一种低粗糙度低功耗高熵金属氧化物介电层及其制备方法与应用技术

本发明专利技术公开了一种低粗糙度低功耗高熵金属氧化物介电层及其制备方法与应用。所述方法为：将含锆、铝、镁、铪和钇的无机金属盐溶于有机溶剂中得到前驱体溶液；将前驱体溶液旋涂于衬底上，进行预退火，然后进行热退火处理，得到高熵氧化物介电层薄膜。本发明专利技术利用五种常用介电材料元素(Al,Zr,Mg,Y,Hf)的协同作用和熵的主导作用来制备高熵金属氧化物薄膜，并通过增加小半径原子

【技术实现步骤摘要】
一种低粗糙度低功耗高熵金属氧化物介电层及其制备方法与应用


[0001]本专利技术属于电子
，具体涉及一种低粗糙度低功耗高熵金属氧化物介电层及其制备方法与应用。

技术介绍

[0002]随着科技的飞速进步，材料科学面临着一个对于不断满足快速发展的技术需求的材料的重大挑战，除却传统的掺杂或混合氧化物的观念，国内外的研究人员将目光投向了由五种及以上氧化物以等摩尔或近摩尔构成的高熵氧化物(HEOs)体系。在一个热力学系统中，熵是系统混乱程度的量度，体系混乱程度越高，熵越大。理想的混合熵是指在随机固溶条件下的混合熵，即所有的金属原子完全随机分布。
[0003]高熵所带来的独特性能和可定制特性满足了人们对于新材料的期待。高熵氧化物介质的光电学性能为其在新兴的薄膜晶体管技术，如基于有机半导体、非晶金属氧化物半导体、半导体碳纳米管和二维半导体等领域提供了巨大潜力和应用前景。但目前受广泛研究的HEOs主要分为过渡金属高熵氧化物和稀土金属高熵氧化物，其元素组成并未完全符合介电层材料所需的高介电常数需求，因此所报道的高熵氧化物大多为块体，粉体材料，也未曾应用于薄膜晶体管
其次，在大部分已报道的高熵氧化物制备过程中，工艺温度皆需要高于850℃，并不符合如今柔性电子器件及印刷元件所需的低温制备的发展方向。
[0004]许多电子器件，例如超级电容器，信息储存器件，仿生学的神经形态器件，显示器件中的薄膜晶体管等都离不开介电层的应用，因此高介电常数、低损耗和优异的耐高温特性已经成为先进介质层的三大性能指标。但是高熵金属氧化物需要加入五种甚至以上的元素，当多种元素混合时所带来的熵增加虽然提升了其介电性能，同样的也会导致该种薄膜的粗糙度会急剧上升。

技术实现思路

[0005]针对现有高熵金属氧化物组分存在的不足之处，本专利技术首要目的在于提供一种低粗糙度低功耗高熵金属氧化物介电层的制备方法。本专利技术利用五种常用介电材料元素(Al,Zr,Mg,Y,Hf)的协同作用和熵的主导作用来制备高熵金属氧化物薄膜，并通过增加小半径原子
‑
Zr
4+
的占比来填补薄膜空隙，从而达到降低粗糙度的目的，在增加熵值的同时保证薄膜的平整性，从而获得一个低粗糙度低功耗的介电层。相比于传统氧化物，专利技术中的高熵氧化物在作为介电层时表现出高稳定性、巨介电常数、低漏电流和良好的光学透过性。另外，本专利技术使用无机盐溶液通过溶液
‑
旋涂法制备介电材料，从而达到降低薄膜制备温度和成本的目的。
[0006]本专利技术的另一目的在于提供上述一种低粗糙度低功耗高熵金属氧化物介电层。
[0007]本专利技术的再一目的在于提供上述一种低粗糙度低功耗高熵金属氧化物介电层的应用。
[0008]本专利技术目的通过以下技术方案实现：
[0009]一种低粗糙度低功耗高熵金属氧化物介电层的制备方法，包括以下步骤：
[0010](1)将含锆、铝、镁、铪和钇的无机金属盐溶于有机溶剂中得到前驱体溶液；
[0011](2)将前驱体溶液旋涂于衬底上，进行预退火，重复上述旋涂
‑
预退火操作1～5次，然后进行热退火处理，得到高熵氧化物介电层薄膜。
[0012]优选地，步骤(1)所述锆、铝、镁、铪和钇的摩尔比为2～3：1：1：1：1。
[0013]优选地，步骤(1)所述前驱体溶液的浓度为0.5～1.5mol/L。
[0014]优选地，步骤(1)中无机金属盐为硝酸铝、硝酸锆、乙酸镁、硝酸钇和四氯化铪。
[0015]优选地，步骤(1)所述有机溶剂为乙二醇甲醚。
[0016]优选地，步骤(1)所述衬底为玻璃、石英、单晶硅、蓝宝石和塑料中的一种。
[0017]优选地，步骤(2)所述旋涂的条件为：旋涂转速为3000～6000rpm，每次旋涂时间为20～40s，旋涂次数为3～5次。
[0018]优选地，步骤(2)所述预退火温度为130～150℃，时间为10～15分钟；所述热退火温度为300～500℃，时间为1～2小时。
[0019]上述方法制得的一种低粗糙度低功耗高熵金属氧化物介电层。
[0020]上述一种低粗糙度低功耗高熵金属氧化物介电层在超级电容器、信息储存器件、仿生学神经形态器件和显示器件薄膜晶体管中的应用。
[0021]与现有技术相比，本专利技术具有以下优点及有益效果：
[0022]本专利技术利用有机溶液作为旋涂溶剂，杂质去除简单，所需退火温度低，相较于其他高熵氧化物，大大降低了制备工艺的温度，并简化了工艺过程。通过增加半径分子较小的Zr
4+
的占比，填补原子间空隙，增加载流子的散射效应，降低薄膜漏电流从而降低器件功耗，同时提高了薄膜密度和降低了薄膜粗糙度。相比于目前已有的金属氧化物介电层材料，本专利技术高熵氧化物介电层展示出了优异的介电性质，所制备的MIM器件漏电流数量级低至10
‑
12
，为其在介电材料领域的发展提供了巨大的前景。
附图说明
[0023]图1为对比例1和实施例1
‑
2中高熵氧化物介电层漏电流。
[0024]图2为对比例1和实施例1
‑
2中高熵氧化物介电层表面形貌AFM表征图。
具体实施方式
[0025]下面结合实施例和附图对本专利技术作进一步详细的描述，但本专利技术的实施方式不限于此。
[0026]本专利技术实施例中未注明具体条件者，按照常规条件或者制造商建议的条件进行。所用未注明生产厂商者的原料、试剂等，均为可以通过市售购买获得的常规产品。
[0027]对比例1
[0028]本对比例为一种基于高熵金属氧化物的低粗糙度低功耗介电层的制备方法，具体前驱体溶液以及薄膜的制备步骤如下：
[0029](1)选取硝酸铝、硝酸锆、乙酸镁、硝酸钇及四氯化铪几种常用介电材料的无机金属盐，将其按比例(锆：铝：镁：铪：钇＝1：1：1：1：1)溶于乙二醇甲醚溶剂中，溶液总浓度为
0.6mol/L，配置好的溶液放在磁力搅拌器上搅拌一天后得到透明澄清的前驱体溶液；
[0030](2)将前驱体溶液旋涂于玻璃衬底上，旋涂的转速为高速5000rpm旋涂30s，旋涂完后进行预退火处理，预退火温度为150℃，预退火时间为10min，重复上述旋涂和预退火步骤3次后进行热退火，热退火温度为500℃，热退火时间为1.5h，得到高熵介电层薄膜。
[0031]测试结果：最大漏电流为10
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10
A，远大于实施例。
[0032]实施例1
[0033]本实施例的一种基于高熵金属氧化物的低粗糙度低功耗介电层的制备方法，具体前驱体溶液以及薄膜的制备步骤如下：
[0034](3)选取硝酸铝、硝酸锆、乙酸镁、硝酸钇及四氯化铪几种常用介电材料的无机金属盐，将其按比例(锆：铝：镁：铪：钇＝2：1：1：1：1)溶于乙二醇甲醚溶剂中，溶液总浓度为0.6mol/L，配置好的溶液放在磁力搅拌器本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种低粗糙度低功耗高熵金属氧化物介电层的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：(1)将含锆、铝、镁、铪和钇的无机金属盐溶于有机溶剂中得到前驱体溶液；(2)将前驱体溶液旋涂于衬底上，进行预退火，重复上述旋涂
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预退火操作1～5次，然后进行热退火处理，得到高熵氧化物介电层薄膜。2.根据权利要求1所述一种低粗糙度低功耗高熵金属氧化物介电层的制备方法，其特征在于，步骤(1)所述锆、铝、镁、铪和钇的摩尔比为2～3：1：1：1：1。3.根据权利要求1所述一种低粗糙度低功耗高熵金属氧化物介电层的制备方法，其特征在于，步骤(1)所述前驱体溶液的浓度为0.5～1.5mol/L。4.根据权利要求1所述一种低粗糙度低功耗高熵金属氧化物介电层的制备方法，其特征在于，步骤(2)所述预退火温度为130～150℃，时间为10分钟。5.根据权利要求1所述一种低粗糙度低功耗高熵金属氧化物介电层的制备方法...

【专利技术属性】
技术研发人员：宁洪龙，梁志豪，姚日晖，梁宏富，张旭，张观广，钟锦耀，李牧云，杨跃鑫，彭俊彪，
申请(专利权)人：华南理工大学，
类型：发明
国别省市：