一种具有丰富量子态的新型过渡金属硫化物及其制备方法技术

本发明专利技术涉及一种具有丰富量子态的新型过渡金属硫化物及其制备方法，属于量子功能材料制造技术领域。其制备方法是传统高温固相法，通过将相应化学计量比的Cu，Ir，S，Te充分研磨后抽真空密封在石英管中，然后把密封的装有原材料的石英管放入炉子中，在850℃烧结120h，得到CuIr2Te4‑

【技术实现步骤摘要】
一种具有丰富量子态的新型过渡金属硫化物及其制备方法


[0001]本专利技术属于量子功能材料制造
，具体涉及一系列化学通式CuIr2Te4‑
x
S
x
(0.0≤x≤4.0)的具有丰富量子态的新型过渡金属硫化物及其制备方法。

技术介绍

[0002]超导是物理学中最迷人的宏观量子现象之一，超导材料是指具有在一定温度条件下(一般为较低温度)呈现出电阻等于零并且排斥磁力线性质的材料，因具有完全电导性、完全抗磁性及通量量子化的奇特性质。然而对于寻找室温超导体和超导机理的探索依然还有很长的路。高温超导体中通常存在繁多而又复杂的竞争量子态和结构序，并且各种量子态和结构序之间又相互影响。因此理解这些量子态和结构序对高温超导的探索是十分必要的。
[0003]三元CuIr2X4(X＝Se，S，Te)因其丰富的结构和物理性质备受科研工作者的关注，特别是立方尖晶石结构的铜系硫属化合物具有丰富的量子态，包括金属
‑
绝缘体跃迁(MIT)，磁性和超导(SC)。例如，典型的尖晶石CuIr2Se4化合物在大气压下，从300K到0.5K展现了金属导电性，但是施加2.8GPa压力后，表现出了绝缘体行为。随后，人们发现在CuIr2Se4中Ir位掺杂Pt可以诱导超导电性。另外，CuIr2S4是另一种典型的铜系硫属化合物，其在230K具有金属到绝缘体相变，并伴有结构相变，其中其金属相是正常的立方结构，空间群为F
‑
3dm，绝缘相为正方结构。人们研究发现，通过部分Se掺杂S可以获得CuIr2S4‑
x
Se
x
化合物，当掺杂浓度小于0.15时，CuIr2S4‑
x
Se
x
随着温度表现出金属相到绝缘相的转变；当掺杂浓度0.8时，CuIr2S4‑
x
Se
x
金属相到绝缘体相被抑制。尤其，令人惊喜的是人们通过在Cu中掺杂Zn得到化合物Cu1‑
x
Zn
x
Ir2Te4，并发现随着掺杂浓度的增加，其金属绝缘体转变可以被抑制，从而诱发出超导电性。
[0004]我们课题组最近发现CuIr2Te4化合物同时具有电荷密度波相变和超导电性，其电荷密度波相变温度大约在250K，超导转变温度在2.5K左右。另一方面，正如上面描述的，早几十年之前，人们就已发现尖晶石结构CuIr2S4化合物具有金属
‑
绝缘体相变。因此，具有立方结构的CuIr2S4及层状结构的CuIr2Te4的化合物能够为多重量子态和多样晶体结构的研究提供良好的平台。因此，我们通过使用S掺杂CuIr2Te4化合物的Te元素，可以获得CuIr2S4‑
x
Te
x
(0.0≤x≤4.0)化合物，并系统研究其晶体结构及相关量子态随掺杂浓度的变化。

技术实现思路

[0005]本专利技术旨在利用硫(S)部分取代CuIr2Te4层状化合物的Te，调控母体材料的超导电性及电荷密度波相变，将获得一系列新超导材料化合物及新量子态。
[0006]为达上述目的，本专利技术采用如下技术方案：
[0007]一种具有丰富量子态的新型过渡金属硫化物及其制备方法，其特征在于具有以下化学通式：
[0008]CuIr2Te4‑
x
S
x
(0.0≤x≤4.0)
[0009]一种具有丰富量子态的新型过渡金属硫化物及其制备方法，其特征在于具有以下的工艺和步骤：
[0010](1)按照相应的化学计量比称量对应的Cu，Ir，Te和S，将原料混合后并充分研磨，研磨后的粉体置于石英管中，在真空系统下抽至真空度为1
×
10
‑5Torr，用乙炔火焰进行封管密封；
[0011](2)随后将密封好的石英管置于850℃的箱式炉中煅烧120h，随后打开石英管后将得到的粉末充分研磨；
[0012](3)将步骤(2)中充分研磨后的粉末压片，将压好的片放入石英管中，再次抽真空到1
×
10
‑5Torr，用乙炔火焰进行封管密封；
[0013](4)将步骤(3)密封好的石英管再次置于850℃的箱式炉中煅烧240h，随后打开石英管得到CuIr2Te4‑
x
S
x
(0.0≤x≤4.0)样品。
[0014](5)随后应用X射线粉末衍射(PXRD)确定样品各组分的纯度后，利用Fullprof软件的Structural Mode拟合得到各组分的晶体结构及晶格常数；
[0015](6)最后通过综合物理测试系统(PPMS)来测试得到样品的物理性质：主要包括电导率、磁性性质、上下临界场等，最终确定样品的超导电性，电荷密度波相变及金属
‑
绝缘体相变。
[0016]与现有技术相比，本专利技术具有以下有益效果：
[0017](1)本专利技术所述得到新型的CuIr2Te4‑
x
S
x
(0.0≤x≤4.0)化合物，对揭示晶体结构、相变结构及电子能带结构的变化对超导电性及其其他物性的影响规律和揭示超导电性与电荷密度波不稳定性的竞争机制上有着重要的指导作用；
[0018](2)本专利技术所述的一种具有丰富量子态的新型过渡金属硫化物，制备过程十分简单，制备条件要求低；
[0019](3)本专利技术所述的制备方法制备的多晶材料分布均匀，在空气中测试稳定，易于保存；
[0020](4)本专利技术所述的制备方法制备的CuIr2Te4‑
x
S
x
(0.0≤x≤4.0)化合物具有丰富的量子态：首先通过掺杂S可以抑制电荷密度波相变，提升T
c
，掺杂浓度为0.15时超导转变温度达到最大值2.82K随后降低，并伴随电荷密度波相变的出现；当我们继续掺杂S元素，体系为含有层状结构及立方结构的混合物；当掺杂浓度达到3.6的时候，具有立方结构的尖晶石化合物为主相，这些尖晶石化合物均有金属
‑
绝缘体相变的现象出现，且金属
‑
绝缘体相变的转变温度随掺杂浓度的增加并升高。
附图说明
[0021]图1为本专利技术所述方法制备的一系列CuIr2Te4‑
x
S
x
(0.0≤x≤4.0)XRD图谱和晶胞参数；
[0022]图2为本专利技术所述方法制备的一系列CuIr2Te4‑
x
S
x
(0.0≤x≤4.0)多晶材料的电导率和磁化率曲线图；
[0023]图3为本专利技术所述方法制备的CuIr2Te
3.85
S
0.15
多晶材料的H
c1
曲线图；
[0024]图4为本专利技术所述方法制备的CuIr2Te
3.95
S
0.05
，CuIr2Te
3.925
...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一系列具有丰富量子态的新型过渡金属硫化物，其特征在于具有以下的化学式：CuIr2Te4‑
x
S
x
(0.0≤x≤4.0)。2.一种具有丰富量子态的新型过渡金属硫化物及其制备方法，其特征在于具有以下的工艺和步骤：(1)按照相应的化学计量比称量对应的Cu，Ir，Te和S，将原料混合后并充分研磨，研磨后的粉体置于石英管中，在真空系统下抽至真空度为1
×
10
‑
5Torr，用乙炔火焰进行封管密封；(2)随后将密封好的石英管置于850℃的箱式炉中煅烧120h，随后打开石英管后将得到的粉末充分研磨；(3)将步骤(2)中充分研磨后的粉末压片，将压好的片放入石英管中，再次抽真空到1
×
10
‑5Torr，用乙炔火焰进行封管密封；(4)将步骤(3)密封好的石英管再次置于850℃的箱式炉中煅烧240h，随后打开石英管得到CuIr2Te4‑
x
S
x
(0....

【专利技术属性】
技术研发人员：罗惠霞，曾令勇，佳玛，何溢懿，雷展鹏，
申请(专利权)人：中山大学，
类型：发明
国别省市：