球状氧化镁、其制造方法、导热性填料和树脂组合物技术

本发明专利技术的目的是提供真球度高、耐湿性和填充于树脂时的树脂组合物的流动性优异的球状氧化镁及其制造方法。本发明专利技术是一种球状氧化镁，其特征在于，含有10～2000ppm的硼，硅和磷的总含量为300～4000ppm，基于激光衍射散射式粒度分布测定的体积基准的累积50％粒径(D50)为3～200μm的范围，由SEM照片读取的真球度为1.00～1.10。

【技术实现步骤摘要】
【国外来华专利技术】球状氧化镁、其制造方法、导热性填料和树脂组合物
本专利技术涉及真球度高、耐湿性优异且填充于树脂时的树脂组合物的流动性优异的球状氧化镁及其制造方法以及含有前述球状氧化镁的导热性填料和含有其的树脂组合物。
技术介绍
近年来，由于各种电子设备的高集成化、高电力化和高速化等，对绝缘性的散热性填料要求的性能进一步提高。以往，导热性填料广泛使用二氧化硅、氧化铝、氮化铝等。但是，二氧化硅虽然价格低廉但导热性低，与近年来发热量增大对应的散热不充分，用于半导体用途时，其稳定动作等存在问题。另一方面，氧化铝与二氧化硅相比导热性高，因此，散热性得以改善，但存在硬度高、使制造设备发生磨耗的缺点。此外，氮化铝等氮化物系填料虽然导热性优异，但价格昂贵，可应用的用途有限。因而，作为导热率与二氧化硅相比高1位数、与氧化铝相比约为2倍，且硬度比氧化铝低而能够抑制各制造设备的磨耗、进而绝缘性高的导热性填料，研究了氧化镁。然而，氧化镁与二氧化硅、氧化铝相比吸湿性高，因与大气中的水分发生水合而产生如下问题：因填料的体积膨胀而产生裂纹或者导热性降低等，因此，期望即便长时间使用、其耐湿性也优异的氧化镁。此外，使用氧化镁作为导热性填料时，为了进一步获得散热性能，还寻求在树脂组合物中的高填充性。使用氧化镁作为导热性填料时，为了获得高散热性而需要高填充性，对此提出了添加硼化合物等并控制聚集状态、粒度分布的氧化镁(专利文献1)。但是，该文献的氧化镁的真球度不高，填充性、颗粒表面的平滑性和耐湿性不充分。因此，为了改善真球度，提出了以锂含量为15～500ppm的方式添加锂化合物来代替硼化合物的球状氧化镁(专利文献2)。进而，为了提高颗粒表面的平滑性且获得耐湿性，提出了包含硼和铁而不含锂的球状氧化镁(专利文献3)。现有技术文献专利文献专利文献1：日本特开2011-020870公报专利文献2：日本特开2016-088838公报专利文献3：日本特开2018-131378公报
技术实现思路
专利技术要解决的问题然而，通过上述方法得到的球状氧化镁虽然耐湿性、填充性得以改善，但填充于树脂时，其树脂组合物在混炼时的流动性不充分，树脂的成型性存在问题。因而，本专利技术的课题在于，对于添加有硼化合物的球状氧化镁而言，提供真球度、耐湿性高且填充于树脂时的树脂组合物的流动性优异的球状氧化镁及其制造方法。用于解决问题的方案为了解决上述课题，本专利技术人等着眼于球状氧化镁中的微量成分，反复进行各种研究的结果发现：通过使球状氧化镁中含有规定量的硼，且调整硅和磷这两种元素含量的总量，从而形成真球度高、耐湿性优异且填充于树脂时的树脂组合物的流动性优异的球状氧化镁。即，本专利技术是一种球状氧化镁，其含有10～2000ppm的硼，且将硅和磷的含量合计设为300～4000ppm，基于激光衍射散射式粒度分布测定的体积基准的累积50％粒径(D50)为3～200μm的范围，由SEM照片读取的真球度为1.00～1.10。此外，本专利技术是一种导热性填料，其含有上述球状氧化镁。此外，本专利技术是一种树脂组合物，其含有上述球状氧化镁。此外，本专利技术是一种球状氧化镁的制造方法，其特征在于，包括如下工序：1)使氯化镁水溶液与碱水溶液反应来准备氢氧化镁浆料的工序；2)将前述氢氧化镁浆料干燥后进行煅烧来准备氧化镁颗粒的工序；3)将前述氧化镁颗粒制成分散液，进行湿式粉碎的工序；4)对经前述湿式粉碎的氧化镁进行喷雾干燥的工序；以及，5)对通过前述工序而造粒的氧化镁进行煅烧的工序，在前述1)～4)中的至少1个以上工序中，以煅烧后的硼含量为10～2000ppm的方式调整硼的量，以煅烧后的硅和磷的总含量为300～4000ppm的方式调整硅和磷的量。专利技术的效果根据本专利技术，可提供真球度高、耐湿性优异且填充于树脂时的树脂组合物的流动性优异的球状氧化镁及其制造方法。附图说明图1示出实施例3的球状氧化镁的SEM照片。具体实施方式本专利技术的球状氧化镁含有10～2000ppm的硼，硅和磷的总含量为300～4000ppm，基于激光衍射散射式粒度分布测定的体积基准的累积50％粒径(D50)为3～200μm的范围，由SEM照片读取的真球度为1.00～1.10。需要说明的是，说明书中ppm只要没有特别记载就是指质量ppm。本专利技术中，通过含有10～2000ppm的硼，且将硅和磷的含量合计调整至300～4000ppm，能够获得基于激光衍射散射式粒度分布测定的体积基准的累积50％粒径(D50)为3～200μm的范围、由SEM照片读取的真球度为1.00～1.10而真球度高、且耐湿性和填充于树脂时的树脂组合物的流动性优异的球状氧化镁。本专利技术中，能够获得基于激光衍射散射式粒度分布测定的体积基准的累积50％粒径(D50)为3～200μm这一能够提高散热性能的较大的粒径范围、由SEM照片读取的真球度为1.00～1.10而真球度高的球状氧化镁。基于激光衍射散射式粒度分布测定的体积基准的累积50％粒径(D50)可优选为15～150μm、可更优选为25～130μm。此外，此处的真球度是指由SEM照片读取的真球度，可以设为1.00～1.10、优选设为1.00～1.08、更优选设为1.00～1.06。需要说明的是，本专利技术中，针对使用扫描型电子显微镜(SEM)而拍摄的电子显微镜照片的100个颗粒，测量穿过颗粒中心的长径和短径的长度，求出长径/短径之比，将其平均值作为真球度。本专利技术中，不仅真球度高且耐湿性和填充于树脂时的树脂组合物的流动性优异的理由是因为：添加规定量的硼，进而将硅和磷的含量调整至一定的范围。此处，硼含量可以设为10～2000ppm、优选设为10～1500ppm、更优选设为10～1000ppm。并且，硅和磷的总含量可以设为300～4000ppm、优选设为350～3500ppm、更优选设为400～3000ppm的范围。像这样，通过添加规定量的硼，且控制硅和磷的总含量，能够使由SEM照片读取的真球度为1.00～1.10、优选为1.00～1.08、更优选为1.00～1.06，且能够将耐湿性试验中的经过168小时后的重量增加率抑制至小于1重量％。此时，通过将硅和磷的总含量设为该范围，填充于树脂时的树脂组合物的流动性也提高。本专利技术中，对颗粒的平滑性和吸湿性造成影响的BET比表面积可以设为0.01～1.00m2/g、优选设为0.02～0.80m2/g、更优选设为0.02～0.50m2/g。本专利技术的球状氧化镁的制造方法没有特别限定，例如，可如下操作来制造。1)使氯化镁水溶液与碱水溶液反应，得到氢氧化镁浆料；接着，2)对浆料进行过滤、水洗，使其干燥后进行煅烧，得到氧化镁颗粒；3)将前述氧化镁颗粒制成分散液，优选添加有机溶剂，制成分散液，进行湿式粉碎后；4)进行喷雾干燥；5)通过对如上所述得到的氧化镁进行煅烧，得到作为目标的球状氧化镁。此本文档来自技高网...

【技术保护点】
1.一种球状氧化镁，其特征在于，含有10～2000ppm的硼，硅和磷的总含量为300～4000ppm，基于激光衍射散射式粒度分布测定的体积基准的累积50％粒径(D50)为3～200μm的范围，由SEM照片读取的真球度为1.00～1.10。/n

【技术特征摘要】
【国外来华专利技术】20190329 JP 2019-0669261.一种球状氧化镁，其特征在于，含有10～2000ppm的硼，硅和磷的总含量为300～4000ppm，基于激光衍射散射式粒度分布测定的体积基准的累积50％粒径(D50)为3～200μm的范围，由SEM照片读取的真球度为1.00～1.10。


2.根据权利要求1所述的球状氧化镁，其累积50％粒径(D50)为15μm以上且150μm以下。


3.根据权利要求1或2所述的球状氧化镁，其BET比表面积为0.01～1.00m2/g。


4.一种导热性填料，其含有权利要求1～3中任一项所述的球状氧化镁...

【专利技术属性】
技术研发人员：大崎善久，近泽智文，塘启祐，
申请(专利权)人：达泰豪化学工业株式会社，
类型：发明
国别省市：日本;JP