包含g-C制造技术

技术编号:25024175 阅读:52 留言:0更新日期:2020-07-29 05:12
本发明专利技术提供了一种包含g‑C

【技术实现步骤摘要】
包含g-C3N4B和金属氧化物的复合光催化剂及其在燃油脱氮中应用
本专利技术涉及光催化剂及其应用,特别涉及一种含有B掺杂石墨相氮化碳的复合光催化剂的制备及其在降解燃油中的含氮有机物中的应用。
技术介绍
油品(比如汽油及柴油)中的含氮化合物(有机物)尤其是碱性含氮化合物不仅影响汽油及柴油的安定性,而且还影响其继续深加工,如催化重整、加氢、催化裂化等;而且,油品在燃烧时产生的多种氮氧化物对人类赖以生存的大气环境构成了严重的危害。目前,油品中含氮化合物的常用去除方法主要有加氢脱氮和非加氢脱氮两种类型。但这两种处理方法在实际操作过程存在反应需高温高压、对仪器设备的依赖性强、氮氧化物处理效果不佳等缺陷。这些缺陷限制了加氢脱氮和非加氢脱氮在工业领域上的广泛应用。因此,寻求一种简单、经济、环保的油品脱氮方法对于保护生态环境具有重要的科学意义。光催化氧化技术可以在温和的条件下有效的利用光能,经过光生电子(e-)和光生空穴(h+)的迁移、捕获形成一系列活泼性的氧化物种。这些高活性物种能够将多种有毒、有害的化合物彻底降解为无毒、无害的CO2与H2O等小分子。迄今为止,光催化氧化技术在气液相污染物降解、染料敏化太阳能电池、玻璃表面自清洁技术、光解水制氢制氧等方面的研究发展迅速,但它在油品脱氮领域的研究鲜见报道。因此,亟需开发一种高效复合光催化剂用以治理环境污染物,尤其用以降解含氮有机物污染物,如降解燃油中的含氮有机物。
技术实现思路
为了解决上述问题,本专利技术人进行了锐意研究,结果发现:通过水热-焙烧法可制备包含g-C3N4B和金属氧化物的复合光催化剂,该催化剂可在燃油脱氮中应用,而且,本专利技术提供的复合光催化剂具有良好的循环使用性能,从而完成了本专利技术。本专利技术的目的在于提供以下方面:第一方面,本专利技术提供一种包含g-C3N4B的复合光催化剂,所述复合光催化剂还包括金属氧化物,所述金属氧化物选自氧化锡、氧化钛、氧化镱、氧化铟、氧化钇。其中,所述金属氧化物为氧化铟。其中,所述复合光催化剂还掺杂有金属钒酸盐,所述金属选自镧、镝、铜、钼。第二方面,本专利技术还提供一种制备包含g-C3N4B的复合光催化剂的方法,优选用于制备第一方面所述的复合光催化剂,所述方法包括以下步骤:步骤1,制备g-C3N4B;步骤2,制备包含g-C3N4B的复合光催化剂。第三方面,上述第一方面所述复合光催化剂或根据第二方面所述方法制得的复合光催化剂的用途,其用于光催化降解含氮有机物污染物,如用于降解燃油中的含氮有机物,降解率可达93.6%。附图说明图1示出实施例1~4制得的产品XRD衍射图谱;图2示出实施例2制得的复合催化剂产品的EDS图;图3示出不同实施例以及对比例产品对吡啶降解率的曲线图;图4示出本专利技术提供的复合光催化剂的投加量对吡啶降解率的影响曲线图;图5示出吡啶不同浓度对复合光催化剂降解吡啶的影响曲线图;图6示出复合光催化剂的循环使用对吡啶降解的影响曲线图。具体实施方式下面通过对本专利技术进行详细说明,本专利技术的特点和优点将随着这些说明而变得更为清楚、明确。以下详述本专利技术。当前,以石墨相氮化碳(g-C3N4)为代表的有机聚合物半导体光催化剂由于在环境污染物净化、清洁能源合成、太阳能转换等领域具有潜在的应用价值,其相关研究倍受国内外科研工作者的高度关注。但由于g-C3N4光响应范围相对较窄,且光生载流子复合率高,限制了它的商业应用。本专利技术人尝试掺杂改性石墨相氮化碳,以期取得性能较好的复合光催化剂;经过大量研究和实验,本专利技术人惊喜地发现,以金属氧化物(氧化铟)以及金属钒酸盐(钒酸镝)复合硼掺杂的石墨相氮化碳而制得的复合光催化剂DyVO4/In2O3/g-C3N4B,在光催化降解含氮模拟油(吡啶/石油醚)方面具有优异的性能。根据本专利技术的第一方面,提供一种包含g-C3N4B的复合光催化剂,所述复合光催化剂还包括金属氧化物,所述金属氧化物选自氧化锡、氧化钛、氧化镱、氧化铟、氧化钇。在一种优选的实施方式中,所述金属氧化物为氧化铟(In2O3)。在一种优选的实施方式中,所述复合光催化剂还掺杂有金属钒酸盐,所述金属选自镧、镝、铜、钼,优选为镝。本专利技术中,所述复合光催化剂为DyVO4/In2O3/g-C3N4B,其XRD图在24.9°,27.3°,30.4°,33.5°,35.4°,50.9°存在衍射峰;在30.4°,35.4°,50.9°分别对应的是In2O3的晶面(222),(400),(440);在24.9°,33.5°分别对应的是DyVO4的晶面(200),(112);在27.3°对应的是g-C3N4B的晶面(002)。在DyVO4/In2O3/g-C3N4B复合半导体光催化剂中,可以明显看到DyVO4、In2O3与g-C3N4B三相共存。本专利技术人发现,用金属氧化铟直接掺杂硼掺杂石墨相氮化碳形成的In2O3/g-C3N4B在降解燃油中的含氮有机物(燃油脱氮)时,其性能不如在降解偶氮类有机染料(如降解甲基橙)所表现出的性能。本专利技术人并没有放弃,本专利技术人继续大量尝试和研究其他复合光催化剂。终于,本专利技术人惊喜地发现,在将极少量钒酸镝与少量氧化铟一起掺杂入硼掺杂石墨相氮化碳时,所得到的复合光催化剂DyVO4/In2O3/g-C3N4B在燃油脱氮方面表现出优异的性能。根据本专利技术的第二方面,提供一种制备上述复合光催化剂的方法,包括如下步骤:步骤1,制备g-C3N4B;步骤2,制备包含g-C3N4B的复合光催化剂。其中,步骤1中包括以下步骤:步骤1-1,将碳氮源与硼源在溶剂中混合均匀;步骤1-2,除去溶剂;步骤1-3,焙烧,研磨,得到产品g-C3N4B;优选地,步骤1-1中,所述碳氮源选自单氰胺、双氰胺、三聚氰胺、尿素;所述硼源选自氧化硼、硼酸、四苯基硼酸钠、四苯基硼酸钾;在一种优选的实施方式中,所述碳氮源为尿素;所述硼源为四苯基硼酸钠。在进一步优选的实施方式中,所述碳氮源与所述硼源的质量比为10g:(5~15)mg,如10g:10mg。本专利技术人发现,所述碳氮源与所述硼源的用量比的选择是一个比较关键的因素,当所述碳氮源与所述硼源的质量比为10g:10mg,所得到的最终产物的性能最好。所述溶剂为水,更优选为去离子水、蒸馏水、纯净水;更优选为去离子水。在一种优选的实施方式中,步骤1-1中,混合时,采用超声波振荡分散10min,使得原料更好地分散,混合更均匀,制得的产物更均一,性能更好。步骤1-2中,除去溶剂的温度为60~90℃,优选为70~80℃,如80℃。除去溶剂时优选搅拌,提高效率。步骤1-3中,所述焙烧温度为450~600℃。在一种优选的实施方式中,所述焙烧温度为550℃,焙烧时间为2h。本专利技术人发现,本文档来自技高网...

【技术保护点】
1.一种包含g-C

【技术特征摘要】
1.一种包含g-C3N4B的复合光催化剂,其特征在于,所述复合光催化剂还包括金属氧化物,所述金属氧化物选自氧化锡、氧化钛、氧化镱、氧化铟、氧化钇。


2.根据权利要求1所述的复合光催化剂,其特征在于,所述金属氧化物为氧化铟。


3.根据权利要求2所述的复合光催化剂,其特征在于,所述复合光催化剂还掺杂有金属钒酸盐,所述金属选自镧、镝、铜、钼。


4.根据权利要求3所述的复合光催化剂,其特征在于,所述金属钒酸盐为DyVO4。


5.一种制备包含g-C3N4B的复合光催化剂的方法,优选用于制备权利要求1至4之一所述的复合光催化剂,其特征在于,所述方法包括以下步骤:
步骤1,制备g-C3N4B;
步骤2,制备包含g-C3N4B的复合光催化剂。


6.根据权利要求5所述的方法,其特征在于,步骤1中包括以下步骤:
步骤1-1,将碳氮源与硼源在溶剂中混合均匀;
步骤1-2,除去溶剂;
步骤1-3,焙烧,研磨,得到产品g-C3N4B;
优选地,
步骤1-1中,所述碳氮源选...

【专利技术属性】
技术研发人员:李慧泉管清梅郝扶影张兆振于涛崔玉民柴兰兰陆侠
申请(专利权)人:阜阳师范学院安徽晋煤中能化工股份有限公司
类型:发明
国别省市:安徽;34

网友询问留言 已有0条评论
  • 还没有人留言评论。发表了对其他浏览者有用的留言会获得科技券。

1