五氧化二铌/还原氧化石墨烯复合负极材料的制备方法技术

五氧化二铌/还原氧化石墨烯复合负极材料的制备方法，包括以下步骤：（1）将氧化石墨烯纳米片与水混合，搅拌，超声分散，得氧化石墨烯纳米的分散液；（2）将五氯化铌溶解在水中，搅拌，得五氯化铌悬浊液，向五氯化铌悬浊液中依次加入有机物助溶剂和六次甲基四胺，搅拌，得白色溶液；（3）将氧化石墨烯纳米的分散液与白色溶液混合，搅拌至分散均匀，得混合溶液，将所得混合溶液放入高压反应釜中进行水热反应；（4）水热反应完成后，将所得的沉淀进行洗涤和干燥，得固体粉末；（5）将固体粉末在氩气气氛下进行热处理，即成。本发明专利技术操作便捷，反应条件可控，安装有用所得复合负极材料制作的锂电池负极的锂电池具有优良的循环和倍率性能。

Preparation of Niobium Pentoxide/Reduced Graphene Oxide Composite Anode Material

【技术实现步骤摘要】
五氧化二铌/还原氧化石墨烯复合负极材料的制备方法
本专利技术涉及一种锂离子可充电电池复合负极材料的制备方法，具体涉及一种五氧化二铌/还原氧化石墨烯复合的氧化铌负极材料的制备方法。
技术介绍
锂离子可充电电池作为常用储能器件，相对于铅酸电池和镍镉电池而言，具有较高的电压，高的能量密度，长的使用寿命，对环境友好和无记忆效应等特点，自从商业化以来就发挥着举足轻重的作用，已广泛应用于移动电子器件、通讯设备和备用电源等方面。随着电动车和混合动力车的快速发展，锂离子电池由于其独特的优势，被认为是电动车的动力系统的理想候选。高的功率密度、高的能量密度和长的使用寿命，成为了现阶段电动车用锂离子电池研发最迫切需要解决的问题。储能器件的性能很大程度上取决于所使用材料的性能。负极材料是锂离子二次电池的重要组成部分，传统锂离子电池的负极材料主要为石墨类负极，其具有较好的导电性，但其倍率性能差，难以满足锂离子电池大电流充放电的要求。其它大多数的负极材料工作电压都较低，这样会导致诸如锂支晶等问题的出现。因此高工作电压、更好的倍率性能、长循环寿命的锂离子电池负极材料被广泛关注和研究。过渡金属氧化物五氧化二铌（Nb2O5）拥有独特的嵌入式赝电容特性，是一种安全性好、倍率性能好的新型锂离子电池负极材料。在Nb2O5体相材料中，脱/嵌锂过程中没有相变发生，其电荷存储特性不像大多数电池材料那样受半无限扩散过程控制，而是受到表面转化过程控制，导致其具有不同寻常的高倍率性能，这使其具有电容性过程，响应时间快，是一种可以实现快充快放的锂离子电极材料。但Nb2O5电导率低（~3×10-6Scm-1)，并且其在充放电过程中易粉化而导致容量衰减，使其难以满足高性能电池的需求。因此有效增强其电导性与电极结构稳定性是提高Nb2O5负极材料电化学性能的关键。石墨烯材料因其特殊的能带结构、超高的迀移率和新奇的输运特性，成为探索新物性、研制新型量子电子器件的理想体系。将石墨烯材料与五氧化二铌进行复合，不仅提高了锂离子的存储容量，而且石墨烯多孔的结构同样增强了电解液离子的传输能力，石墨烯结构的柔韧性及三维框架的构筑有利于缓冲锂离子脱嵌过程带来的体积膨胀，从而使得到的锂离子电池不仅具有高的体积容量，同时也具备大的充放电倍率性能及长的循环稳定性，因此，石墨烯可以有效改善铌基氧化物用于锂离子电池负极材料的比容量、倍率性能和循环性能。CN108493427A公开了一种水热法制备Nb2O5粉体锂离子电池电极材料的方法，该法首先通过水热法合成微纳米级Nb2O5粉末，再与石墨烯均匀混合制备成锂离子电极材料。但是该Nb2O5粉体材料颗粒较大，为微米级，且团聚严重，未能有效解决Nb2O5负极材料在充放电过程中结构稳定性差而导致容量衰减的问题。该方法合成的Nb2O5微米颗粒之间存在间隙，不利于该材料的电子导电过程，无法最大程度地发挥石墨烯对Nb2O5负极材料导电性的提升作用。该方法中的部分合成过程所需温度较高，所需时间较长，能耗较大。
技术实现思路
本专利技术所要解决的技术问题是，克服现有技术存在的上述缺陷，提供一种结构稳定，导电性好，倍率性能优异，制备工艺简单、能耗低、成本低廉、适宜于工业化生产的五氧化二铌/还原氧化石墨烯纳米复合负极材料的制备方法。本专利技术解决其技术问题所采用的技术方案如下：一种五氧化二铌/还原氧化石墨烯复合负极材料的制备方法，包括以下步骤：（1）将氧化石墨烯纳米片与水混合，搅拌，超声分散，得氧化石墨烯纳米的分散液；（2）将五氯化铌溶解分散在水中，搅拌，得五氯化铌悬浊液，向五氯化铌悬浊液中加入有机物助溶剂，搅拌，得澄清溶液，向澄清溶液加入六次甲基四胺，搅拌，得白色溶液；（3）将步骤（1）所得氧化石墨烯纳米的分散液与步骤（2）所得白色溶液混合，搅拌至分散均匀，得混合溶液，将所得混合溶液放入高压反应釜中进行水热反应；（4）水热反应完成后，收集水热反应产生的沉淀，将所得的沉淀进行洗涤和干燥，得固体粉末；（5）将步骤（4）中所得固体粉末在氩气气氛下进行热处理，即得五氧化二铌/还原氧化石墨烯复合负极材料。进一步，步骤（1）中，所述氧化石墨烯纳米的分散液的浓度为0.5～2mg/mL。进一步，步骤（2）中，所述五氯化铌悬浊液的浓度为5～15mg/mL。进一步，步骤（2）中，所述有机物助溶剂为草酸、乙酸或乙二酸中的至少一种。进一步，步骤（2）中，所述五氯化铌溶解分散的方法为磁力搅拌：将五氯化铌和水的混合溶液置于水浴锅中进行磁力搅拌，磁力搅拌的速度为300～500r/min，磁力搅拌的温度为10～40℃，磁力搅拌的时间为0.5h～3h。进一步，步骤（3）中，所述氧化石墨烯纳米的分散液与所述白色溶液混合的体积比为1：1～1：3；进一步，步骤（3）中，所述水热反应的温度为140～200℃，时间为8～24h。进一步，步骤（4）中，所述干燥的方法为冷冻干燥、鼓风干燥或真空干燥的至少一种。进一步，步骤（5）中，所述热处理的加热速率为1～20℃/min，加热温度为400℃～1000℃，保温时间为1～3h。本专利技术的优点是：（1）本专利技术工艺简单、能耗小、成本低廉；。（2）本专利技术制备的五氧化二铌/还原氧化石墨烯复合负极材料中，五氧化二铌纳米线限域于石墨烯纳米片的二维纳米空间内，五氧化二铌纳米线的直径为5～10nm，长度为50～200nm，原位生长在片层厚度为5～10nm的还原氧化石墨烯表面，可以有效增强其结构稳定性和电导性，从而有效改善其电化学性能，为新型高性能电极材料的开发与研究提供了新思路；（3）本专利技术制备的五氧化二铌/还原氧化石墨烯复合负极材料应用于锂电池负极时电化学性能较好，在1C（1C=200mA/g）的电流密度下，放电容量可高达170mAh/g；在10C（1C=200mA/g）的电流密度下，放电比容量可高达100mAh/g，说明由于石墨烯的存在，可以阻止五氧化二铌的团聚，增强五氧化二铌的电导性，使材料的储锂容量得到明显改善。附图说明图1是本专利技术实施例1五氧化二铌/还原氧化石墨烯复合负极材料的XRD图；图2是本专利技术实施例1五氧化二铌/还原氧化石墨烯复合负极材料的扫描电镜图；图3是本专利技术实施例1五氧化二铌/还原氧化石墨烯复合负极材料的透射电镜图；图4是本专利技术实施例1五氧化二铌/还原氧化石墨烯复合负极材料与纯相五氧化二铌负极材料的首圈及第二圈充放电曲线对比图；图5是本专利技术实施例1五氧化二铌/还原氧化石墨烯复合负极材料的倍率性能测试图。具体实施方式下面结合实施例和附图对本专利技术作进一步说明。本专利技术实施例所使用的化学试剂，如无特殊说明，均通过常规商业途径获得。实施例1本实施例包括以下步骤：（1）将0.0435g氧化石墨烯纳米片与40ml去离子水混合，搅拌0.5h，超声分散0.5h后得到氧化石墨烯纳米的分散液；（2）将0.872g五氯化铌分散于40mL去离子水中搅拌0.5h，得到五氯化铌悬浊液；将2g的草酸加入上述所得悬浊液，搅拌0.5h，得到澄清溶液；将1.12g六次甲基四胺加入上述澄清溶液，搅拌0.5h，得到白色溶液；（3）将步骤（2）所得白色溶液与步骤（1）所得氧化石墨烯纳米分散液混合，搅拌0.5h，得到混合溶液，将混合溶液放入高压反应釜中，在180℃下，进行14h的水热反应；（4）水热反应完本文档来自技高网...

【技术保护点】
1.一种五氧化二铌/还原氧化石墨烯复合负极材料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：（1）将氧化石墨烯纳米片与水混合，搅拌，超声分散，得氧化石墨烯纳米的分散液；（2）将五氯化铌溶解分散在水中，搅拌，得五氯化铌悬浊液，向五氯化铌悬浊液中加入有机物助溶剂，搅拌，得澄清溶液，向澄清溶液加入六次甲基四胺，搅拌，得白色溶液；（3）将步骤（1）所得氧化石墨烯纳米的分散液与步骤（2）所得白色溶液混合，搅拌至分散均匀，得混合溶液，将所得混合溶液放入高压反应釜中进行水热反应；（4）水热反应完成后，收集水热反应产生的沉淀，将所得的沉淀进行洗涤和干燥，得固体粉末；（5）将步骤（4）中所得固体粉末在氩气气氛下进行热处理，即得五氧化二铌/还原氧化石墨烯复合负极材料。

【技术特征摘要】
1.一种五氧化二铌/还原氧化石墨烯复合负极材料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：（1）将氧化石墨烯纳米片与水混合，搅拌，超声分散，得氧化石墨烯纳米的分散液；（2）将五氯化铌溶解分散在水中，搅拌，得五氯化铌悬浊液，向五氯化铌悬浊液中加入有机物助溶剂，搅拌，得澄清溶液，向澄清溶液加入六次甲基四胺，搅拌，得白色溶液；（3）将步骤（1）所得氧化石墨烯纳米的分散液与步骤（2）所得白色溶液混合，搅拌至分散均匀，得混合溶液，将所得混合溶液放入高压反应釜中进行水热反应；（4）水热反应完成后，收集水热反应产生的沉淀，将所得的沉淀进行洗涤和干燥，得固体粉末；（5）将步骤（4）中所得固体粉末在氩气气氛下进行热处理，即得五氧化二铌/还原氧化石墨烯复合负极材料。2.根据权利要求1所述的五氧化二铌/还原氧化石墨烯复合负极材料的制备方法，其特征在于，步骤（1）中，所述氧化石墨烯纳米的分散液的浓度为0.5～2mg/mL。3.根据权利要求1或2所述的五氧化二铌/还原氧化石墨烯复合负极材料的制备方法，其特征在于，步骤（2）中，所述五氯化铌悬浊液的浓度为5～15mg/mL。4.根据权利要求1～3之一所述的五氧化二铌/还原氧化石墨烯复合负极材料的制备方法，其特征在于，步骤...

【专利技术属性】
技术研发人员：喻万景，戴琼雨，王杰，安添辉，易旭，童汇，张宝，彭文杰，
申请(专利权)人：中南大学，
类型：发明
国别省市：湖南,43