一种具有褶皱状石墨相氮化碳的制备方法及其应用技术

一种具有褶皱状石墨相氮化碳的制备方法及其应用，它涉及一种石墨相氮化碳的制备方法及其应用。本发明专利技术是为了解决目前石墨相氮化碳作为载体用来光催化甲酸产氢的活性较低的技术问题。本发明专利技术的制备方法如下：一、将三聚氰胺与乙二醛混合，冷凝回流；二、烧结；三、酸洗、冷凝回流，离心。本发明专利技术制备的具有褶皱状石墨相氮化碳作为催化剂的载体。本发明专利技术采用简单的热分解法合成具有褶皱状石墨相氮化碳催化剂载体，不仅保持了石墨相氮化碳材料本身的光催化性能，也可以作为催化剂的载体改善催化剂的光催化性能。制备简单且原料成本低，易于工业化生产。在光解水、人工光合成、有机物污染物降解、二氧化碳还原以及催化剂载体等领域有着潜在的应用价值。

With a fold shaped graphite preparation method of carbon nitride and its application

The invention relates to a preparation method of carbon nitride with folded graphite phase and its application, which relates to the preparation method of graphite phase carbon nitride and its application. The present invention aims at solving the technical problem of low activity of photocatalytic hydrogen production by formic acid carbon nitride as carrier. The preparation method of the invention is as follows: first, the melamine is mixed with B two aldehyde, condensed and reflux; two, sintering; three, acid washing, condensing reflux, centrifugal. Prepared by the invention has folded graphite carbon nitride as a catalyst carrier. The invention adopts a simple decomposition with folded graphitic carbon nitride catalyst carrier, not only to maintain the photocatalytic performance of graphite carbon nitride material itself, but also can be used as a catalyst carrier to improve the photocatalytic properties. Simple preparation and low cost of raw materials, easy industrial production. It has potential applications in the fields of water splitting, artificial light synthesis, organic pollutant degradation, carbon dioxide reduction and catalyst support.

【技术实现步骤摘要】
一种具有褶皱状石墨相氮化碳的制备方法及其应用
本专利技术涉及一种石墨相氮化碳的制备方法及其应用。
技术介绍
随着能源危机的出现及全球环境的恶化，寻找清洁能源替代化石能源是现代科学发展的最大挑战。近十年，巨大的努力正在探索和开发新能源并且想办法提高能源的利用率。在众多的新能源中，太阳能已经源源不断地转换为人类所需的能源。不过，现有技术对太阳能利用太低，因此，利用地球储量丰富且不会造成二次污染的非金属元素(如C、N、O等)开发出吸收太阳光的光催化半导体材料，实现太阳能的清洁转化途径，可以方便的把太阳能转化为可储存的化学能、电能等方便应用的能源。石墨相氮化碳(g-C3N4)是一类独特的二维层状材料半导体材料，其能带结构特别适合光催化制氢中的产氢和产氧两个关键半反应，同时兼具成本廉价、合成简单、产率高等特点。利用g-C3N4吸收可见光光解甲酸制氢也是将太阳能转化为氢能，成为解决能源和环境问题的最理想出路。不过目前石墨相氮化碳(g-C3N4)作为载体用于光催化甲酸产氢的活性较低。
技术实现思路
本专利技术是为了解决目前石墨相氮化碳作为载体用于光催化甲酸产氢的活性较低的技术问题，而提供一种具有褶皱状石墨相氮化碳的制备方法及其应用。本专利技术的具有褶皱状石墨相氮化碳的制备方法如下：一、将三聚氰胺置于单口烧瓶中，加入无水乙醇，超声分散2min～3min，再加入乙二醛水溶液后超声分散10min～15min，将单口烧瓶置于磁力加热搅拌器上，将单口烧瓶的瓶口连接冷凝管，冷凝管的另一端敞口设置，在80℃～85℃的油浴中冷凝回流1h～1.5h，将单口烧瓶中所得产物在60℃烘干12h～14h除去反应溶剂乙醇；所述的三聚氰胺的质量与无水乙醇的体积比为1g:(5mL～6mL)；所述的乙二醛水溶液的浓度是8.8mol/L；所述的乙二醛水溶液中乙二醛与三聚氰胺的摩尔比为1:2；二、将步骤一烘干后的产物在温度为300℃的条件下烧结1h，在温度为400℃的条件下烧结1h，温度为550℃的条件下烧结4h，然后自然冷却到室温，得到的产物用研钵研磨；三、将步骤二中研磨后的产物分散在HNO3水溶液并放置在单口烧瓶中，将单口烧瓶置于磁力加热搅拌器上，将单口烧瓶的瓶口连接冷凝管，冷凝管的另一端敞口设置，在80℃～85℃的油浴中冷凝回流1h～1.5h，得到的产物依次用蒸馏水、乙醇和蒸馏水离心清洗一次，在温度为60℃的条件下烘干12h，得到具有褶皱状的石墨相氮化碳；步骤一所述的三聚氰胺的质量与步骤三所述的HNO3水溶液的体积比为1g:(3mL～5mL)；所述的HNO3水溶液的浓度为0.75mol/L。本专利技术制备的具有褶皱状石墨相氮化碳作为催化剂的载体。本专利技术将三聚氰胺和乙二醛的摩尔比设置为2:1，得到具有褶皱状的石墨相氮化碳，然后用褶皱状石墨相氮化碳作为催化剂的载体，这样改善催化剂表面电子结构，进一步提高催化剂的光催化性能。此方法将成功合成一种增加可见光吸收的具有褶皱状石墨相氮化碳光催化剂，该材料不仅具有吸收可见光的性能，而且具有负载催化剂的性能，进一步提升催化剂的光催化性能，该类材料在未来的应用市场有强有力的应用前景，特别是改善催化剂光催化性能，有可能成为制备光催反应必选的载体。本专利技术采用简单的热分解法合成一种具有褶皱状石墨相氮化碳催化剂载体，该材料不仅保持了石墨相氮化碳材料本身的光催化性能，也可以作为催化剂的载体改善催化剂的光催化性能。本专利技术的优点在于采用一种简单的热分解法，制备一种具有褶皱状石墨相氮化碳作为催化剂载体，方法简单且原料成本低，易于工业化生产。该材料在光解水、人工光合成、有机物污染物降解、二氧化碳还原以及催化剂载体等领域有着潜在的应用价值。本专利技术的步骤一中改变乙二醛水溶液中乙二醛与三聚氰胺的摩尔比可得到平面状氮化碳薄片。本专利技术制备的褶皱状石墨相氮化碳负载银钯纳米线使其增强的光催化性能，较聚乙烯吡咯烷酮表面修饰的水相超级分散银钯合金纳米催化剂的光照催化性能提升了87.5％。附图说明图1是石墨相氮化碳的XRD光谱图；图2是石墨相氮化碳的吸收光谱图；图3是石墨相氮化碳的发射光谱图；图4是试验一制备的褶皱状石墨相氮化碳的扫描图；图5是试验一制备的褶皱状石墨相氮化碳的透射图；图6是产气曲线图。具体实施方式具体实施方式一：本实施方式为一种具有褶皱状石墨相氮化碳的制备方法，具体过程如下：一、将三聚氰胺置于单口烧瓶中，加入无水乙醇，超声分散2min～3min，再加入乙二醛水溶液后超声分散10min～15min，将单口烧瓶置于磁力加热搅拌器上，将单口烧瓶的瓶口连接冷凝管，冷凝管的另一端敞口设置，在80℃～85℃的油浴中冷凝回流1h～1.5h，将单口烧瓶中所得产物在60℃烘干12h～14h除去反应溶剂乙醇；所述的三聚氰胺的质量与无水乙醇的体积比为1g:(5mL～6mL)；所述的乙二醛水溶液的浓度是8.8mol/L；所述的乙二醛水溶液中乙二醛与三聚氰胺的摩尔比为1:2；二、将步骤一烘干后的产物在温度为300℃的条件下烧结1h，在温度为400℃的条件下烧结1h，温度为550℃的条件下烧结4h，然后自然冷却到室温，得到的产物用研钵研磨；三、将步骤二中研磨后的产物分散在HNO3水溶液并放置在单口烧瓶中，将单口烧瓶置于磁力加热搅拌器上，将单口烧瓶的瓶口连接冷凝管，冷凝管的另一端敞口设置，在80℃～85℃的油浴中冷凝回流1h～1.5h，得到的产物依次用蒸馏水、乙醇和蒸馏水离心清洗一次，在温度为60℃的条件下烘干12h，得到具有褶皱状的石墨相氮化碳；步骤一所述的三聚氰胺的质量与步骤三所述的HNO3水溶液的体积比为1g:(3mL～5mL)；所述的HNO3水溶液的浓度为0.75mol/L。具体实施方式二：本实施方式与具体实施方式一的不同点是：步骤一中在80℃的油浴中冷凝回流1h。其他与具体实施方式一相同。具体实施方式三：本实施方式与具体实施方式一的不同点是：步骤一中所述的三聚氰胺的质量与无水乙醇的体积比为1g:5mL。其他与具体实施方式一相同。具体实施方式四：本实施方式与具体实施方式一的不同点是：步骤三中在80℃的油浴中冷凝回流1h。其他与具体实施方式一相同。具体实施方式五：本实施方式与具体实施方式一的不同点是：步骤一所述的三聚氰胺的质量与步骤三所述的HNO3水溶液的体积比为1g:3mL。其他与具体实施方式一相同。具体实施方式六：本实施方式是具体实施方式一中制备的具有褶皱状石墨相氮化碳的一种应用，作为催化剂的载体。通过以下试验验证本专利技术的有益效果：试验一：本试验为一种具有褶皱状石墨相氮化碳的制备方法，具体过程如下：一、将三聚氰胺置于单口烧瓶中，加入无水乙醇，超声分散2min，再加入乙二醛水溶液后超声分散10min，将单口烧瓶置于磁力加热搅拌器上，将单口烧瓶的瓶口连接冷凝管，冷凝管的另一端敞口设置，在80℃的油浴中冷凝回流1h，将单口烧瓶中所得产物在60℃烘干12h除去反应溶剂乙醇；所述的三聚氰胺的质量与无水乙醇的体积比为1g:5mL；所述的乙二醛水溶液的浓度是8.8mol/L；所述的乙二醛水溶液中乙二醛与三聚氰胺的摩尔比为1:2；二、将步骤一烘干后的产物在温度为300℃的条件下烧结1h，在温度为400℃的条件下烧结1h，温度为550℃的条件下烧结4h，然后自然冷却到室温，得到的本文档来自技高网...

【技术保护点】
一种具有褶皱状石墨相氮化碳的制备方法，其特征在于具有褶皱状石墨相氮化碳的制备方法如下：一、将三聚氰胺置于单口烧瓶中，加入无水乙醇，超声分散2min～3min，再加入乙二醛水溶液后超声分散10min～15min，然后将单口烧瓶置于磁力加热搅拌器上，将单口烧瓶的瓶口连接冷凝管，冷凝管的另一端敞口设置，在80℃～85℃的油浴中冷凝回流1h～1.5h，将单口烧瓶中所得产物在60℃烘干12h～14h除去反应溶剂乙醇；所述的三聚氰胺的质量与无水乙醇的体积比为1g:(5mL～6mL)；所述的乙二醛水溶液的浓度是8.8mol/L；所述的乙二醛水溶液中乙二醛与三聚氰胺的摩尔比为1:2；二、将步骤一烘干后的产物在温度为300℃的条件下烧结1h，在温度为400℃的条件下烧结1h，温度为550℃的条件下烧结4h，然后自然冷却到室温，得到的产物用研钵研磨；三、将步骤二中研磨后的产物分散在HNO3水溶液并放置在单口烧瓶中，将单口烧瓶置于磁力加热搅拌器上，将单口烧瓶的瓶口连接冷凝管，冷凝管的另一端敞口设置，在80℃～85℃的油浴中冷凝回流1h～1.5h，得到的产物依次用蒸馏水、乙醇和蒸馏水离心清洗一次，在温度为60℃的条件下烘干12h，得到具有褶皱状的石墨相氮化碳；步骤一所述的三聚氰胺的质量与步骤三所述的HNO3水溶液的体积比为1g:(3mL～5mL)；所述的HNO3水溶液的浓度为0.75mol/L。...

【技术特征摘要】
1.一种具有褶皱状石墨相氮化碳的制备方法，其特征在于具有褶皱状石墨相氮化碳的制备方法如下：一、将三聚氰胺置于单口烧瓶中，加入无水乙醇，超声分散2min～3min，再加入乙二醛水溶液后超声分散10min～15min，然后将单口烧瓶置于磁力加热搅拌器上，将单口烧瓶的瓶口连接冷凝管，冷凝管的另一端敞口设置，在80℃～85℃的油浴中冷凝回流1h～1.5h，将单口烧瓶中所得产物在60℃烘干12h～14h除去反应溶剂乙醇；所述的三聚氰胺的质量与无水乙醇的体积比为1g:(5mL～6mL)；所述的乙二醛水溶液的浓度是8.8mol/L；所述的乙二醛水溶液中乙二醛与三聚氰胺的摩尔比为1:2；二、将步骤一烘干后的产物在温度为300℃的条件下烧结1h，在温度为400℃的条件下烧结1h，温度为550℃的条件下烧结4h，然后自然冷却到室温，得到的产物用研钵研磨；三、将步骤二中研磨后的产物分散在HNO3水溶液并放置在单口烧瓶中，将单口烧瓶置于磁力加热搅拌器上，将单口烧瓶的瓶口连接冷凝管，冷凝管的另一端敞口设置，在80℃...

【专利技术属性】
技术研发人员：于永生，刘虎，杨微微，
申请(专利权)人：哈尔滨工业大学，
类型：发明
国别省市：黑龙江,23