一种多孔电极基材，是分散于结构体中的纤维直径为3～15μm且纤维长度为2～30mm的碳纤维彼此以树脂碳化物粘结的多孔电极基材，将该多孔电极基材用汞压入法测定时的细孔分布满足以下的条件。＜条件＞是横轴以常用对数表示的细孔分布曲线，直径1～100μm的区间由以常用对数表示为等间隔的至少80个测定点构成，在直径1～100μm的区间的细孔分布的偏度S为‑2.0＜S＜‑0.8，峰度K为3.5＜K＜10。
【技术实现步骤摘要】
【国外来华专利技术】多孔电极基材和使用其的膜-电极接合体及使用该膜-电极接合体的固体高分子型燃料电池
本专利技术涉及应用于固体高分子型燃料电池的多孔电极基材和使用其的膜-电极接合体以及使用膜-电极接合体的该固体高分子型燃料电池。本申请基于2014年11月4日在日本申请的特愿2014-223950号和2015年10月2日在日本申请的特愿2015-196501号主张优先权，将其内容援引于此。
技术介绍
对固体高分子型燃料电池要求导电性高，集电能力优异，可耐受各种作业的机械强度良好，同时，有助于电极反应的物质的扩散必须良好。因此，电极基材通常使用碳化的片材。近年来在受到关注的汽车等要求高输出密度的用途中，因为在电流密度高的区域运转燃料电池，所以每单位反应面积产生的水的量也增加。因此，这样的情况下，如何高效地排出反应的生成水成为关键，对用作燃料电池的气体扩散体的材料的碳化的片材要求高排水性。因此，进行了通过控制电极基材的细孔分布而提高排水性的尝试。例如，专利文献1中，目的在于提供适合于机械强度高、电特性优异的电极材料的多孔碳材料，认为优选其细孔分布为单峰(1山)且尖锐的峰，但是专利文献2中相反地认为理想的是在片材机械地开出孔，兼具在无纺布的线与线之间形成的间隙和上述孔这两种孔隙。然而，在兼得机械强度和排水性方面不充分。另外，专利文献3中介绍了混合石墨、炭黑等粉末，但细孔分布中仅得到细孔径为1μm以下的峰，排水性并未得到明显改善。另外，专利文献4中介绍了通过层叠加压成型条件不同的片材，在厚度方向细孔分布不同的多孔碳片，但因表面和背面结构不同而产生弯曲的问题。另外，这些文献中对怎样进行细孔分布会使排水性提高、发电性能改善，没有明确的记载。专利文献5中进行了由专利文献的1～4中没有记载的发电试验得到的性能评价。明确记载了通过成为由双峰(2山)构成的细孔分布，与以往的1山细孔分布相比，发电性能提高。汽车用途中，除了在踩下加速器的高输出密度的条件下，在稳定行走的低输出的运转条件下也需要使燃料电池的电池单元内保持在稳定的状态，在广泛的条件下发电。即，像电池起动时那样低温且残留滞留水的条件下也发电，进而要求在踩下加速器后的高温·高加湿的条件下也发电。如专利文献5那样的方法中，例如像固定用途那样发电条件比较恒定的情况下，看出发电性能的提高，但在其它条件下完全看不到，因此无法直接应用于汽车用途。另一方面，作为碳化了的片材的连续成型方法，像专利文献3、4那样进行间歇加压的方法，像专利文献5、6那样利用双带压机(DBP)的方法广为人知。其中为了控制厚度，优选加压并在决定厚度的部分使用垫片、销，但另一方面，这些工序中都没有特别提及进行细孔分布的控制。对于发电性能恶化的重要因素，在温度比较低且高电流密度区域，存在称为溢流(flooding)、阻塞(plugging)的、因伴随基材或隔板流路的关闭的气体供给不足而导致发电性能瞬间降低的问题。另一方面，在高温·低加湿条件下，存在称为干涸(dryup)的、因伴随电解质膜的干燥的质子传导的降低而导致发电性能降低的问题。如果从多孔电极基材的观点考虑这些现象，迄今为止的多孔电极基材无论是纸型还是十字型，其细孔分布峰的对称性高的基材是主流。即，细孔径在基材整体几乎都是一样的，燃料气体或生成水以什么样的路径扩散或通过都是不确定的。因此，因生成水而引起路径的关闭时，阻碍气体的扩散，另外，一旦干燥开始，干燥就加速，就会干涸。这样，寻求能够适应从低温·高加湿条件到高温·低加湿条件的广泛的发电条件的多孔电极基材。现有技术文献专利文献专利文献1:日本特开平10-167855公报专利文献2:日本特开第2005-317240号公报专利文献3:日本专利5055682号公报专利文献4:日本特开2009-234851号公报专利文献5:日本专利5260581号公报专利文献6:日本特开2004-134108号公报
技术实现思路
本专利技术的课题是提供汽车用途中除了在踩下加速器的高输出密度的条件下，在稳定行走的低输出的运转条件下也能够将燃料电池的电池单元内保持在稳定的状态，在广泛的条件下发电的多孔电极基材。具体而言，本专利技术的课题在于提供能够适应从低温·高加湿条件到高温·低加湿条件下的广泛的发电条件的多孔电极基材，以及提供包含该多孔电极基材的膜-电极接合体和固体高分子型燃料电池。本专利技术人等发现上述课题通过以下的专利技术(1)～(11)而解决。(1)一种多孔电极基材，是分散于结构体中的纤维直径为3～15μm且纤维长度为2～30mm的碳纤维彼此以树脂碳化物粘结的多孔电极基材，将该多孔电极基材用汞压入法测定时的细孔分布满足以下的条件。＜条件＞是横轴以常用对数表示的细孔分布曲线，直径1～100μm的区间由以常用对数表示为等间隔的至少80个测定点构成，在直径1～100μm的区间的细孔分布的偏度S为-2.0＜S＜-0.8，峰度K为3.5＜K＜10。(2)一种多孔电极基材，是分散于结构体中的纤维直径为3～15μm且纤维长度为2～30mm的碳纤维彼此以树脂碳化物粘结的多孔电极基材，将该多孔电极基材用汞压入法测定时的细孔分布满足以下的条件。＜条件＞是横轴以常用对数表示的细孔分布曲线，直径1～100μm的区间由以常用对数表示为等间隔的至少80个测定点构成，在直径1～100μm的区间的细孔分布的偏度S为-2.0＜S＜-0.8，峰度K为3.5＜K＜10，在大于20μm且小于等于100μm的细孔径范围具有1个峰。(3)一种多孔电极基材，是分散于结构体中的纤维直径为3～15μm且纤维长度为2～30mm的碳纤维彼此以树脂碳化物粘结的多孔电极基材，将该多孔电极基材用汞压入法测定时的细孔分布满足以下的条件。＜条件＞是横轴以常用对数表示的细孔分布曲线，直径1～100μm的区间由以常用对数表示为等间隔的至少80个测定点构成，在直径1～100μm的区间的细孔分布的偏度S为-2.0＜S＜-0.8，峰度K为3.5＜K＜10，在1～20μm的细孔径范围不具有峰。(4)一种多孔电极基材，是分散于结构体中的纤维直径为3～15μm且纤维长度为2～30mm的碳纤维彼此以树脂碳化物粘结的多孔电极基材，将该多孔电极基材用汞压入法测定时的细孔分布满足以下的条件。＜条件＞是横轴以常用对数表示的细孔分布曲线，直径1～100μm的区间由以常用对数表示为等间隔的至少80个测定点构成，在直径1～100μm的区间的细孔分布的偏度S为-2.0＜S＜-0.8，峰度K为3.5＜K＜10，在大于20μm且小于等于100μm的细孔径范围具有1个峰，在1～20μm的细孔径范围不具有峰。(5)根据上述(1)～(4)中任一项所述的多孔电极基材，其中，条件中，在大于20μm且小于等于100μm的细孔径范围仅具有1个峰。(6)根据上述(1)～(5)中任一项所述的多孔电极基材，其中，使用仅实施了防水处理的多孔电极基材，电池单元温度80℃、相对湿度65％、电流密度1.0A/cm2时的电压值Vm为0.5V以上，电池单元温度80℃、相对湿度42％、电流密度1.0A/cm2时的电压值Vb与电池单元温度80℃、相对湿度100％、电流密度1.0A/cm2时的电压值Va之比为Vb/Va＝0.7～1.1。(7)根据上述(1)～(6)中任一项所述的多孔电极基材本文档来自技高网...
【技术保护点】
一种多孔电极基材，是分散于结构体中的纤维直径为3～15μm且纤维长度为2～30mm的碳纤维彼此以树脂碳化物粘结的多孔电极基材，将该多孔电极基材用汞压入法测定时的细孔分布满足以下的条件，条件：是横轴以常用对数表示的细孔分布曲线，直径1～100μm的区间由以常用对数表示为等间隔的至少80个测定点构成，在直径1～100μm的区间的细孔分布的偏度S为‑2.0＜S＜‑0.8，峰度K为3.5＜K＜10。
【技术特征摘要】
【国外来华专利技术】2014.11.04 JP 2014-223950;2015.10.02 JP 2015-196501.一种多孔电极基材，是分散于结构体中的纤维直径为3～15μm且纤维长度为2～30mm的碳纤维彼此以树脂碳化物粘结的多孔电极基材，将该多孔电极基材用汞压入法测定时的细孔分布满足以下的条件，条件：是横轴以常用对数表示的细孔分布曲线，直径1～100μm的区间由以常用对数表示为等间隔的至少80个测定点构成，在直径1～100μm的区间的细孔分布的偏度S为-2.0＜S＜-0.8，峰度K为3.5＜K＜10。2.一种多孔电极基材，是分散于结构体中的纤维直径为3～15μm且纤维长度为2～30mm的碳纤维彼此以树脂碳化物粘结的多孔电极基材，将该多孔电极基材用汞压入法测定时的细孔分布满足以下的条件，条件：是横轴以常用对数表示的细孔分布曲线，直径1～100μm的区间由以常用对数表示为等间隔的至少80个测定点构成，在直径1～100μm的区间的细孔分布的偏度S为-2.0＜S＜-0.8，峰度K为3.5＜K＜10，在大于20μm且小于等于100μm的细孔径范围具有1个峰。3.一种多孔电极基材，是分散于结构体中的纤维直径为3～15μm且纤维长度为2～30mm的碳纤维彼此以树脂碳化物粘结的多孔电极基材，将该多孔电极基材用汞压入法测定时的细孔分布满足以下的条件，条件：是横轴以常用对数表示的细孔分布曲线，直径1～100μm的区间由以常用对数表示为等间隔的至少80个测定点构成，在直径1～100μm的区间的细孔分布的偏度S为-2.0＜S＜-0.8，峰度K为3.5＜K＜10，在1～20μm的细孔径范围不具有峰。4.一种多孔电极基材，是分散于结构体中的纤维直径为3～15μm且纤维长度为2～30mm的碳纤维彼此以树脂碳化物粘结的多孔电极基材，将该多孔电极基材用汞压入法测定时的细孔分布满足以下的条件，条件：是横轴以常用对数表示的细孔分布曲线，直径1～100μm的区间由以常用对数表示为等间隔的至少80个测定点构成，在直径1～100μm的区...
【专利技术属性】
技术研发人员：龙野宏人，中村诚，
申请(专利权)人：三菱化学株式会社，
类型：发明
国别省市：日本,JP
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