本发明专利技术公开了一种磷酸锆钠‑独居石玻璃陶瓷固化体及其制备方法，其特征是：按P2O5 30～60重量份、Fe2O3 10～35重量份、B2O3 1～4重量份、CeO2 3.5～14重量份、ZrO2 6～32重量份、Na2CO3 1.5～8重量份的配比取各原料，经混合、预烧和球磨后得到基材原料粉料；再按基材原料粉料45～100重量份、高放废物或模拟高放废物0～55重量份的配比混合后，经球磨、压力下成型和烧结后即制得固化体。采用本发明专利技术，磷酸锆钠‑独居石玻璃陶瓷固化体对高放废物的包容量高，减容比大，稳定性好，制备工艺简单，易于工程化应用，可广泛用于高放废物的固化处理。
【技术实现步骤摘要】
本专利技术属于放射性核废物处理与处置，涉及一种磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体及其制备方法。特别适用于核工业等领域所排放的含钚、超铀元素的高放废物(即高放射性废物)的固化处理。
技术介绍
核能的和平利用已对我国及世界人民生活水平提高和科技进步产生了深远的影响，成为人类前进步伐不可忽缺的部分。但核事业的发展不可避免要产生大量放射性废物，尤其是高放废物，这些放射性核素一旦进入生物圈，将给世界人民带来灾难性的放射性污染问题，必须对此加以妥善解决。随着核废物产生量的增加和核事业快速发展需要之间的矛盾日益突出，如何对其安全有效的处理与处置，使其最大限度的与生物圈隔绝已成为目前国内外核事业发展亟待解决的关键问题之一。现有技术中，对高放废物经济可行的处理方法是选择稳定性很高的固化基材，将放射性核素“禁锢”，然后进行深层地质处置，使其最大限度的与生物圈隔绝。其中，固化处理是直接与高放废物中核素直接接触的一步，也是至关重要的一步。低放废物的固化处理工艺与技术已比较成熟，且得到了工程化的应用。高放废物固化处理主要有人造岩石固化和玻璃固化两种。人造岩石固化处理虽固化体的化学稳定性、热稳定性及抗辐照性都较好，但其固化工艺复杂，与含高浓度钠盐等废物的相容性较差，对高放废物中元素的选择性很强，不可能一次性固化高放废物中的全部组分。另外，人造岩石固化处理中使用的设备复杂，造价高，处理过程中材料和能源的消耗量都很大。因此目前世界各国对高放废物进行固化处理的首选方式是玻璃固化。玻璃固化处理主要有硼硅酸玻璃和磷酸盐玻璃固化两类。硼硅酸盐玻璃因对废物中“有害杂质”(如：磷酸盐、钼酸盐、硫酸盐、氧化铁和其他一些重金属氧化物)的溶解性非常差，造成所制备的固化体易出现“黄相”而性能达不到要求。为满足性能要求又不得不提高熔制温度，或以降低包容量为代价来降低此类“杂质”在固化体中的含量。这在提高减容比和降低成本等方面都是不可取的。而铁磷酸盐体系玻璃有效的解决上述问题。但铁磷酸盐体系玻璃固化体的辐照稳定性和热稳定性相对硼硅酸盐玻璃固化体较差，使其实际应用受到限制。此外，根据实际经验，无论是硼硅酸体系还是磷酸盐体系玻璃固化体，其高放废物的包容量都还相对较低，且在实际操作中很容易在固化体玻璃中形成不可控微晶相或产生不可控的分相而使所得固化体的安定性急剧降低。
技术实现思路
本专利技术的目的旨在克服现有技术中的不足，利用玻璃陶瓷材料作为固化基材兼有纯非晶玻璃材料废物包容量大、包容废物种类多、成分可调性大和纯晶体陶瓷材料能长期稳定“禁锢”长寿命核素的优点，提供一种简单有效，以磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷为基材，可以固化高放废物中全部组分的磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体及其制备方法，从而为高放废物固化处理提供一种新的有效的固化体及放射性核废物处理与处置方法。本专利技术的内容是：一种磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体，其特征是：按P2O530～60重量份、Fe2O310～35重量份、B2O31～4重量份、CeO23.5～14重量份、ZrO26～32重量份、Na2CO31.5～8重量份的配比取各原料，经混合、预烧和球磨后得到的基材原料粉料；再按基材原料粉料45～100重量份、高放废物或模拟高放废物0～55重量份的配比混合后，经球磨、压力下成型和烧结后得到的固化体。本专利技术的内容中：所述按P2O530～60重量份、Fe2O310～35重量份、B2O31～4重量份、CeO23.5～14重量份、ZrO26～32重量份、Na2CO31.5～8重量份的配比取各原料，可以替换为：按(NH4)H2PO430～62重量份、Fe2O37～29重量份、H3BO31.5～4.5重量份、CeO23～11重量份、ZrO25～26重量份、Na2CO31.3～9重量份的配比取各原料。本专利技术的内容中：所述高放废物是含钚或/和超铀元素的高放废物。本专利技术的内容中：所述模拟高放废物是化学性质与含Ce或/和Zr元素相似的放射性废物或非放射性废物。本专利技术的另一内容是：一种磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体的制备方法，其特征是步骤为：(1)制备磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷基材原料粉料：a、配料：以P2O5、Fe2O3、B2O3、CeO2、ZrO2、Na2CO3为原料，按P2O530～60重量份、Fe2O310～35重量份、B2O31～4重量份、CeO23.5～14重量份、ZrO26～32重量份、Na2CO31.5～8重量份取各原料；b、混合：将原料投入球磨机中球磨3～5h(充分混合均匀)；c、预烧：将球磨后的物料在550～700℃的温度下预烧2～6h(小时)；d、球磨：将预烧后的物料于球磨机中球磨3～5h，即制得磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷基材原料粉料；(2)制备磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体：a、配料：按磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷基材原料粉料45～100重量份、高放废物或模拟高放废物0～55重量份的配比取磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷基材原料粉料和高放废物或模拟高放废物；b、混料：将磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷基材原料粉料和高放废物或模拟高放废物投入球磨机中球磨3～5h(充分混合均匀)；c、成型：取球磨后的粉料(根据需要取一定量)，在40～60MPa压力下成型为坯体；d、烧结：将坯体置于高温炉中以1～4℃/min的速率升温至850～1400℃并保温6～16h，然后自然炉冷，即制得磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体。本专利技术的另一内容中：所述按P2O530～60重量份、Fe2O310～35重量份、B2O31～4重量份、CeO23.5～14重量份、ZrO26～32重量份、Na2CO31.5～8重量份的配比取各原料，可以替换为：按(NH4)H2PO430～62重量份、Fe2O37～29重量份、H3BO31.5～4.5重量份、CeO23～11重量份、ZrO25～26重量份、Na2CO31.3～9重量份的配比取各原料。本专利技术的另一内容中：所述高放废物是含钚或/和超铀元素的高放废物。本专利技术的另一内容中：所述模拟高放废物是化学性质与含Ce或/和Zr元素相似的放射性废物或非放射性废物。本专利技术的另一内容中：所述球磨机较好的是行星式球磨机，也可以是其它现有球磨设备。本专利技术的另一内容中：步骤(1)a中所述的原料还可以是在预烧温度下能分解为P2O5、Fe2O3、B2O3、CeO2、ZrO2和/或Na2O的其它原料。与现有技术相比，本专利技术具有下列特点和有益效果：(1)本专利技术通过磷酸锆钠本文档来自技高网...
【技术保护点】
一种磷酸锆钠‑独居石玻璃陶瓷固化体，其特征是：按P2O5 30～60重量份、Fe2O3 10～35重量份、B2O3 1～4重量份、CeO2 3.5～14重量份、ZrO2 6～32重量份、Na2CO3 1.5～8重量份的配比取各原料，经混合、预烧和球磨后得到的基材原料粉料；再按基材原料粉料45～100重量份、高放废物或模拟高放废物0～55重量份的配比混合后，经球磨、压力下成型和烧结后得到的固化体。
【技术特征摘要】
1.一种磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体，其特征是：按P2O530～60重量份、Fe2O310～35重量份、B2O31～4重量份、CeO23.5～14重量份、ZrO26～32重量份、Na2CO31.5～8重量份的配比取各原料，经混合、预烧和球磨后得到的基材原料粉料；再按基材原料粉料45～100重量份、高放废物或模拟高放废物0～55重量份的配比混合后，经球磨、压力下成型和烧结后得到的固化体。
2.按权利要求1所述的磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体，其特征是：所述按P2O530～60重量份、Fe2O310～35重量份、B2O31～4重量份、CeO23.5～14重量份、ZrO26～32重量份、Na2CO31.5～8重量份的配比取各原料替换为：按(NH4)H2PO430～62重量份、Fe2O37～29重量份、H3BO31.5～4.5重量份、CeO23～11重量份、ZrO25～26重量份、Na2CO31.3～9重量份的配比取各原料。
3.按权利要求1或2所述的磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体，其特征是：所述高放废物是含钚或/和超铀元素的高放废物。
4.一种磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体的制备方法，其特征是步骤为：
（1）制备磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷基材原料粉料：
a、配料：以P2O5、Fe2O3、B2O3、CeO2、ZrO2、Na2CO3为原料，按P2O530～60重量份、Fe2O310～35重量份、B2O31～4重量份、CeO23.5～14重量份、ZrO26～32重量份、Na2CO31.5～8重量份取各原料；
b、混合：将原料投入球磨机中球磨3～5h；
c、预烧：将球磨...
【专利技术属性】
技术研发人员：廖其龙，王辅，竹含真，
申请(专利权)人：西南科技大学，
类型：发明
国别省市：四川;51
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