一种高导热氮化硅陶瓷的制备方法技术

本发明专利技术涉及一种高导热氮化硅陶瓷的制备方法，首先对Si3N4粉进行热处理和酸洗处理，然后配制Si3N4浆料，用流延工艺制备Si3N4薄层，对薄层切割叠层后得到多孔的氮化硅粉预制体。然后采用高纯硅粉对预制体进行液硅渗透，得到致密的Si3N4/Si。在氮化炉中对Si3N4/Si进行氮化处理，使材料中的Si发生氮化反应生成Si3N4。与制备高导热氮化硅陶瓷常用的工艺如等静压烧结、热压烧结等相比，本发明专利技术采用流延法结合液硅渗透成型，氮化烧结工艺，不需或仅需少量机械加工，制备温度低，且不需要添加烧结助剂，避免了晶界相对于材料热导率的影响。所制备的氮化硅陶瓷热导率可达80～120Wm-1K-1。

【技术实现步骤摘要】

本专利技术属于功能陶瓷领域，具体涉及一种高导热氮化硅陶瓷的制备方法。
技术介绍
随着集成电路和功率器件的不断发展，散热问题对于产品性能提升的制约越来越严重，人们对于电子封装基片和散热材料的综合性能提出了更高的要求。氮化硅陶瓷具有潜在的高热导率(其理论热导率可达200～320W·m-1·K-1)、良好的绝缘性、耐腐蚀性、耐热冲击性和优秀的力学性能，在电子封装材料和散热材料领域具有良好的应用前景。由于氮化硅属于强共价键化合物，难以烧结致密，因此，为了提高氮化硅陶瓷的致密度以实现高的热导率，在烧结氮化硅陶瓷时通常需要加入Y2O3，MgO，Al2O3等氧化物烧结助剂，在1800℃以上进行气压烧结或热压烧结。这些烧结助剂的引入对于氮化硅陶瓷的热导率具有不利的影响：氧原子可以溶入氮化硅晶格内，造成晶体缺陷，对于传导热量的声子起到散射作用；同时，残留在氮化硅晶界间的氧化物具有较低的热导率，对于热量在氮化硅晶粒间的传播造成了阻隔。文献“G.J.Jiang,J.Y.Xu,G.H.Peng,H.R.Zhuang,W.L.Li,S.Y.Xu,etal.Sinteringofsiliconnitrideceramicswithmagnesiumsiliconnitrideandyttriumoxideassinteringaids.3rdInternationalCongressonCeramics(Icc3):AdvancedEngineeringCeramicsandComposites,2011,18”公开了一种高导热氮化硅的制备方法，该方法以高纯硅粉作为原料，采用Y2O3-MgO作为烧结助剂，以反应重烧结法制备了高导热氮化硅陶瓷。该方法需要在1900℃的高温下长时间烧结，且烧结助剂的添加对于提高氮化硅陶瓷的热导率具有不利影响。
技术实现思路
要解决的技术问题为了避免现有技术的不足之处，本专利技术提出一种高导热氮化硅陶瓷的制备方法，克服现有制备方法烧结温度高、引入晶格氧原子和晶界相的问题。技术方案一种高导热氮化硅陶瓷的制备方法，其特征在于步骤如下：步骤1、Si3N4粉体的预处理：将Si3N4粉于1700～1900℃，氮气气氛中热处理，然后用HF酸进行酸洗；步骤2、制备Si3N4粉预制体：将处理后的Si3N4粉与溶剂、分散剂、粘结剂、增塑剂和消泡剂混合球磨，得到Si3N4浆料；对浆料进行流延成型厚度为0.1～0.5mm的Si3N4流延薄层；对薄层进行剪裁和叠层，得到坯体相对密度为30～60％的Si3N4粉预制体；所述浆料中Si3N4粉的质量分数为30～60％；所述溶剂为无水乙醇和丁酮按体积比1:1混合；所述溶剂的质量分数为30～50％；所述分散剂的质量分数为2～4％；所述粘结剂的质量分数为2～4％；所述消泡剂的质量分数为2～4％；步骤3、液硅渗透：将Si3N4粉预制体包埋在高纯硅粉中，置于真空炉内，在1450～1650℃的温度下进行液硅渗透，得到致密的Si3N4/Si；步骤4、氮化烧结：将Si3N4/Si置于氮化炉中，在1200～1600℃的温度下，氮气气氛中进行氮化烧结，得到致密的氮化硅陶瓷。所述球磨是置于滚筒式球磨机中球磨12～24h。所述分散剂为磷酸三乙酯。所述粘结剂为聚乙烯醇缩丁醛。所述增塑剂为丙三醇和邻苯二甲酸二辛酯按体积比1:1混合。所述消泡剂为正丁醇和乙二醇按体积比1:1混合。所述的Si3N4粉粒径为0.3～10μm。所述的高纯Si粉纯度不低于99.9％。所述的Si3N4粉预制体厚度为0.5～5mm。有益效果本专利技术提出的一种高导热氮化硅陶瓷的制备方法，首先对Si3N4粉进行热处理和酸洗处理，然后配制Si3N4浆料，用流延工艺制备Si3N4薄层，对薄层切割叠层后得到多多孔的氮化硅粉预制体。然后采用高纯硅粉对预制体进行液硅渗透，得到致密的Si3N4/Si。在氮化炉中对Si3N4/Si进行氮化处理，使材料中的Si发生氮化反应生成Si3N4。与制备高导热氮化硅陶瓷常用的工艺如等静压烧结、热压烧结等相比，本专利技术采用流延法结合液硅渗透成型，氮化烧结工艺，不需或仅需少量机械加工，制备温度低，且不需要添加烧结助剂，避免了晶界相对于材料热导率的影响。所制备的氮化硅陶瓷热导率可达80～120Wm-1K-1。本专利技术的有益效果是：采用流延法结合液硅渗透法成型，适合于电子基片和散热片的生产，有利于实现近净成型，减少后续加工。与传统烧结工艺相比，本专利技术可以不添加烧结助剂而实现氮化硅陶瓷的致密化，消除了杂质氧原子和晶界相的影响；氮化烧结成型温度低，设备相对简单。附图说明图1是本专利技术高导热氮化硅陶瓷的制备方法流程图。图2是本专利技术高导热氮化硅陶瓷的断口扫描电子显微镜形貌图。图3是本专利技术高导热氮化硅陶瓷的XRD物相分析图。具体实施方式现结合实施例、附图对本专利技术作进一步描述：实例1：选择粒径为1.2μm的β-Si3N4粉，在1800℃，0.3MPaN2气氛下热处理2个小时，然后用质量分数为5％的HF酸对热处理后的Si3N4粉进行酸洗6个小时，烘干备用。称取50g处理后的Si3N4粉，加入50g溶剂，溶剂为无水乙醇和丁酮按体积比1:1混合，4g分散剂磷酸三乙酯，放入尼龙球磨罐中，再加入氮化硅磨球，在滚筒式球磨机上球磨12小时；然后向球磨罐中加入5g粘结剂聚乙烯醇缩丁醛，5g增塑剂，增塑剂为丙三醇和邻苯二甲酸二辛酯按体积比1:1混合和4g消泡剂，消泡剂为正丁醇和乙二醇按体积比1:1混合；继续球磨12个小时，得到分散均匀、适于流延的Si3N4浆料。对浆料进行流延，得到厚度为0.4mm，Si3N4体积分数为40％的薄层。将薄层剪裁成40mm×40mm的尺寸，每4层叠层热压至厚度为1mm，得到Si3N4体积分数为60％的多孔预制体。将预制体置于石墨坩埚中，在预制体上下表面铺上高纯硅粉，在绝对压力位1000Pa的高温真空炉中进行液硅渗透，渗硅温度为1500℃，保温2h。将液硅渗透后得到的Si3N4/Si进行简单的打磨即可除去表面的残余硅，随后在氮化炉中氮化烧结，氮化温度为1200℃～1500℃，得到致密的高导热氮化硅陶瓷。材料的弯曲强度为300MPa，热导率为80W·m-1·K-1。实例2：选择直径约为1μm、长径比约为5的β-Si3N4柱状晶，在1800℃，0.3MPaN2气氛下热处理2个小时，然后用质量分数为5％的HF酸对热处理后的Si3N4粉进行酸洗6个小时，烘干备用。称取50g处理后的Si3本文档来自技高网...

【技术保护点】
一种高导热氮化硅陶瓷的制备方法，其特征在于步骤如下：步骤1、Si3N4粉体的预处理：将Si3N4粉于1700～1900℃，氮气气氛中热处理，然后用HF酸进行酸洗；步骤2、制备Si3N4粉预制体：将处理后的Si3N4粉与溶剂、分散剂、粘结剂、增塑剂和消泡剂混合球磨，得到Si3N4浆料；对浆料进行流延成型厚度为0.1～0.5mm的Si3N4流延薄层；对薄层进行剪裁和叠层，得到坯体相对密度为30～60％的Si3N4粉预制体；所述浆料中Si3N4粉的质量分数为30～60％；所述溶剂为无水乙醇和丁酮按体积比1:1混合；所述溶剂的质量分数为30～50％；所述分散剂的质量分数为2～4％；所述粘结剂的质量分数为2～4％；所述消泡剂的质量分数为2～4％；步骤3、液硅渗透：将Si3N4粉预制体包埋在高纯硅粉中，置于真空炉内，在1450～1650℃的温度下进行液硅渗透，得到致密的Si3N4/Si；步骤4、氮化烧结：将Si3N4/Si置于氮化炉中，在1200～1600℃的温度下，氮气气氛中进行氮化烧结，得到致密的氮化硅陶瓷。

【技术特征摘要】
1.一种高导热氮化硅陶瓷的制备方法，其特征在于步骤如下：
步骤1、Si3N4粉体的预处理：将Si3N4粉于1700～1900℃，氮气气氛中热处理，然
后用HF酸进行酸洗；
步骤2、制备Si3N4粉预制体：将处理后的Si3N4粉与溶剂、分散剂、粘结剂、增
塑剂和消泡剂混合球磨，得到Si3N4浆料；对浆料进行流延成型厚度为0.1～0.5mm的
Si3N4流延薄层；对薄层进行剪裁和叠层，得到坯体相对密度为30～60％的Si3N4粉预
制体；所述浆料中Si3N4粉的质量分数为30～60％；所述溶剂为无水乙醇和丁酮按体积
比1:1混合；所述溶剂的质量分数为30～50％；所述分散剂的质量分数为2～4％；所述
粘结剂的质量分数为2～4％；所述消泡剂的质量分数为2～4％；
步骤3、液硅渗透：将Si3N4粉预制体包埋在高纯硅粉中，置于真空炉内，在
1450～1650℃的温度下进行液硅渗透，得到致密的Si3N4/Si；
步骤4、氮化烧结：将Si3N4/Si置于氮化炉中，在1200～1600℃的温度下，氮气气
氛中进行氮...

【专利技术属性】
技术研发人员：成来飞，李明星，张立同，
申请(专利权)人：西北工业大学，
类型：发明
国别省市：陕西;61