一种石墨烯/Ta3N5复合光催化剂的制备方法技术

本发明专利技术提供了一种石墨烯/Ta3N5复合光催化剂的制备方法，该制备方法是基于静电纺丝法得到Ta3N5纳米纤维，然后通过溶剂热法制备得到由石墨烯包裹Ta3N5短纤维复合光催化剂。该复合光催化剂展现出高效且稳定的可见光光催化性能。本发明专利技术方法简单、低成本，适于大规模生产，制备得到的石墨烯/Ta3N5短纤维复合光催化剂具有高效且稳定的光催化活性，是一种优良的光催化材料。

【技术实现步骤摘要】

本专利技术涉及一种半导体光催化材料的制备方法，具体涉及一种石墨烯/Ta3N5复合光催化剂的制备方法。
技术介绍
随着工业的迅猛发展，环境污染已成为当今社会面临的重要难题之一，严重制约了人类的可持续发展。因此，净化和修复环境是当务之急，科学家们开发了多种技术来解决环境污染问题，但所取得效果并不理想。其中，光催化技术由于其成本低、无毒、降解彻底、可循环利用等优点得到了广泛研究，有望成为未来有效解决环境和能源问题的重要途径。目前需要解决的难题是开发具有催化活性高、稳定性好且可循环利用的光催化剂。近些年，石墨烯(G)作为碳材料中一颗新星，受到了科研工作者的极大关注。石墨烯是由碳原子按正六边形紧密排列成单层蜂窝状的二维结构。它可通过翘曲形成零维的富勒烯，卷曲形成一维的碳纳米管或者堆垛形成三维的石墨；因此石墨烯又被称作是石墨材料的基本单元。这种特殊的结构赋予了石墨烯优异的性能，例如大的理论比表面积(2630m2/g)，以及常温下高的电子迁移速率(200000cm2/V·s)。这些特性促使石墨烯成为半导体光催化材料的理想衬底。石墨烯基纳米光催化剂的研究取得了飞速发展。目前，以石墨烯为衬底的纳米光催化剂主要包括：(1)金属氧化物如TiO2、ZnO、Cu2O、SnO2和MnO2，(2)金属硫化物如ZnS和CdS，(3)其它材料如Bi2WO6、BiVO4、Bi2MoO6。在众多的半导体光催化剂中，Ta3N5是具有较宽的可见光吸收光谱的可见光光催化剂(带隙为2.1eV)。目前，科研工作者已经开发出多种纳米尺寸的Ta3N5光催化剂，如最近有报道通过水解TaCl5制备Ta2O5纳米颗粒，然后进行氮化处理得到具有较高光催化活性的Ta3N5纳米颗粒(Q.H.Zhang，et.al，Langmuir2004，20，9821.)。另外，Gao等以丙烯酰胺改性的聚苯乙烯小球为模板制备出多孔的Ta3N5空心球(R.Gao，et.al，J.Mater.Chem.2011，21，17087.)，在可见光照射下，Ta3N5空心球光催化剂对染料亚甲基蓝(MB)的降解效率明显高于Ta3N5颗粒。然而，上述制备的Ta3N5光催化剂皆受到光生电子和空穴对的快速复合影响，进而严重制约了其光催化活性。因此，有效的抑制Ta3N5光生电子和空穴对的快速复合成为提高其光催化活性的重要途径之一。制备石墨烯(G或RGO)与Ta3N5纳米纤维复合光催化剂的研究尚未有研究报道。石墨烯可以促进光生电子和空穴的分离。另外，纳米纤维与纳米颗粒相比，一维的Ta3N5纳米纤维具有优良的电子传到能力，大的比表面积，且在石墨烯衬底上均匀分布，不易发生纳米颗粒团聚严重的现象，有利于光催化性能的提高及催化剂的回收。
技术实现思路
本专利技术所要解决的问题是提供一种可见光响应的石墨烯/Ta3N5复合光催化剂的制备，可以显著提高Ta3N5光催化材料的光催化活性和回收性，同时可以简单，快速，大规模制备该材料而满足实际应用。为了解决上述问题，本专利技术提供了一种石墨烯/Ta3N5复合光催化剂的制备方法，其特征在于，具体步骤为：步骤1)：溶胶-凝胶法制备纺丝液：将无水乙醇和乙酸以体积比为3～4∶1的比例混合，然后加入质量浓度为5～10wt％的PVP和10wt％的钽源混合搅拌1～12h，得到透明溶胶；步骤2)：纺丝：将步骤1)得到的纺丝液进行纺丝，喷头尖端与接收器的距离为8～20cm，施加1～2万伏特的直流电压，注射器的推进速度为0.3～1mL/h，得到高分子复合纳米纤维；步骤3)：制备Ta2O5纳米纤维：将步骤2)收集的高分子复合纳米纤维置于马弗炉中煅烧得到Ta2O5纳米纤维；步骤4)：制备Ta3N5纳米纤维：将步骤3)制得的Ta2O5纳米纤维置于管式炉内进行高温氮化，反应完后在NH3气氛下冷却至室温，得到Ta3N5纳米纤维；步骤5)：将5～30mg氧化石墨烯溶于有机溶剂，超声1～2h得到氧化石墨烯分散液；步骤6)：将步骤4)制得的Ta3N5纳米纤维加入到步骤5)制得的氧化石墨烯分散液中，其中氧化石墨烯与Ta3N5纳米纤维的质量比为1∶10～1∶1000，超声10min后，搅拌1～10h；步骤7)：将步骤6)得到的混合溶液转移至水热反应釜中进行溶剂热反应；步骤8)：将步骤7)得到的产物用超纯水和乙醇交替冲洗离心分离各3次，然后置于烘箱中真空下50～80℃干燥6h得到石墨烯/Ta3N5复合光催化剂。优选地，所述步骤5)中的有机溶剂为：乙醇、乙二醇或两者的混合溶剂。优选地，所述步骤6)中的Ta3N5纤维是采用静电纺丝法制备而来。优选地，所述步骤7)中溶剂热反应条件为：温度为130～220℃，反应时间为5～25h。优选地，所述步骤8)中的石墨烯/Ta3N5复合光催化剂是由薄片石墨烯包裹的一维多孔纳米短纤维。本专利技术相比现有技术，具有如下优点：1、用本专利技术的方法制备得到的石墨烯/Ta3N5复合光催化剂，不仅具有高的光催化活性，同时易于回收再利用，是一种优良的半导体光催化材料。2、本专利技术一种石墨烯/Ta3N5复合光催化剂的制备简单、绿色环保、成本低，提高了Ta3N5光催化剂在光催化降解环境有毒有机物和光催化产氢产业中的光催化稳定性。附图说明图1为本专利技术提供的制备的石墨烯/Ta3N5复合光催化剂低倍扫描电镜(SEM)图片；图2为本专利技术中制备的石墨烯/Ta3N5复合光催化剂高倍扫描电镜(SEM)图片；图3为实施例2制备的石墨烯/Ta3N5复合光催化剂的X射线衍射(XRD)图谱；图4为实施例2制备的石墨烯/Ta3N5复合光催化剂在可见光照射下光催化降解亚甲基蓝(MB)的曲线图；图5为实施例2制备的石墨烯/Ta3N5复合光催化剂对亚甲基蓝(MB)的循环光催化降解曲线。具体实施方式为使本专利技术更明显易懂，兹以优选实施例，并配合附图作详细说明如下。实施例1(1)溶胶-凝胶法制备纺丝液：将无水乙醇和乙酸(体积比4∶1)混合，然后加入8wt％的PVP和10wt％的乙醇钽(加入后的质量浓度，下同)混合搅拌5h，得到透明溶胶。(2)纺丝：将上述纺丝液进行纺丝，喷头尖端与接收器的距离为15cm，施加1.2万伏特的直流电压，注射器的推进速度为0.3mL/h，得到高分子复合纳米纤维。(3)制备Ta2O5纳米纤维：将收集的高分子复合纳米纤维置于马弗炉中在600℃下煅烧10h。(4)制备本文档来自技高网...

【技术保护点】
一种石墨烯/Ta3N5复合光催化剂的制备方法，其特征在于，具体步骤为：步骤1)：溶胶‑凝胶法制备纺丝液：将无水乙醇和乙酸以体积比为3～4∶1的比例混合，然后加入质量浓度为5～10wt％的PVP和10wt％的钽源混合搅拌1～12h，得到透明溶胶；步骤2)：纺丝：将步骤1)得到的纺丝液进行纺丝，喷头尖端与接收器的距离为8～20cm，施加1～2万伏特的直流电压，注射器的推进速度为0.3～1mL/h，得到高分子复合纳米纤维；步骤3)：制备Ta2O5纳米纤维：将步骤2)收集的高分子复合纳米纤维置于马弗炉中煅烧得到Ta2O5纳米纤维；步骤4)：制备Ta3N5纳米纤维：将步骤3)制得的Ta2O5纳米纤维置于管式炉内进行高温氮化，反应完后在NH3气氛下冷却至室温，得到Ta3N5纳米纤维；步骤5)：将5～30mg氧化石墨烯溶于有机溶剂，超声1～2h得到氧化石墨烯分散液；步骤6)：在步骤5)制得的氧化石墨烯分散液中加入步骤4)制得的Ta3N5纳米纤维，其中氧化石墨烯与Ta3N5纳米纤维的质量比为1∶10～1∶1000，超声10min后，搅拌1～10h；步骤7)：将步骤6)得到的混合溶液转移至水热反应釜中进行溶剂热反应；步骤8)：将步骤7)得到的产物用超纯水和乙醇交替冲洗离心分离各3次，然后置于烘箱中真空下50～80℃干燥6h得到石墨烯/Ta3N5复合光催化剂。...

【技术特征摘要】
1.一种石墨烯/Ta3N5复合光催化剂的制备方法，其特征在于，具体步骤为：
步骤1)：溶胶-凝胶法制备纺丝液：将无水乙醇和乙酸以体积比为3～4∶1的
比例混合，然后加入质量浓度为5～10wt％的PVP和10wt％的钽源混合搅拌1～12
h，得到透明溶胶；
步骤2)：纺丝：将步骤1)得到的纺丝液进行纺丝，喷头尖端与接收器的距
离为8～20cm，施加1～2万伏特的直流电压，注射器的推进速度为0.3～1mL/h，
得到高分子复合纳米纤维；
步骤3)：制备Ta2O5纳米纤维：将步骤2)收集的高分子复合纳米纤维置于
马弗炉中煅烧得到Ta2O5纳米纤维；
步骤4)：制备Ta3N5纳米纤维：将步骤3)制得的Ta2O5纳米纤维置于管式
炉内进行高温氮化，反应完后在NH3气氛下冷却至室温，得到Ta3N5纳米纤维；
步骤5)：将5～30mg氧化石墨烯溶于有机溶剂，超声1～2h得到氧化石墨烯
分散液；
步骤6)：在步骤5)制得的氧化石墨烯分散液中加入步骤4)制得的Ta3N5纳米纤维，其中氧化石墨烯与Ta3N5纳米纤...

【专利技术属性】
技术研发人员：张丽莎，李世杰，柳建设，张俊磊，黄菲，王焕丽，赵慧慧，
申请(专利权)人：东华大学，
类型：发明
国别省市：上海;31