包含高分子电解质膜的接合体的制造方法及制造装置制造方法及图纸

本发明专利技术的课题为，在抑制翘曲、电解质膜的褶皱、接合不均的发生的同时，连续地制造包含高分子电解质膜的接合体。用于解决该课题的本发明专利技术为包含高分子电解质膜的接合体的制造方法，其包括：预备加压工序，对包含高分子电解质膜(10)的被接合片材、和包含与被接合片材的至少一个面相接合的接合层的接合片材，在被接合片材与接合片材的接合层相接触的状态下连续地加压；和加热加压工序，对经过预备加压工序后的被接合片材和接合片材在伴随加热的情况下连续地加压。

Manufacturing method and manufacturing device of polymer containing electrolyte membrane

The subject of the present invention is to continuously produce a polymer containing polymer electrolyte membrane while inhibiting the occurrence of warping, folding and unequal joint of the electrolyte membrane. The invention for solving the subject is a manufacturing method of a polymer containing a polymer electrolyte membrane, which includes the preparation of a pressurizing process, a joint sheet containing a polymer electrolyte membrane (10), and a joint sheet containing at least one face to be joined with the bonded sheet, in the bonded sheet and the joint sheet. Continuous pressurization under the contact of the joint layer; and the heating and pressurization process, the joint sheet and the joint sheet after the preparation of the pressurized process are continuously pressurized under the condition of the heating.

【技术实现步骤摘要】
【国外来华专利技术】包含高分子电解质膜的接合体的制造方法及制造装置
本专利技术涉及包含高分子电解质膜的接合体、特别是附带催化剂层的电解质膜及膜电极接合体的制造方法及制造装置。
技术介绍
燃料电池是一种通过将氢、甲醇等燃料进行电化学氧化从而获取电能的发电装置，近年来作为清洁能量供给源而受到关注。尤其对于固体高分子型燃料电池而言，标准的工作温度低至100℃左右，并且能量密度高，所以期待作为规模较小的分散型发电设施、汽车、船舶等移动物体的发电装置而广泛应用。另外，还作为小型移动设备、携带设备的电源而受到关注，期待代替镍氢电池、锂离子电池等二次电池搭载于移动电话、个人电脑等。燃料电池通常以电池单元(cell)为单位而构成，所述电池单元如下形成，即，发生用于发电的反应的阳极和阴极的电极与高分子电解质膜(用作阳极与阴极间的质子传导体)构成膜电极接合体(Membrane-ElectrodeAssembly；MEA)，用隔膜夹持该MEA而形成电池单元。大致分类的话，MEA通过两类制法制得。第一类方法是下述方法：首先制作在高分子电解质膜的表面上形成有催化剂层的附带催化剂层的电解质膜(CatalystCoatedMembrane；CCM)，并在所述附带催化剂层的电解质膜的两侧上接合气体扩散层(GasDiffusionLayer；GDL)。另外，第二类方法是首先制作在气体扩散层的表面上形成有催化剂层的气体扩散电极(GasDiffusionElectrode；GDE)，再将其与高分子电解质膜的两面相接合的方法。另外，近年来，高分子电解质膜作为氢基础设施(hydrogeninfrastructure)相关设备的材料的用途得到推广，从耐久性、性能可靠性的观点考虑，固体高分子电解质膜型水电解装置、电化学氢泵等中使用的CCM、MEA的品质也变得愈发重要。作为CCM的制造装置或制造方法，例如，专利文献1中提出了利用热压或热辊将担载有催化剂的膜的催化剂层转印至电解质膜上的方法。另外，专利文献2中提出了下述复合体制造装置，所述装置利用加热加压辊对担载有催化剂的膜和经过预加热的电解质膜加热加压，将催化剂层转印后，利用冷却辊进行冷却并且利用剥离辊将膜剥离。然而，专利文献1这样的利用热压的转印中，无法连续地制造CCM。另外，专利文献1及专利文献2中记载的利用热辊(加热加压辊)进行的转印中，虽然存在能够连续地制作卷状CCM的可能性，但担载有催化剂层的膜及电解质膜与热辊之间的接触为线接触，无法均匀地对担载有催化剂层的膜及电解质膜整体进行加热。因此，存在利用热辊进行加热加压后的冷却过程中发生CCM的翘曲的情况。需要说明的是，即使在利用CCM与GDL的接合或高分子电解质膜与GDE的接合而进行的MEA制造中应用上述方法，在MEA中也会产生同样的问题。另一方面，作为MEA的制造方法，专利文献3中提出了通过双带式压力机(其使用了以钢等制作的带体)进行加热及加压从而将离子交换膜与电极基材接合的方法。另外，作为可适用于CCM也可适用于MEA的方法，专利文献4中提出了下述CCM或MEA的制造方法，即，在使催化剂层与电解质膜相接触、或者使气体扩散层与担载有催化剂层的电解质膜相接触的状态下，通过利用辊、带体施加热及压力的加热加压工序而将二者接合，然后进行一边冷却接合体一边施加压力的冷却加压工序。现有技术文献专利文献专利文献1：日本特开平10-64574号公报专利文献2：日本特开2001-196070号公报专利文献3：日本特表2004-528696号公报专利文献4：日本特开2006-134611号公报
技术实现思路
专利技术所要解决的课题专利文献3这样的使用双带式压力机的方法、专利文献4这样的使用辊、带体的方法中，担载有催化剂层的膜及电解质膜与带体之间的接触为面接触，因此，虽然CCM或MEA的翘曲略有改善，但存在发生电解质膜的褶皱、接合不均的问题。本专利技术的课题在于，在抑制翘曲、电解质膜的褶皱、接合不均的发生的同时，连续地制造包含高分子电解质膜的接合体。用于解决课题的手段用于解决上述课题的本专利技术为包含高分子电解质膜的接合体的制造方法，所述制造方法包括下述工序：预备加压工序，该预备加压工序中，对包含高分子电解质膜的被接合片材和包含接合层的接合片材在所述被接合片材与接合片材的接合层相接触的状态下连续地加压；和加热加压工序，该加热加压工序中，对经过所述预备加压工序后的所述被接合片材和接合片材在伴随加热的情况下连续地加压。供于本专利技术的包含高分子电解质膜的接合体的制造方法的高分子电解质膜只要具有质子传导性、且可作为用于固体高分子型燃料电池的电解质膜发挥作用即可，没有特别限定，可使用已知或市售的高分子电解质膜。作为这样的高分子电解质膜，可举出含有全氟磺酸的电解质膜，具体而言，有杜邦公司制“Nafion”(注册商标)、旭硝子公司制“Flemion”(注册商标)、旭化成公司制“Aciplex”(注册商标)、戈尔公司制“GORE-SELECT”(注册商标)等。另外，也可使用含有烃系聚合物(已对其烃系骨架赋予质子传导性)的高分子电解质膜。作为这样的烃系聚合物，可举出聚砜、聚醚砜、聚苯醚、聚芳撑醚系聚合物、聚苯硫醚、聚苯硫醚砜、聚对苯撑、聚芳撑系聚合物、聚亚芳基酮、聚醚酮、聚芳撑氧化膦、聚醚氧化膦、聚苯并噁唑、聚苯并噻唑、聚苯并咪唑、芳香族聚酰胺、聚酰亚胺、聚醚酰亚胺、聚酰亚胺砜等在主链中具有芳香环的芳香族烃系聚合物作为优选例。需要说明的是，聚醚砜是其分子链中含有砜键的聚合物的总称。另外，聚醚酮是其分子链中含有醚键及酮键的聚合物的总称，包括聚醚酮酮、聚醚醚酮、聚醚醚酮酮、聚醚酮醚酮酮、聚醚酮砜等，但不限于特定的聚合物结构。这些聚合物中，从机械强度、物理耐久性、加工性及耐水解性方面考虑，优选使用聚砜、聚醚砜、聚苯醚、聚芳撑醚系聚合物、聚苯硫醚、聚苯硫醚砜、聚亚芳基酮、聚醚酮、聚芳撑氧化膦、聚醚氧化膦等聚合物。尤其在含有芳香族烃系聚合物的电解质膜的情况下，若在制造包含高分子电解质膜的接合体时从最初开始一边以高温进行加热一边加压，则电解质膜或附带催化剂层的电解质膜的表面明显干燥，容易发生催化剂层的转印不均、气体扩散层的接合不均、褶皱，因此，可适宜地使用本专利技术的制造方法、制造装置。本专利技术的制造方法及制造装置可广泛地用于包含高分子电解质膜的接合体的制造，尤其可适用于CCM及MEA的制造。被接合片材可以是包含高分子电解质膜的片材，也可以是高分子电解质膜自身。另外，所谓“接合层”，是指与被接合片材的至少一个面相接合的层，所谓接合片材，是指包含这样的接合层的、被转印至被接合片材之前的片材。例如，制造CCM时，被接合片材为高分子电解质膜，接合片材为催化剂转印片材，接合层为催化剂转印片材的催化剂层。另外，制造MEA时，被接合片材为CCM，接合片材为GDL，接合层为GDL，或者，被接合片材为高分子电解质膜，接合片材为GDE，接合层为GDE。作为GDL，可使用例如碳纸、碳布、碳毡等。另外，可使用对上述材料进行了防水处理后的材料。另外，本专利技术的制造方法及制造装置不限于CCM、MEA的制造，通常也可在对包含高分子电解质膜的片材转印其他的层、或接合其他的片材时使用。例如，制造CCM、MEA时，在其中途阶段转印或接合附加的层时、或对于MEA进本文档来自技高网...

【技术保护点】
1.包含高分子电解质膜的接合体的制造方法，其包括：预备加压工序，对包含高分子电解质膜的被接合片材和包含接合层的接合片材在所述被接合片材与所述接合片材的接合层相接触的状态下连续地加压；和加热加压工序，对经过所述预备加压工序后的所述被接合片材和所述接合片材在伴随加热的情况下连续地加压。

【技术特征摘要】
【国外来华专利技术】2015.11.19 JP 2015-2262751.包含高分子电解质膜的接合体的制造方法，其包括：预备加压工序，对包含高分子电解质膜的被接合片材和包含接合层的接合片材在所述被接合片材与所述接合片材的接合层相接触的状态下连续地加压；和加热加压工序，对经过所述预备加压工序后的所述被接合片材和所述接合片材在伴随加热的情况下连续地加压。2.如权利要求1所述的包含高分子电解质膜的接合体的制造方法，其中，所述预备加压工序中的所述被接合片材及所述接合片材的平均温度上升速度为20℃/秒以下。3.如权利要求1或2所述的包含高分子电解质膜的接合体的制造方法，其中，在对所述被接合片材和所述接合片材加压的状态下，连续实施所述预备加压工序和所述加热加压工序。4.如权利要求3所述的包含高分子电解质膜的接合体的制造方法，其中，利用双带式压力机机构实施所述预备加压工序及所述加热加压工序中至少一方的加压。5.如权利要求4所述的包含高分子电解质膜的接合体的制造方法，其中，在一个双带式压力机机构中连续实施所述预备加压工序及所述加热加压工序。6.如权利要求1～5中任一项所述的包含高分子电解质膜的接合体的制造方法，其还包括冷却加压工序，所述冷却加压工序中，对经过所述加热加压工序进行接合而成的接合体在伴随冷却的情况下连续地加压。7.如权利要求6所述的包含高分子电解质膜的接合体的制造方法，其中，在一个双带式压力机机构中连续实施所述预备加压工序、所述加热加压工序和所述冷却加压工序。8.如权利要求1～7中任一项所述的包含高分子电解质膜的接合体的制造方法，其中，所述被接合片材为高分子电解质膜，所述接合...

【专利技术属性】
技术研发人员：足立真哉，藤枝佑佳，出原大辅，新宅有太，
申请(专利权)人：东丽株式会社，
类型：发明
国别省市：日本,JP