用于氮氧化物的选择性催化还原的操作方法技术

本发明专利技术涉及用于氮氧化物的选择性催化还原的操作方法，其中氧化烃类-例如乙醇可考虑用作添加到柴油或汽油发动机排出气体的还原剂，所述还原剂用于促进NOX至N2的催化还原反应，当发动机和催化剂的操作条件改变时，需要持续调节添加的还原剂的量。已经发现，使用适当编程的车载计算机执行的有用方法，可基于被选择用于NOX至氮气的还原的乙醇或其他具体还原剂与催化剂温度、排出气体的氧和NOX含量以及穿过还原催化剂-例如支撑在氧化铝上的银的排出气体的体积流率的持续测量值的相关性。至少使用这些参数来可靠地确定用于大体上还原NOX的还原剂的有效量。

【技术实现步骤摘要】
用于氮氧化物的选择性催化还原的操作方法
本专利技术涉及用于管理来自柴油发动机或其它稀燃发动机的排出气流中的氮氧化物（大部分为NO和NO2，总称为NOX）的选择性催化还原的方法。更具体地，本专利技术涉及控制将适当的氧化烃类-例如乙醇添加到预备的排出气体中的方法，以便当排出气体流动从而与非贵金属、选择性还原催化剂接触时将排出气流中的NOX予以还原。
技术介绍
柴油发动机、某些汽油燃料发动机以及许多烃类燃料动力设备在高于化学计量的空气-燃料质量比的情况下运转以便得到改进的燃料经济性。然而，这种稀燃发动机以及其他动力源产生具有相对较高含量的氧、水和氮氧化物（NOX）的热排放气。就柴油发动机来说，来自预热的发动机的排出气流的温度通常在大约200℃至400℃的范围内，该温度取决于发动机的燃料消耗（负载）的当前比率。排出气体具有代表性、示例性的成分，按体积大约为氧10%、二氧化碳6%，一氧化碳（CO）0.1%、烃类（HC）180ppm、NOx235ppm，剩余部分基本上是氮气和水。排出气体经常含有一些非常小的富碳颗粒。而且就烃类燃料含有硫的情况来说，来自燃烧源的排出气体还可能含有二氧化硫。期望处理这种排出气体的成分以使除氮、二氧化碳和水之外的任何排放到大气的物质最少化。NOX气体通常包括带有少量一氧化二氮（N2O）的氧化氮（NO)和二氧化氮（NO2）的不同混合物，该NOX气体难于还原为氮（N2)，这是因为热排出气流有相对高的氧（O2）含量（以及水含量）。三元催化系统成功地使用于以大约化学计量空燃比运转的发动机，然而并没有效地在这种富氧排出气体中将NOX还原至可接受的水平。稀薄NOX捕集器可有效地从排出气流中去除NOX，但是所述捕集器需要昂贵的贵金属且它们的长期耐用性不确定。人们已经考虑选择性催化还原方法，其中稀燃排出气体已经被氧化从而完成未燃烧的烃类向二氧化碳和水的氧化、一氧化碳向二氧化碳的氧化以及某些氧化氮（NO）向二氧化氮（NO2）的氧化。将还原剂材料-例如NH3或NH3前体（尿素的水溶液）喷射到氧化的排出气流，而所述排出气流穿过适当的催化剂以将大量的NOX还原为氮气和水。这种实践被称为NOX的“选择性催化还原”（SCR)，因为在不影响排出气流中的其他氧化物的情况下实现了该步骤。但是尿素SCR和氨SCR必须是车上存储的附加还原剂材料，并且当以尿素作为还原剂时，必须避免尿素的水溶液在寒冷的天气时冻结。使用具有更低成本的、更便利的方法实现来自稀燃发动机的排出气流的NOX还原将是有用的。
技术实现思路
本专利技术提供了一种用于管理乙醇或其他适当的低分子量氧化烃类（OHC）-例如此类醇中的甲醇、丙醇、丁醇或醛的使用和添加的方法，乙醇或所述其他适当的低分子量氧化的烃类（OHC）作为OHC-SCR过程中的氧化烃类还原剂并且被用作含氧且含水稀燃排出气体中的NOX的催化还原反应器。根据某些条件和排出气流的特性以及下面在本说明书中标识的还原催化剂的特性，持续监测和调节添加到排出气流的氧化烃类的量。持续管理OHC添加的一个目标是避免对用于OHC-SCR反应器下游的氨的排出气体的随后处理的需求。大量使用氧化烃类的进一步的目标是使车辆发动机及其排气系统的总燃料消耗量最小化。大多数现有车辆发动机使用烃类燃料与空气的燃烧作为它们的功率源。所述发动机包括多个气缸，每个气缸都具有连接至用于车辆的推进的动力系系统和曲轴的往复式活塞。本专利技术提供用以将空气和燃料计算机控制地、顺序地、定时地置入到每个气缸的方法。随着活塞在它们对应的气缸中往复运动，受控的空气与燃料混合物顺序地进入对应的气缸，其中可燃烧的混合物被压缩和点燃。在动力冲程中每个气缸中的燃烧驱动活塞，接着是排气冲程-在该排气冲程中燃烧副产物从气缸排入到排气歧管中，然后排入到车辆的排出气体导管中。这种稀燃发动机的持续运转在上面所示的本说明书的
技术介绍
部分中的成分和温度范围内产生稳定的排出气流。例如，所述燃料可以是柴油、汽油、天然气、液化石油气（大部分是丙烷）、二甲醚、乙醇、乙醇和汽油的混合物或类似燃料。氢也可以被用作燃料。含氧且含水的排出气体首先可导向至气流穿过的、含催化剂的氧化转化器，以用于一氧化碳和未完全燃烧的烃类燃料组分的氧化。所述氧化转化器还可促进某些氧化氮至二氧化氮的氧化以准备排出气流，使该排出气流在选择性催化还原反应器中进行下游处理，该选择性催化还原反应器用于在排出气流离开车辆的排气系统之前将NO2和其他NOX组分还原为氮气。根据本专利技术，在选择性催化还原反应器上游的适当位置将氧化烃类添加至排出气流。用于本专利技术的实践的适当的氧化烃类选择性催化还原（OHC-SCR）催化剂的示例是包括纳米尺寸的银（或氧化银）的颗粒材料，该材料被沉积并支撑在微米尺寸的氧化铝颗粒上。例如，被支撑的银催化剂颗粒可被适当地沉积为挤制成的、蜂窝状陶瓷整料的多个气流穿过的小通道的壁上的薄涂层。根据本专利技术的实施方式，将乙醇（或其他适当的氧化烃类）喷入（或以其他方式置入）OHC-SCR催化剂上游的排出气体。为了随着排出气流与OHC-SCR催化剂的紧密接触而更有效地影响NOX组分的还原，如同本专利技术人在此确定的，持续监测OHC-SCR催化剂和排出气体的某些持续变化的参数，并且基于确定的参数值持续调节添加到排出气流的氧化烃类的量以便使之与预定策略一致。进一步根据本专利技术的方法的示例的图示，下面四种（至少）参数中的每种的测量值或确定值被以适时的时间间隔持续获得并且被用于管理氧化烃类的添加：（ⅰ）OHC-SCR催化剂的温度、正好在OHC-SCR催化剂上游的排出气体中NOX的量的代表值（ⅱ）和氧的量的代表值（ⅲ），以及（ⅳ）经过或穿过催化剂的排出气体的流动速率的测量值。就排出气体流动速率来说，可测量或确定测量值-例如气时空速（SV,h-1)或等效值。例如，在确定特定时刻的空间速度时，使用在温度和压力的标准条件下的当前每小时排出气体的单位体积与预定的OHC-SCR催化剂的固定体积的比率。在本专利技术的实践中，获取OHC-SCR催化剂上游的排出气体中的准确且可靠的氧含量的代表值对于至排出气体的OHC添加的每次确定是重要的。用于测量选择性还原催化剂的当前温度以及用于确定排出气体的流动速率的有用值的适当传感器是可得到的。类似地，用于持续地提供或确定氧（例如，以总排出气体的百分比）和NOX（例如，以排出气体成分的百万分之几）的有用的瞬时浓度的传感器也是可得到的。被适当地预编程的、基于计算机的控制系统可用于从相应的传感器接收此类数据，并且可用于使用此类可用数据以便持续且快速地分析这些参数，这些参数用于确定在车辆发动机的每次运转中添加到排出气流中的氧化烃类还原剂的量。这种基于传感器和计算机的系统可作为发动机控制系统的一部分工作或与所述发动机控制系统协作，所述发动机控制系统用于-例如测量、确定并且控制至发动机的空气以及燃料的添加和其他发动机运转。根据本专利技术的优选实施方式，并且通过说明性的示例，适当的添加OHC-SCR还原剂的控制系统可考虑上面指定的排出气体/OHC-SCR参数的当前值，并且确定添加到排出气流的还原剂的量（质量或体积）。例如，所述控制系统可被编程为每摩尔NOX组分添加1摩尔数值的还原剂（如乙醇），然后基于所述四个参数的当前值的组合确定或估计本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
2010.10.05 US 12/8979061.一种确定氧化烃类还原剂材料的添加量的方法，所述还原剂材料用于来自由稀燃发动机驱动的车辆的排出气体中的NOx组分的催化剂促进还原；所述车辆发动机包括多个燃烧气缸以及连接至所述气缸的排气歧管，在所述燃烧气缸中燃料与空气被混合并点燃以便驱动气缸中的往复式活塞，在所述排气歧管中来自气缸的燃烧产物被组合成包括氧气、水、氮气和NOx的排出气流的连续部分；并且所述车辆包括排出气体导管，所述排出气体导管用于将排出气流传导至反应器以便与包含在所述反应器内的银/氧化铝催化剂接触，从而通过与所添加的氧化烃类还原剂反应而使NOx组分发生化学还原；当车辆运转并产生排出气流时，所述方法包括；在气流进入含还原催化剂的反应器之前，(a)利用氧传感器持续测量正好在还原催化剂上游的排出气流的一部分的氧含量以及(b)利用NOx传感器持续测量排出气流的一部分的NOx含量；持续测量(c)含还原催化剂的反应器中的还原催化剂的温度；持续测量(d)与还原催化剂流动接触的排出气流的气时空速；并且使用至少四个测量值(a-d)：持续确定还原剂材料的量，以使通过银催化剂还原的NOx量最大化，所述还原剂材料在排出气流进入还原反应器之前被添加到排出气流的当前部分，所述确定使用预编程的、车载计算机并且使用至少当前的四个测量值来进行；以及在排出气流流动到与还原催化剂接触之前，将还原剂的当前确定的量添加到排出气流。2.如权利要求1所述的确定氧化...

【专利技术属性】
技术研发人员：TM斯隆，KL佩里，DL希尔登，ND布林克曼，JH李，MB维奥拉，SJ施米格，
申请(专利权)人：TM斯隆，KL佩里，DL希尔登，ND布林克曼，JH李，MB维奥拉，SJ施米格，
类型：发明
国别省市：