【技术实现步骤摘要】
本专利技术涉及催化剂，具体涉及渣油衍生碳载pt-co-au金属间化合物及其制备方法和在氧还原反应和质子交换膜燃料电池的阴极催化剂的应用。
技术介绍
1、氢燃料电池车的普及需要高活性、长耐久性的电催化剂，铂催化剂已经被应用到很多场景中，但用于pemfc中铂的用量依然很高，铂基金属间化合物(imc)由于具有提高铂的活性、原子利用率及稳定性的特点，被认为是orr最有前景的催化剂。
2、高金属载量的imc催化剂被认为对于燃料电池实际工况中的应用具有巨大的优势，使催化层(cl)变薄，有利于降低传质阻力，从而提高了燃料电池的性能。高金属载量可以有效缓解燃料电池在实际工况条件下的碳腐蚀风险，从而有利于延长燃料电池的寿命。然而高载量imc催化剂仍然存在高载量难以实现以及在高温煅烧时颗粒团聚导致粒径变大的问题。
3、目前，有报道通过引入第三种元素(如cu、ni、co…)来增加金属间化合物的活性，但是3d过渡金属存在易溶出的问题，进而影响催化剂的长时间循环的活性及稳定性。此外，还可以通过引入au元素提升催化剂的稳定性，au的引入会进一步调控pt的电子结构，进而提升催化剂的活性。
4、石油减压渣油具有富含碳元素和丰富的芳族基团的特点，可以作为各种碳纳米材料的碳源。它们的高含碳量和多功能可调性，可以应用在电化学的各个领域，例如，可以作为锂离子电池、钠离子电池和超级电容器的电极材料。然而石油减压渣油作为载体负载高金属载量的催化剂用于燃料电池的研究鲜有报道。
技术实现思路
2、为实现上述目的，本专利技术采用的技术方案为：
3、本专利技术提供了一种渣油衍生碳载pt-co-au金属间化合物，包括：氮掺杂石油减压渣油多孔碳；负载于所述氮掺杂石油减压渣油多孔碳载体表面的三元金属间化合物；所述三元金属间化合物为pt-co-au。所述三元金属间化合物pt-co-au其活性物质为铂钴金纳米颗粒，颗粒的平均粒径为3～6nm，且催化剂中金属载量为30～50wt％，pt载量为26～41wt％，co载量为3.8～7wt％，au载量为0.2～2wt％。催化剂孔类型为介孔；所述介孔尺寸为30～40nm，比表面积为600～800m2/g。
4、本专利技术还提供了渣油衍生碳载pt-co-au金属间化合物的制备方法，包括下述步骤：
5、a.将石油减压渣油与纳米氧化铁按照质量比为1:4～1:6的比例分散于石油醚中，充分搅拌并干燥得到固体混合物。在氩气或氮气气氛下，以5℃/min的速率升温至700～900℃，保温时间100～150min。用2mol/l盐酸刻蚀去除纳米氧化铁模板，离心、洗涤、干燥并研磨得到石油减压渣油多孔碳材料；将所述多孔碳材料与尿素分别溶于无水乙醇和去离子水中，混合搅拌后干燥并研磨，在700～900℃高温煅烧处理100～150min后得到氮掺杂石油减压渣油多孔碳；
6、b.氮掺杂石油减压渣油多孔碳、六水合氯铂酸、六水合氯金酸及六水合氯化钴分散于去离子水中并超声混合，干燥后得到初始混合物；将初始混合物在5％氢气/95％氩气的气氛中进行反应，首先在150～300℃下还原处理1～3h，升温速率为2～10℃/min；而后继续升温至600～800℃并煅烧0.5～2h，升温速率为2～10℃/min；得到渣油衍生碳载pt-co-au金属间化合物。上述过程主要先发生pt基盐的还原，然后发生其他金属盐的还原，金属原子在高温下移动以获得有序结构，最终得到有序金属间化合物；若温度过高，会导致金属间化合物颗粒变大；若温度过低，则只能得到无序合金。
7、c.将得到的金属间化合物催化剂置于0.2～1.0mol/l的h2so4中刻蚀4-6h，即可得到最终产物pt-co-au/nppc。
8、进一步地，步骤a中石油减压渣油的石油醚溶液的质量浓度为0.05～0.07g/ml，模板剂石油醚溶液的质量浓度为0.2～0.4g/ml；尿素水溶液的质量浓度为0.14～0.42g/ml；碳源和氮源的质量比例为1:3～1:7。
9、本申请利用石油减压渣油合成了具有大比表面积的多孔碳载体，大比表面积为金属颗粒的负载提供了更多的位点以实现高金属载量；引入氮元素利用其对金属颗粒的锚定作用以及介孔的限域作用以实现金属颗粒的高分散特征，有利于合成小尺寸纳米颗粒；将金掺杂至金属晶格中得到金属间化合物，优化了铂表面电子结构，提升了催化剂的活性及稳定性；以上策略最终可以得到预期的高载量、高分散的三元金属间化合物pt-co-au。
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1.一种渣油衍生碳载Pt-Co-Au金属间化合物，包括：氮掺杂石油减压渣油多孔碳；负载于所述氮掺杂石油减压渣油多孔碳载体表面的三元金属间化合物；所述三元金属间化合物为Pt-Co-Au。
2.根据权利要求1所述的氮掺杂石油减压渣油多孔碳载三元金属间化合物，其特征在于，所述三元金属间化合物其活性物质为铂钴金纳米颗粒，颗粒的平均粒径为3～6nm，且催化剂中金属载量为30～50wt％，Pt载量为26～41wt％，Co载量为3.8～7wt％，Au载量为0.2～2wt％。
3.根据权利要求1所述的氮掺杂石油减压渣油多孔碳，其特征在于，孔类型为介孔；所述介孔尺寸为30～40nm，比表面积为600～800m2/g。
4.一种权利要求1所述的渣油衍生碳载Pt-Co-Au金属间化合物，包括以下步骤：
5.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于，步骤(1)所述氮掺杂石油减压渣油多孔碳的具体制备方法为：将石油减压渣油与模板剂纳米氧化铁混合于石油醚中，机械搅拌后旋蒸，将干燥样品预退火，得到碳材料；将碳材料放到盐酸中刻蚀，后旋转、离心并干燥，得到多孔碳；将多
6.根据权利要求5所述的制备方法，其特征在于，石油减压渣油的石油醚溶液的浓度为0.05～0.07g/mL，模板剂石油醚溶液的质量浓度为0.2～0.4g/mL；尿素水溶液的质量浓度为0.14～0.42g/mL；所述纳米氧化铁的平均粒径为30～50nm；所述石油减压渣油与模板剂的比例1:4～1:6；所述多孔碳与尿素的比例为1:3～1:7；所述制备预退火条件为以5℃/min的速率升温至700～900℃，保温时间100～150min；所述高温处理温度为700～900℃，保温时间100～150min。
7.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于，步骤(2)所述的还原气氛为5％氢气/95％氩气，还原温度为150～300℃，还原时间为1～3h，升温速率为2～10℃/min；所述二次升温的温度为600～800℃，保温时间为0.5～2h，升温速率为2～10℃/min。
8.一种权利要求1所述的渣油衍生碳载Pt-Co-Au金属间化合物及其制备方法及其在氧还原反应和质子交换膜燃料电池(PEMFCs)的阴极催化剂的应用。
...【技术特征摘要】
1.一种渣油衍生碳载pt-co-au金属间化合物，包括：氮掺杂石油减压渣油多孔碳；负载于所述氮掺杂石油减压渣油多孔碳载体表面的三元金属间化合物；所述三元金属间化合物为pt-co-au。
2.根据权利要求1所述的氮掺杂石油减压渣油多孔碳载三元金属间化合物，其特征在于，所述三元金属间化合物其活性物质为铂钴金纳米颗粒，颗粒的平均粒径为3～6nm，且催化剂中金属载量为30～50wt％，pt载量为26～41wt％，co载量为3.8～7wt％，au载量为0.2～2wt％。
3.根据权利要求1所述的氮掺杂石油减压渣油多孔碳，其特征在于，孔类型为介孔；所述介孔尺寸为30～40nm，比表面积为600～800m2/g。
4.一种权利要求1所述的渣油衍生碳载pt-co-au金属间化合物，包括以下步骤：
5.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于，步骤(1)所述氮掺杂石油减压渣油多孔碳的具体制备方法为：将石油减压渣油与模板剂纳米氧化铁混合于石油醚中，机械搅拌后旋蒸，将干燥样品预退火，得到碳材料；将碳材料放到盐酸中刻蚀，后旋转、离心并干燥，得到多孔碳；将多孔碳与...
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