本发明专利技术涉及用于在浓缩燃料下操作的直接氧化燃料电池系统的多孔输送结构。一实施方案提供了直接氧化燃料电池，其以下列顺序包含：催化剂层；任选的多微孔层；任选的衬层；以及导电的多孔输送结构，所述多孔输送结构以下列顺序包含：多孔体，以及与所述多孔体接触的不渗透层。另一实施方案提供了直接氧化燃料电池，其包含导电的多孔输送结构，所述多孔输送结构包含多孔体以及与所述多孔体接触的不渗透层；其中所述直接氧化燃料电池在约６０℃至约８０℃的运行温度下达到小于约０．６的净水输送系数α。
【技术实现步骤摘要】
本专利技术大体上涉及用于便携式能源的燃料电池。 背景讨论直接氧化燃料电池("DOFC")是通过液体燃料的完全电氧化而 产生电的电化学装置。通常的液体燃料包括曱醇、乙醇、曱酸、二曱 醚、它们的水溶液以及其组合。氧化剂可以是基本上纯的氧或诸如在 空气中的稀释气流。在便携式和移动的应用(如笔记本电脑、移动电话、 PDA等)中使用DOFC的显著优点包括容易储存/处理以及液体燃料的 高能量密度。DOFC系统的一个实例是直接曱醇燃料电池("DMFC" )。 DMFC 通常使用具有阳极、阴极以及二者之间的质子传导性膜电解质的膜-电极组件("MEA")。有时称为聚合物电解质膜或PEM的膜电解质的典 型实例是Nafion ,其为E.I. Dupont de Nemours and Company的注册 商标。将甲醇/水溶液直接提供至阳极作为燃料，并将空气提供至阴极 作为氧化剂。在阳极处，曱醇与水在通常为Pt-Ru催化剂的催化剂存 在下反应，产生二氧化碳、质子和电子，即0/30// + //2(9~>092+6e— (1)质子经由质子传导性膜电解质迁移至阴极。聚合物电解质膜对电 子是非传导性的。电子经由传输电能的外部电路运动至阴极。在阴极 处，质子、电子和来自空气的氧分子在通常为Pt催化剂的催化剂存在 下结合以形成水，即53/2(92 +6/T +6e- —3//2(9 (2) 两个电化学反应(1)和(2)形成总电池反应为+ 3/2(92 — C02 + 2//20 (3)通常在DMFC中，曱醇从阳极部分地透过膜电解质到阴极。该曱 醇被称为"跨越曱醇"(crossover methanol)。跨越曱醇在阴极处与氧反 应，这降低了燃料电池的燃料利用效率和阴极电势，结果是燃料电池 产生4交低的功率。除了曱醇，水也跨越经过膜。该"5争越水"至少部 分地由电渗透拉动和扩散所驱动，结果是阳极损失大量的水。为了限制曱醇的跨越及其有害的结果，并且为了提供足够的水以 维持过量的水通过膜跨越至阴极，常规的DMFC系统在阳才及处使用稀 释的(3-6%体积比)曱醇溶液。这样的系统的问题在于所需的大量水对 便携式系统产生负担，并且其牺牲了系统的能量密度。由于DMFC技术与锂离子和其它先进电池的竟争，高度期望便携 式能源使用高浓度燃料的能力。已经显示(美国公开的申请第 2006/0134487号和第2007/0087234号，二者均以参考的方式全部并入 本文)，实现水从阳极经过膜至阴极的低跨越或负跨越是在高浓度曱醇 燃料下操作燃料电池的 一 个关键。水经由膜的跨越的一个量度是净水输送系数，即a。净水输送系 数定义为每一质子的穿透电解质膜的水分子的数目。净水输送系数a 是公知的术语并被描述于例如已以参考的方式并入的美国公开的申请 第2007/0087234号中。对于浓度为10 M、 17 M和24 M (纯曱醇)的曱 醇燃料，使用曱醇直接运行的DMFC的理论a值分别为0.52、 0.05和 -0.167。迄今为止，已通过两种主要方法制备了低ce膜电极组件(MEA)。 一方法是如美国公开的申请第2006/0134487号所述利用液态水经过 Nafion薄膜的逆流。在该方法中，通过在空气循环阴极和薄膜(如 Nafion 112)中使用高度疏水的多微孔层，于60°C显示a= 0.4。另一方法是使用烃类膜。例如，对于磺酸化的聚(亚芳香基醚苯基氰)膜显示a=1.3 (Y.S. Kim, M丄Sumner, W丄.Harrison, J.S. Riffle, J.E. McGrath，and B.S. Pivovar, Direct Methanol Fuel Cell Performance of DisulfonatedPoly(arylene ether benzonitrile) Copolymers (二石黄酸4匕的聚(亚芳香基醚苯基氰)的直接曱醇燃料电池性能)，J. Electrochem. Soc., Vol. 151， pp.A2157-A2172, Dec 2004,在此以参考的方式将其全部内容并入)。美国专利第5,599,638号公开了使用固体聚合物电解质膜的水性 液体加载有才几燃^牛电池。附图的简要说明附图说明图1显示本专利技术一实施方案的示意图。 图2显示本专利技术另一实施方案的示意图。 图3显示本专利技术另一实施方案的示意图。 图4显示本专利技术另一实施方案的示意图。 图5显示本专利技术另一实施方案的示意图。 图6显示本专利技术另一实施方案的示意图。 图7显示本专利技术另一实施方案的示意图。图8a和8b显示本专利技术另一实施方案的两个视图，其中图8b是沿 图8a中A-A，线的剖面图。图9显示本专利技术示例性实施方案和对照实施例中测定的净水输送 系数a相对于阴极空气化学计量或流速的图。图10显示本专利技术示例性实施方案中在150mA/cm2和60。C下放电 的电压曲线图。图例中的"a=0.09、 0.085和0.056"的数据分别对应 于图中的上部、中部和底部的曲线。若干实施方案的描述本专利技术的一实施方案提供多孔输送结构，其导致从阳极至阴极的 超低跨越或负跨越。本专利技术的一实施方案提供直接氧化燃料电池，其能够在来自筒 (cartridge)或其它来源(包括纯曱醇)的高浓度燃料下直接运行，而不从阴极废气回收水。所述直接氧化燃料电池使用高浓度燃料和升高的电 池温度而显示高性能。在一实施方案中，在聚合物电解质膜的阴极侧提供多孔输送结构， 这导致水从阳极至阴极的超低跨越或负跨越。一实施方案提供用于便携式能源的燃料电池。另一实施方案提供 直接曱醇燃料电池，在阳极处直接加载高浓度燃料以运行该电池。一实施方案提供直接氧化燃料电池，其以下列顺序包含催化剂层；任选的多微孔层；任选的衬层；以及导电的多孔输送结构，所述多孔输送结构以下列顺序包含 多孔体，以及与所述多孔体接触的不渗透层。 一实施方案提供直接氧化燃料电池，其包含 导电的多孔输送结构，所述多孔输送结构包含 多孔体，以及与所述多孔体接触的不渗透层；其中所述直接氧化燃料电池在约60。C至约80。C的运行温度下达 到小于约0.6的净水输送系数a。在一实施方案中，所述直接氧化燃料电池达到小于约0.6的净水 输送系数a。这包括所有的值和其间的子范围，包括0.6、 0.55、 0.5、 0.52、 0.5、 0.45、 0.4、 0.35、 0.33、 0.3、 0.25、 0.2、 0.15、 0.14、 0.1、 0.05、 0,01、 0.00和-0.167。在一实施方案中，本专利技术提供燃料电池，其在活性空气流动系统 中在60°C至约80。C的温度下达到0.1至-0.167的a值，因此允许在 阳才及处直4^加载15M至24M曱醇。在常规的直接氧化燃料电池中，阴极侧通常包括与聚合电解质膜 结合的阴极催化剂层；具有或不具有多微孔层的衬层；以及流动区， 所述流动区具有在由石墨或金属制成的两极板的表面上制造的平行的 或蛇形通道。在本专利技术的一实施方案中，所述阴极侧包括阴极催化剂层和多孔输送结构，具有或不具有夹于其间的衬层和/或多微孔层。在 一实施方案中，所述多孔输送结构包括多孔体，其具有朝向催化剂层 的一开放侧，以及用不渗透层密封的本文档来自技高网...
【技术保护点】
直接氧化燃料电池，其以下列顺序包含： 催化剂层； 任选的多微孔层； 任选的衬层；以及 导电的多孔输送结构，所述多孔输送结构以下列顺序包含： 多孔体，以及 与所述多孔体接触的不渗透层。
【技术特征摘要】
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【专利技术属性】
技术研发人员：王朝阳，佐藤裕辅，八木亮介，
申请(专利权)人：宾夕法尼亚州研究基金会，株式会社东芝，
类型：发明
国别省市：US[美国]
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