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【技术实现步骤摘要】
【国外来华专利技术】
本专利技术涉及一种具有尖晶石型晶体结构的金属氧化物、其制造方法、使用了该金属氧化物的二氧化碳还原方法以及二氧化碳还原装置。
技术介绍
1、由于在各种工厂等中燃烧化石燃料而大量排出二氧化碳的原因,存在大气中的二氧化碳(co2)浓度上升引起的全球变暖的问题。另一方面,一氧化碳以化石燃料为原料制造。在将天然气用作一氧化碳的原料的情况下,通过对天然气进行水蒸气重整而得到一氧化碳和氢的混合气体,该混合气体进一步成为各种化学产品的原料。
2、为了解决二氧化碳大量排放的问题,将二氧化碳还原成一氧化碳(co)的反应受到关注。其中,特别是用于还原二氧化碳的催化剂的研究在世界范围内活跃进行。其中,报道了很多金属氧化物作为二氧化碳还原催化剂具有优异的性质。
3、例如,非专利文献1中公开了使用了co3o4等尖晶石型金属氧化物的二氧化碳还原催化剂。
4、此外,专利文献1中公开了使用了cuco2o4、mnco2o4等尖晶石型的复合金属氧化物的二氧化碳还原催化剂。
5、此外,非专利文献2中公开了使用了ge掺杂ceo2的二氧化碳还原催化剂。
6、现有技术文献
7、专利文献
8、专利文献1:日本特开2021-23840号公报
9、非专利文献
10、非专利文献1:s.gao,et al.,“ultrathin co3o4 layers realizing optimizedco2 electroreduction to formate”,angew.chem
11、非专利文献2:j.m.serra,et al.,“hydrogen production via microwave-induced water splitting at low temperature”,nature energy 5pp.910-919(2020)
技术实现思路
1、专利技术要解决的问题
2、再者,非专利文献1的二氧化碳还原方法是利用基于电化学还原的方法。因此,消耗电能。专利文献1的二氧化碳还原方法是利用光还原的方法。因此,需要与吸收光而转换为电子能量的光吸收体一起使用。非专利文献2的二氧化碳还原方法是一边进行微波加热一边利用还原的方法。因此,需要微波供给电源。
3、因此,本专利技术的目的在于提供一种能在温和的条件下还原二氧化碳的二氧化碳还原催化剂、使用了该二氧化碳还原催化剂的二氧化碳还原方法以及二氧化碳还原装置。
4、此外,本专利技术的另一个目的在于,除了降低二氧化碳还原方法所需的能量以外,从总体的观点考虑,还着眼于二氧化碳还原催化剂的制造方法所消耗的能量,提供更低温的催化剂制造方法。
5、技术方案
6、用于解决上述问题的本专利技术的构成如下所述。
7、〔1〕一种金属氧化物,其特征在于,具有包含金属元素a、锰以及氧的尖晶石型晶体结构,
8、所述a为选自由镍、镁、锌、铜以及铁构成的组中的至少一种金属元素,
9、锰与氧的摩尔组成比为1:1.8~1:2.2,
10、金属元素a与锰的摩尔组成比为1:1.7~1:2.3,
11、所述金属氧化物在通过利用了cu-kα射线的x射线衍射测定而得到的x射线衍射图谱中,2θ值为16°~20°范围的峰(p18°)与2θ值为35°~39°范围的峰(p37°)的强度比(i18°/i37°)为0.2以上。
12、所述a优选为选自由镍和铜构成的组中的至少一种金属元素。
13、〔2〕根据〔1〕所述的金属氧化物,其中,所述金属氧化物在通过利用了cu-kα射线的x射线衍射测定而得到的x射线衍射图谱中,2θ值为16~20度范围的峰(p18°)的半高宽(fwhm)为1.0°~7.0°。
14、〔3〕根据〔1〕或〔2〕所述的金属氧化物,其中,平均粒径为1~10nm。
15、〔4〕根据〔1〕~〔3〕中任一项所述的金属氧化物,其中,包含式(1)所示的化合物。
16、amn2o4 (1)
17、(式(1)中,a与所述金属元素a相同,为选自由ni和cu构成的组中的至少一种)
18、〔5〕一种金属氧化物的制造方法,其特征在于,是制造如〔1〕~〔4〕中任一项所述的金属氧化物的方法,
19、所述金属氧化物的制造方法包括:第一工序,制备包含高锰酸盐、所述金属元素a的金属盐以及醇的混合液;和
20、第二工序,在所述醇的沸点以下的温度下搅拌所述第一工序中得到的混合液而进行反应,
21、所述a为选自由镍和铜构成的组中的至少一种金属元素,
22、所述金属元素a的金属盐的装料量与所述高锰酸盐的装料量的金属元素换算的摩尔比(a:mn)为1:1.7~1:2.3。
23、〔6〕一种金属氧化物的制造方法,其特征在于,是制造具有包含金属元素a、锰以及氧的尖晶石型晶体结构的金属氧化物的方法,
24、所述金属氧化物的制造方法包括:第一工序,制备包含高锰酸盐、所述金属元素a的金属盐以及醇的混合液;和
25、第二工序,在所述醇的沸点以下的温度下搅拌所述第一工序中得到的混合液而进行反应,
26、所述a为选自由镍和铜构成的组中的至少一种金属元素,
27、锰与氧的摩尔组成比为1:1.8~1:2.2,
28、金属元素a与锰的摩尔组成比为1:1.7~1:2.3。
29、〔7〕根据〔5〕或〔6〕所述的金属氧化物的制造方法,其中,
30、所述高锰酸盐为四丁基高锰酸铵,
31、所述金属盐为选自由氯化镍和氯化铜构成的组中的至少一种。
32、〔8〕根据〔5〕~〔7〕中任一项所述的金属氧化物的制造方法,其中,
33、进一步包括:第三工序,对所述第二工序中得到的反应液进行过滤,得到所述金属氧化物的前体;和
34、第四工序,在20℃以上且300℃以下的温度下对所述第三工序中得到的所述前体进行加热处理。
35、〔9〕一种金属氧化物,其是使用如〔6〕所述的金属氧化物的制造方法而得到的。
36、〔10〕一种二氧化碳还原催化剂,其包含如〔1〕~〔4〕、〔9〕中任一项所述的金属氧化物。
37、〔11〕一种二氧化碳还原方法,其特征在于,是使用如〔1〕~〔4〕、〔9〕中任一项所述的金属氧化物来还原二氧化碳的二氧化碳还原方法,
38、所述二氧化碳还原反应的反应温度为300℃以下。
39、〔12〕一种二氧化碳还原装置,其特征在于,是还原二氧化碳的二氧化碳还原装置,
40、所述二氧化碳还原装置具备:二氧化碳的导入部;
41、具备二氧化碳还原催化剂的反应部;以及
42、对所述反应部进行加热的加热部;
43、所述二本文档来自技高网...
【技术保护点】
1.一种金属氧化物,其特征在于,所述金属氧化物具有包含金属元素A、锰以及氧的尖晶石型晶体结构,
2.根据权利要求1所述的金属氧化物,其中,
3.根据权利要求1或2所述的金属氧化物,其中,
4.根据权利要求1~3中任一项所述的金属氧化物,其中,
5.一种金属氧化物的制造方法,其特征在于,所述制造方法是制造如权利要求1~4中任一项所述的金属氧化物的方法,
6.一种金属氧化物的制造方法,其特征在于,所述制造方法是制造具有包含金属元素A、锰以及氧的尖晶石型晶体结构的金属氧化物的方法,
7.根据权利要求5或6所述的金属氧化物的制造方法,其中,
8.根据权利要求5~7中任一项所述的金属氧化物的制造方法,其中,
9.一种金属氧化物,所述金属氧化物是使用如权利要求6所述的金属氧化物的制造方法而得到的。
10.一种二氧化碳还原催化剂,所述二氧化碳还原催化剂包含如权利要求1~4、9中任一项所述的金属氧化物。
11.一种二氧化碳还原方法,其特征在于,所述二氧化碳还原方法是将如权利要求
12.一种二氧化碳还原装置,其特征在于,所述氧化碳还原装置是还原二氧化碳的二氧化碳还原装置,
...【技术特征摘要】
【国外来华专利技术】
1.一种金属氧化物,其特征在于,所述金属氧化物具有包含金属元素a、锰以及氧的尖晶石型晶体结构,
2.根据权利要求1所述的金属氧化物,其中,
3.根据权利要求1或2所述的金属氧化物,其中,
4.根据权利要求1~3中任一项所述的金属氧化物,其中,
5.一种金属氧化物的制造方法,其特征在于,所述制造方法是制造如权利要求1~4中任一项所述的金属氧化物的方法,
6.一种金属氧化物的制造方法,其特征在于,所述制造方法是制造具有包含金属元素a、锰以及氧的尖晶石型晶体结构的金属氧化物的方法,
7.根据权利要求5或6所述的金属氧化...
【专利技术属性】
技术研发人员:小林弘明,福岛润,大河原和贵,本间格,滝泽博胤,
申请(专利权)人:国立大学法人东北大学,
类型:发明
国别省市:
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