【技术实现步骤摘要】
本专利技术属于光催化材料领域，具体为一种稀土氧化物和金属盐热处理制备高结晶性聚庚嗪酰亚胺的方法。
技术介绍
1、氮化碳是一种二维平面网络结构的非结晶型氮碳化合物，包括α相、β相、立方相、准立方相和石墨相(teter d.m.et al,low-compressibility carbon nitrides,science,1996,271,53-55)，其中石墨相氮化碳是常温常压下最稳定的软质相，具有良好可见光吸收能力，较高物理化学稳定性和较低制备成本，是一种应用前景广阔的光催化剂。热缩聚是实验室常用制备石墨相氮化碳的方法，即通过加热煅烧氰胺、尿素、三聚氰胺和硫脲等一种或者几种碳氮化合物前驱体的方法制备。但是通过这种方式合成的石墨相氮化碳为无定形的melon结构(wang x.c.et al,a metal-free polymeric photocatalyst for hydrogenproduction from water under visible light,nature materials,2009,8,76-80)。这种无定形melon结构的石墨相氮化碳是由平面内三嗪或庚嗪基本单元通过桥连n组成的之字形链状结构，链与链之间通过氢键相互连接。但是由于该结构缩聚不完全，含有较多的氨基，导致结晶性不高，同时较多的缺陷增加了光生电子-空穴的复合率，导致光生载流子难以迁移到材料表面参与光催化氧化还原反应，限制了材料的光催化反应效率。
2、针对石墨相氮化碳上述缺点，目前已开发了形貌调控、元素掺杂、构建异质结复合材
技术实现思路
1、本专利技术的目的在于提供一种制备高结晶性聚庚嗪酰亚胺(phi)的方法，利用稀土氧化物和金属盐热处理过程，实现石墨相氮化碳晶体结构调控，解决石墨相氮化碳作为功能材料所面临的结晶度低、内部缺陷多、载流子迁移困难、光催化活性不足等问题。
2、本专利技术的技术方案是：
3、高结晶性聚庚嗪酰亚胺的制备方法，将富氮前驱体、金属盐和稀土氧化物均匀研磨混合后在一种气氛下煅烧处理。煅烧后剩余物经过清洗、干燥过程去除金属盐，获得高结晶性聚庚嗪酰亚胺(phi)。稀土氧化物和金属盐在高温下影响富氮前驱体的缩聚过程，并改变石墨相氮化碳的晶体结构，得到高结晶性聚庚嗪酰亚胺(phi)，获得结晶性、载流子行为及光催化性能改善。
4、所述的制备高结晶性聚庚嗪酰亚胺(phi)的方法，富氮前驱体为双氰胺、三聚氰胺和尿素中的一种或几种的混合物。
5、所述的制备高结晶性聚庚嗪酰亚胺(phi)的方法，金属盐为氯化钾的单盐，氯化钠的单盐，或者氯化钠和氯化钾的二元。优选的二元盐中，氯化钠和氯化钾质量比为0.5～0.9。
6、所述的制备高结晶性聚庚嗪酰亚胺(phi)的方法，稀土氧化物为氧化镱。
7、所述的制备高结晶性聚庚嗪酰亚胺(phi)的方法，富氮前驱体与金属盐的质量比为1:1～1:10。稀土氧化物与富氮前驱体的质量比为0.01％～1％。
8、所述的制备高结晶性聚庚嗪酰亚胺(phi)的方法，富氮前驱体、稀土氧化物与金属盐混合需要在研钵中研磨均匀。
9、所述的制备高结晶性聚庚嗪酰亚胺(phi)的方法，在一种气氛下煅烧，煅烧温度为500～600℃，升温速率为2～10℃/min，煅烧时间为2～6h。
10、所述的制备高结晶性聚庚嗪酰亚胺(phi)的方法，煅烧气氛为空气、氮气或氩气。
11、所述的制备高结晶性聚庚嗪酰亚胺(phi)的方法，在煅烧反应完成后反复用温度为20～80℃的去离子水对所得固体样品进行清洗，去除反应剩余的金属盐，并将洗涤后的样品置于在50～80℃的烘箱中干燥。
12、所述的制备高结晶性聚庚嗪酰亚胺(phi)的方法，利用稀土氧化物和金属盐热处理过程实现对石墨相氮化碳晶体结构的改变，进一步实现载流子行为和光催化活性的改善。
13、本专利技术的优点及有益效果在于：
14、本专利技术所提供的高结晶性聚庚嗪酰亚胺(phi)的制备方法，以金属盐为模板，为前驱体煅烧缩聚提供催化作用，使石墨氮化碳由melon结构向phi结构转变，实现石墨相氮化碳的结构调控。稀土氧化物的加入能够促进前驱体在煅烧过程中脱氨，增强聚庚嗪酰亚胺(phi)面内和层间原子排布的有序性，提高了phi结构的结晶性。本专利技术在聚庚嗪酰亚胺(phi)结构的基础上，进一步改善材料的结晶性，填补了phi结构结晶性调控的不足。本专利技术首创利用稀土氧化物实现聚庚嗪酰亚胺(phi)的结晶性调控，在煅烧过程中加入少量的稀土氧化物，避免了大量引入杂质元素对phi结构造成影响。本专利技术未使用昂贵、有毒有害的原材料，研究理念绿色环保，材料合成过程简单，有利于商业化大规模生产。本专利技术所提供高结晶性聚庚嗪酰亚胺(phi)的制备方法，能够实现聚庚嗪酰亚胺(phi)晶体结构调控，改善石墨相氮化碳的低结晶度，降低内部缺陷，促进光生载流子分离和迁移，可应用于光催化降解有机污染物、合成过氧化氢，光催化产氢或全解水等领域。
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1.高结晶性聚庚嗪酰亚胺的制备方法，其特征在于，将富氮前驱体、金属盐和稀土氧化物均匀研磨混合后在保护性气氛下煅烧处理。煅烧后剩余物经过清洗、干燥过程去除金属盐，获得高结晶性聚庚嗪酰亚胺(PHI)。
2.根据权利要求1所述的高结晶性聚庚嗪酰亚胺(PHI)的制备方法，其特征在于，富氮前驱体为双氰胺、三聚氰胺和尿素中的一种或几种的混合物。
3.根据权利要求1所述的高结晶性聚庚嗪酰亚胺(PHI)的制备方法，其特征在于，金属盐为氯化钾的单盐，氯化钠的单盐，或者氯化钾、氯化钠的二元盐。
4.根据权利要求3所述的高结晶性聚庚嗪酰亚胺(PHI)的制备方法，其特征在于，二元盐中氯化钾和氯化钠质量比为0.5～0.9。
5.根据权利要求1所述的高结晶性聚庚嗪酰亚胺(PHI)的制备方法，其特征在于，稀土氧化物为氧化镱。
6.根据权利要求1、2、3、4或5所述的高结晶性聚庚嗪酰亚胺(PHI)的制备方法，其特征在于，富氮前驱体与金属盐的质量比为1:1～1:10。稀土氧化物与富氮前驱体的质量比为0.01％～1％。
7.根据权利要求1、2、
8.根据权利要求1、2、3、4或5所述的高结晶性聚庚嗪酰亚胺(PHI)的制备方法，在一种气氛下煅烧，煅烧温度为500～600℃，升温速率为2～10℃/min，煅烧时间为2～6h，煅烧气氛为空气、氮气或氩气。
9.根据权利要求1、2、3、4或5所述的高结晶性聚庚嗪酰亚胺(PHI)的制备方法，在煅烧反应完成后反复用温度为20～80℃的去离子水对所得固体样品进行清洗，去除反应剩余的金属盐，并将洗涤后的样品置于在50～80℃的烘箱中干燥。
10.高结晶性聚庚嗪酰亚胺(PHI)，其特征在于，是由权利要求1-9任一所述的制备方法制得的。
...【技术特征摘要】
1.高结晶性聚庚嗪酰亚胺的制备方法，其特征在于，将富氮前驱体、金属盐和稀土氧化物均匀研磨混合后在保护性气氛下煅烧处理。煅烧后剩余物经过清洗、干燥过程去除金属盐，获得高结晶性聚庚嗪酰亚胺(phi)。
2.根据权利要求1所述的高结晶性聚庚嗪酰亚胺(phi)的制备方法，其特征在于，富氮前驱体为双氰胺、三聚氰胺和尿素中的一种或几种的混合物。
3.根据权利要求1所述的高结晶性聚庚嗪酰亚胺(phi)的制备方法，其特征在于，金属盐为氯化钾的单盐，氯化钠的单盐，或者氯化钾、氯化钠的二元盐。
4.根据权利要求3所述的高结晶性聚庚嗪酰亚胺(phi)的制备方法，其特征在于，二元盐中氯化钾和氯化钠质量比为0.5～0.9。
5.根据权利要求1所述的高结晶性聚庚嗪酰亚胺(phi)的制备方法，其特征在于，稀土氧化物为氧化镱。
6.根据权利要求1、2、3、4或5所述的高结晶性聚庚嗪酰亚胺(phi)的...
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