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使用双吡啶鎓结构导向剂的沸石合成制造技术

技术编号:41201545 阅读:2 留言:0更新日期:2024-05-07 22:27
可以在水热合成条件下在硅原子源和具有式(I)所示的结构的双吡啶鎓化合物存在下制备各种沸石,其中Q是任选取代的C1‑C10烃基并且两个Q可以连接以形成碳环;n是0至5的整数;m是0至5的整数;n+m大于或等于1;并且A是含有2至大约10个原子的间隔基团。

【技术实现步骤摘要】
【国外来华专利技术】

本公开涉及沸石,更特别涉及使用结构导向剂(sda)的沸石合成。


技术介绍

1、沸石是一类多样化的结晶微孔无机骨架材料,其广泛用作分子筛、离子交换剂和固体酸催化剂。结晶度可以通过沸石表现出x-射线粉末衍射图样的能力测定。限定特定沸石的无机骨架的特征在于其中存在的许多规定尺寸的孔隙或通道。或者,在给定沸石中可存在几组孔径,它们通过更小的孔隙或通道互连。由于它们的限定尺寸孔隙率,沸石可用作吸附剂并促进各种任选取代的烃化合物的催化反应。

2、天然和合成沸石可包括多种多样的含阳离子的结晶硅酸盐和取代硅酸盐,其中硅原子可以部分或完全被其它四价元素替代。这些硅酸盐的特征可在于sio4四面体和任选的包含三价元素氧化物如alo4和/或bo4的四面体的刚性三维骨架,其中这些四面体可通过共享氧原子交联,并且总三价元素和硅原子与氧原子的局部比率为1:2。通过包含阳离子如碱金属或碱土金属阳离子,可以在含三价元素的四面体中保持电中性,所述阳离子并非四面体结构的一部分而是通过电荷配对与其相关联。一种类型的阳离子可以被交换为另一种以改变由给定硅酸盐可获得的性质。在一些情况下也可以将四价和五价元素引入沸石的无机骨架结构中。

3、沸石通常在有机结构导向剂(sda),如烷基铵阳离子存在下合成,以促进无机骨架结构的模板化形成。例如,zsm-5可以在四丙基铵阳离子存在下合成。沸石mcm-22可以在中性胺六亚甲基亚胺存在下合成。sda的许多其它实例可供用于制备其它各种沸石。为了扩大通过合成可获得的沸石骨架结构的范围和/或改进现有沸石骨架结构的合成,利用sda的改进的合成是理想的。


技术实现思路

1、在一些方面,本公开提供组合物,其包含:至少部分结晶的网络结构(或沸石骨架结构或沸石),其包含具有限定在其中的多个孔隙或通道的硅酸盐;和存在于所述孔隙或通道的至少一部分中的双吡啶鎓化合物,所述双吡啶鎓化合物具有如下所示的结构:

2、

3、其中q是任选取代的c1-c10烃基并且两个q可以连接以形成碳环,n是0至5的整数,m是0至5的整数,n+m大于或等于1,并且a是含有2至大约10个原子的间隔基团。

4、在一些方面,本公开提供组合物,其包含:至少部分结晶的网络结构(或沸石骨架结构或沸石),其包含具有限定在其中的多个孔隙或通道的硅酸盐,其通过包括如下步骤的方法制备:在水性介质中合并硅原子源和具有如下所示的结构的双吡啶鎓化合物:

5、

6、其中q是任选取代的c1-c10烃基并且两个q可以连接以形成碳环,n是0至5的整数,m是0至5的整数,n+m大于或等于1,并且a是含有2至大约10个原子的间隔基团;在结晶条件下加热所述水性介质;从所述水性介质中获得所述至少部分结晶的网络结构;和在空气或氧气中煅烧所述至少部分结晶的网络结构以从所述至少部分结晶的网络结构中除去双吡啶鎓化合物;其中所述至少部分结晶的网络结构具有选自emm-69和emm-xy的骨架类型。

7、在一些或另一些方面,本公开提供沸石合成方法,其包括:在水性介质中合并硅原子源和具有如下所示的结构的双吡啶鎓化合物:

8、

9、其中q是任选取代的c1-c10烃基并且两个q可以连接以形成碳环,n是0至5的整数,m是0至5的整数,n+m大于或等于1,并且a是含有2至大约10个原子的间隔基团;在结晶条件下加热所述水性介质;和从所述水性介质中获得至少部分结晶的网络结构。

10、本公开的公开方法和组合物的这些和其它特征和属性及其有利的应用和/或用途将由下面的详细说明变得明晰。

本文档来自技高网...

【技术保护点】

1.一种组合物,其包含:

2.权利要求1的组合物,其中A是(CH2)4、(CH2)5或(CH2)6。

3.权利要求1或权利要求2的组合物,其中所述双吡啶鎓化合物具有选自以下的结构

4.权利要求1-3任一项的组合物,其中所述双吡啶鎓化合物具有选自以下的结构

5.权利要求1-4任一项的组合物,其中所述至少部分结晶的网络结构包含选自B、Al、Fe、Ga及其任意组合的三价元素。

6.权利要求1-5任一项的组合物,其中所述至少部分结晶的网络结构包含选自Ge、Sn、Ti及其任意组合的四价元素。

7.权利要求1-6任一项的组合物,其中所述至少部分结晶的网络结构包含五价元素,所述五价元素是磷。

8.权利要求1-7任一项的组合物,其中所述至少部分结晶的网络结构具有大约10或更高的Si:Al原子比。

9.权利要求1-7任一项的组合物,其中所述至少部分结晶的网络结构具有大约10或更高的Si:B原子比。

10.一种组合物,其包含:

11.一种方法,其包括:

12.权利要求11的方法,其中A是(CH2)4、(CH2)5或(CH2)6。

13.权利要求11或权利要求12的方法,其中所述双吡啶鎓化合物具有选自以下的结构

14.权利要求11-13任一项的方法,其中所述双吡啶鎓化合物具有选自以下的结构

15.权利要求11-14任一项的方法,其中所述至少部分结晶的网络结构具有大约10或更高的Si:Al原子比。

16.权利要求11-15任一项的方法,其中所述至少部分结晶的网络结构具有大约10或更高的Si:B原子比。

17.权利要求11-16任一项的方法,其中在所述水性介质中存在三价元素源,所述三价金属选自B、Al、Fe、Ga及其任意组合。

18.权利要求11-17任一项的方法,其中在所述水性介质中存在四价元素源,所述四价元素选自Si、Ge、Sn、Ti及其任意组合。

19.权利要求11-18任一项的方法,其中在所述水性介质中存在五价元素源,所述五价元素是磷。

20.权利要求11-19任一项的方法,其进一步包括:

21.权利要求11-20任一项的方法,其中所述至少部分结晶的网络结构具有选自PST-22、EMM-17、EMM-69和EMM-XY的骨架类型。

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【技术特征摘要】
【国外来华专利技术】

1.一种组合物,其包含:

2.权利要求1的组合物,其中a是(ch2)4、(ch2)5或(ch2)6。

3.权利要求1或权利要求2的组合物,其中所述双吡啶鎓化合物具有选自以下的结构

4.权利要求1-3任一项的组合物,其中所述双吡啶鎓化合物具有选自以下的结构

5.权利要求1-4任一项的组合物,其中所述至少部分结晶的网络结构包含选自b、al、fe、ga及其任意组合的三价元素。

6.权利要求1-5任一项的组合物,其中所述至少部分结晶的网络结构包含选自ge、sn、ti及其任意组合的四价元素。

7.权利要求1-6任一项的组合物,其中所述至少部分结晶的网络结构包含五价元素,所述五价元素是磷。

8.权利要求1-7任一项的组合物,其中所述至少部分结晶的网络结构具有大约10或更高的si:al原子比。

9.权利要求1-7任一项的组合物,其中所述至少部分结晶的网络结构具有大约10或更高的si:b原子比。

10.一种组合物,其包含:

11.一种方法,其包括:

12.权利要求11的方法,其中a是(ch2)4、(ch2)5或(...

【专利技术属性】
技术研发人员:A·W·伯顿H·B·韦罗曼T·D·彭E·A·特雷芬克
申请(专利权)人:埃克森美孚技术与工程公司
类型:发明
国别省市:

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