【技术实现步骤摘要】
本专利技术涉及纳米材料制备，尤其是涉及表面改性聚丙烯腈/氧化石墨烯复合纳米纤维材料及其制备与应用。
技术介绍
1、核电因其绿色、高效和无碳的性质而被认为是传统化石能源的替代品。铀是核电的主要燃料。研究发现，<1％的铀存在于陆地矿物中，而>99％溶解在海水中，可以使用超过一万年。如果铀可以从海水中提取并用于核电站，它将是取之不尽用之不竭的核能来源。然而，从海水中提取铀是一项具有挑战性的任务，因为铀的浓度要低得多，而且海水中存在大量共存的金属离子。
2、由于吸附法具有来源广、操作简单、解吸分离方便、效率高等优点，被认为是最具实际应用潜力的。作为吸附法的关键，制备高吸附容量、低成本、可重复使用的铀提取吸附剂具有广阔的应用前景和必要性。由于其成本低、操作简单、效率高、易于分离，强烈推荐使用聚合物基吸附剂。1990年代，日本科学家首次在海上实际试验中使用聚烯烃无纺布材料，成功提取了千克级的铀，证明聚烯烃材料可用于从海水中提取铀。在21世纪，美国能源部开发了具有大比表面积的中空齿轮纤维和圆形纤维作为基体材料，以制备酰胺肟基(ao基)材料。分别采用辐射诱导接枝聚合(rigp)和原子转移自由基聚合(atrp)方法。ao基材料的提取能力分别为4.48mg/g和5.22mg/g。近年来，中国研究人员在这一领域做出了巨大贡献，并取得了突出的成果。wang及其同事合成了一种完全酰胺化的纤维吸附剂，在天然海水中吸附8周，提取能力为8.7mg/g。ma及其同事合成了三维多层次多孔ao(偕胺肟)基纤维吸附剂和互连的开孔结构ao基纤维吸
3、目前，用于从海水中提取铀的聚烯烃基体材料主要是纤维，包括pp、pe、pan等。这些材料主要有以下两个问题：化学改性后力学性能下降和比表面积低；辐照、接枝和化学后改性严重降低了材料的机械性能。增加材料(如中空纤维)的比表面积也可能导致对机械性能的负面影响和成本增加。超高分子量聚乙烯作为基体材料虽然具有较强的机械性能，但难以辐照接枝。因此需要研发一种用于海水提铀的表面改性聚丙烯腈/氧化石墨烯复合纳米纤维材料，对于推动偕胺肟基材料应用于海水商业化铀提取具有重大意义。
技术实现思路
1、为了解决上述问题，本专利技术的目的是提供表面改性聚丙烯腈/氧化石墨烯复合纳米纤维材料及其制备与应用。
2、解决了现有制备方法中化学改性后材料的机械性能严重降低等问题，解决了先制备聚丙烯腈纳米纤维，后胺肟化改性导致的纳米纤维严重收缩、脆断等问题。
3、本专利技术的目的可以通过以下技术方案来实现：
4、本专利技术的第一个目的是提供一种表面改性聚丙烯腈/氧化石墨烯复合纳米纤维材料的制备方法，包括以下步骤：
5、(s1)将聚丙烯腈(pan)分散在氧化石墨烯(go)溶液中，得到聚丙烯腈/氧化石墨烯混合溶液(pan/go混合溶液)；
6、(s2)将步骤(s1)得到的pan/go混合溶液与盐酸羟胺和三甲胺的水溶液进行偕胺肟化处理，得到偕胺肟功能化改性pan/go混合溶液；
7、(s3)将步骤(s2)制备得到的偕胺肟功能化改性pan/go混合溶液进行静电纺丝，得到表面改性聚丙烯腈/氧化石墨烯复合纳米纤维材料。
8、在本专利技术的一个实施方式中，步骤(s1)中，氧化石墨烯溶液中，溶剂为n,n-二甲基甲酰胺。
9、在本专利技术的一个实施方式中，氧化石墨烯与n,n-二甲基甲酰胺的用量比为0.1～2.0g：1ml。
10、在本专利技术的一个实施方式中，步骤(s1)中，聚丙烯腈与氧化石墨烯溶液的用量比为10～30g：10ml。
11、在本专利技术的一个实施方式中，步骤(s1)具体如下：
12、称取氧化石墨烯加入到在n,n-二甲基甲酰胺溶液中，经过搅拌、超声处理一定时间，使氧化石墨烯完全分散在n,n-二甲基甲酰胺溶液中，得到氧化石墨烯溶液；将称好的pan加入到上述氧化石墨烯溶液中，在一定温度下溶胀一段时间，后升高到一定温度搅拌数小时，制备得到pan/go溶液。
13、在本专利技术的一个实施方式中，步骤(s2)中，盐酸羟胺和三甲胺的水溶液中，盐酸羟胺的浓度为0.01m；三甲胺的浓度为0.01m。
14、在本专利技术的一个实施方式中，步骤(s2)中，pan/go混合溶液与盐酸羟胺和三甲胺的水溶液的用量比为与盐酸羟胺和三甲胺的水溶液的用量比为1ml：1.1～1.3ml；
15、其中，盐酸羟胺水溶液和三甲胺水溶液的浓度均为0.01m，用量比为0.1～0.3ml：1ml。
16、在本专利技术的一个实施方式中，步骤(s2)中，偕胺肟化处理过程中，温度为70℃，时间为3h。
17、在本专利技术的一个实施方式中，步骤(s3)中，静电纺丝过程中，正电压为15～25kv，负电压为0～5kv，喷丝速度为0.05～0.5mm/min，纺丝喷头与接收器之间的距离为15～25cm，静电纺丝的时间为1～16h。
18、本专利技术的第二个目的是提供一种通过上述方法制备得到的表面改性聚丙烯腈/氧化石墨烯复合纳米纤维材料。
19、本专利技术的第三个目的是提供一种表面改性聚丙烯腈/氧化石墨烯复合纳米纤维材料在制备海水提铀材料中的应用。
20、本专利技术中，氧化石墨烯的存在，增加了铀吸附位点；同时，能增强高分子聚合物之间的相互作用力，提高机械性能；此外能提高电纺溶液的导电性能，利于静电雾化，裂出微小射流，改善在电场中的运动行为。
21、dmf的量要合适，若dmf过多，容易导致挥发太慢，使纤维收集在板上互相黏在一起，甚至生成的纤维会被重新溶解；若dmf过少，则挥发太快，导致喷丝口堵塞，妨碍纺丝的进行，也会是纤维很快干燥得不到完全劈裂细化，纤维的直径较大。同时，溶剂比例的不同，还会影响纺丝溶液的粘度、导电性等参数，对纤维的形貌和性能产生影响。
22、与现有技术相比，本专利技术具有以下有益效果：
23、采用本专利技术所提供的一种用于海水提铀的表面改性聚丙烯腈/氧化石墨烯复合纳米纤维材料的制备方法，克服了现有制备方法中化学改性后材料的机械性能严重降低的问题，克服了先制备聚丙烯腈纳米纤维后胺肟化改性导致的纳米纤维严重收缩、脆断的问题(力学性能更好)。通过控制溶液浓度和工艺参数，显著提高吸附材料的比表面积，增加吸附位点和扩散速率，从而获得海水提铀的高吸附复合纳米纤维材料。
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1.一种表面改性聚丙烯腈/氧化石墨烯复合纳米纤维材料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
2.根据权利要求1所述的一种表面改性聚丙烯腈/氧化石墨烯复合纳米纤维材料的制备方法，其特征在于，步骤(S1)中，氧化石墨烯溶液中，溶剂为N,N-二甲基甲酰胺。
3.根据权利要求2所述的一种表面改性聚丙烯腈/氧化石墨烯复合纳米纤维材料的制备方法，其特征在于，氧化石墨烯与N,N-二甲基甲酰胺的用量比为0.1～2.0g：1mL。
4.根据权利要求1所述的一种表面改性聚丙烯腈/氧化石墨烯复合纳米纤维材料的制备方法，其特征在于，步骤(S1)中，聚丙烯腈与氧化石墨烯溶液的用量比为10～30g：10mL。
5.根据权利要求1所述的一种表面改性聚丙烯腈/氧化石墨烯复合纳米纤维材料的制备方法，其特征在于，步骤(S2)中，盐酸羟胺和三甲胺的水溶液中，盐酸羟胺的浓度为0.01M；三甲胺的浓度为0.01M。
6.根据权利要求1所述的一种表面改性聚丙烯腈/氧化石墨烯复合纳米纤维材料的制备方法，其特征在于，步骤(S2)中，聚丙烯腈/氧化石墨烯混合溶液与盐酸羟
7.根据权利要求1所述的一种表面改性聚丙烯腈/氧化石墨烯复合纳米纤维材料的制备方法，其特征在于，步骤(S2)中，偕胺肟化处理过程中，温度为70℃，时间为3h。
8.根据权利要求1所述的一种表面改性聚丙烯腈/氧化石墨烯复合纳米纤维材料的制备方法，其特征在于，步骤(S3)中，静电纺丝过程中，正电压为15～25kV，负电压为0～5kV，喷丝速度为0.05～0.5mm/min，纺丝喷头与接收器之间的距离为15～25cm，静电纺丝的时间为1～16h。
9.一种通过权利要求1～8任一所述方法制备得到的表面改性聚丙烯腈/氧化石墨烯复合纳米纤维材料。
10.一种如权利要求9所述的表面改性聚丙烯腈/氧化石墨烯复合纳米纤维材料在制备海水提铀材料中的应用。
...【技术特征摘要】
1.一种表面改性聚丙烯腈/氧化石墨烯复合纳米纤维材料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
2.根据权利要求1所述的一种表面改性聚丙烯腈/氧化石墨烯复合纳米纤维材料的制备方法，其特征在于，步骤(s1)中，氧化石墨烯溶液中，溶剂为n,n-二甲基甲酰胺。
3.根据权利要求2所述的一种表面改性聚丙烯腈/氧化石墨烯复合纳米纤维材料的制备方法，其特征在于，氧化石墨烯与n,n-二甲基甲酰胺的用量比为0.1～2.0g：1ml。
4.根据权利要求1所述的一种表面改性聚丙烯腈/氧化石墨烯复合纳米纤维材料的制备方法，其特征在于，步骤(s1)中，聚丙烯腈与氧化石墨烯溶液的用量比为10～30g：10ml。
5.根据权利要求1所述的一种表面改性聚丙烯腈/氧化石墨烯复合纳米纤维材料的制备方法，其特征在于，步骤(s2)中，盐酸羟胺和三甲胺的水溶液中，盐酸羟胺的浓度为0.01m；三甲胺的浓度为0.01m。
6.根据权利要求1所述的一...
【专利技术属性】
技术研发人员：付怡然，丁振杰，顾跃雷，熊泰，林兴，
申请(专利权)人：核工业第八研究所，
类型：发明
国别省市：
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