【技术实现步骤摘要】
本专利技术涉及催化剂制备领域，具体地，涉及一种负载型aupd双金属催化剂及其在催化甲氧基化反应中的应用。
技术介绍
1、目前，甲氧基化反应大多是由钯催化的，所需成本太高，而且还存在许多其他问题。如2014年，novak课题组报道了以kb(ome)4以及nab(ocd3)4为甲氧基化试剂的芳基氯化物甲氧基化反应，该反应时间较短仅3h，但杂芳基卤化物不适用于该体系。2018年，furongli课题组报道了以ptcl2为催化剂，三乙胺为添加剂，phi(oac)2为氧化剂，ch3oh为甲基化试剂，在室温空气氛围下反应2h得到了喹啉酰胺的甲基化产物。2019年，pengfei zhang课题组也报道了以ptcl2为催化剂，碘苯为添加剂，phi(oac)2为氧化剂，ch3oh为甲基化试剂，在室温空气氛围下反应3h得到了吡啶酰胺的甲基化产物。但是催化剂ptcl2价格昂贵，不可以回收循环使用，并且对环境污染较大。
2、因此，考虑到催化剂成本较高，开发出一种具有较高催化活性和催化效率，并具有较好循环使用性能的甲氧基化反应催化剂是近年来一个重要的研究课题。
技术实现思路
1、本专利技术涉及一种负载型aupd双金属催化剂及其制备方法，具体为一种负载型双金属au3pd2@rgo催化剂，其通过将氯金酸(hauc l4·3h2o)和氯钯酸钠(na2pdc l4)溶液均匀混合后，加入氧化石墨烯(go)溶液使其均匀混合，用碱液中和调节上述混合溶液ph值得到混合溶液，加热并搅拌该混合溶液，冷却熟化，然后
2、本专利技术涉及一种负载型双金属au3pd2@rgo催化剂的制备方法，制备方法包括如下步骤：
3、1)取氯金酸(hauc l4·3h2o)与氯钯酸钠(na2pdc l4)溶液，搅拌使其均匀混合；
4、2)将氧化石墨烯(go)溶液逐滴加入并超声处理，使氧化石墨烯溶液与上述溶液均匀混合；
5、3)用碱液中和调节上述混合溶液ph值至7-9；
6、4)将上述混和溶液加热并搅拌进行反应；反应结束后冷却至室温并静置熟化；
7、5)除去上层溶液，将下层沉淀离心处理，离心结束后，除去离心管上层溶液，保留离心管底部沉淀，洗涤该沉淀；再经多次离心处理和洗涤，除去沉淀中的杂质，即得到负载型双金属au3pd2@rgo催化剂；
8、6)真空干燥所制备催化剂，破碎成细小黑色粉末颗粒。
9、其中，步骤1)和2)中，氯金酸(hauc l4·3h2o)与氯钯酸钠(na2pdc l4)以及氧化石墨烯(go)的质量比为(80-140)：(40-80)：(60-100)；氯金酸(hauc l4·3h2o)与氯钯酸钠(na2pdc l4)以及氧化石墨烯(go)的浓度范围分别为0.005-0.03mo l/l、0.005-0.03mo l/l、1.0-4.0mg/ml。步骤3)中，碱液为浓度为0.2-1.0mo l/l的氢氧化钠溶液；将ph值调至8。步骤4)中，将混合物从室温升高至80℃-90℃，升温速度为1-3℃/min，将溶液由红棕色逐渐变成黑色，继续搅拌至反应结束。步骤5)中，除去上层溶液，将下层沉淀置于离心管中离心处理10-30min，离心机转速为10000-16000转/min，离心结束后，除去离心管上层溶液，保留离心管底部沉淀，用去离子水洗涤该沉淀，在超声仪中超声处理10-20min，确保沉淀完全分散在去离子水中，再离心处理10-30min，重复上述步骤至少3次，再用无水乙醇洗涤至少3次，离心处理10-30min，除去上层溶液，除去沉淀中的其他杂质，即可得到负载型双金属au3pd2@rgo催化剂。步骤6)中，真空干燥工艺包括：将所得催化剂置于真空干燥箱中，待真空干燥箱真空度为0时，再从室温逐渐升高温度至50-80℃，真空干燥18-30h；待真空干燥箱冷却至室温时，取出制备的催化剂，用石英碾砵充分碾磨成细小黑色粉末状，称量，备用。
10、本专利技术还涉及如上所述制备方法得到的负载型双金属au3pd2@rgo催化剂。
11、如上所述负载型双金属au3pd2@rgo催化剂在催化甲氧基化反应中的应用。
12、如上所述应用，负载型双金属au3pd2@rgo催化剂经6次循环使用后，催化反应产率为80％以上。
13、有益效果：
14、本专利技术所述负载型双金属au3pd2@rgo催化剂中，所述负载型双金属纳米颗粒催化剂优点：(1)相对于单一金属纳米颗粒它具有更多的可调控性，可以通过控制两金属的相对比例来调控纳米颗粒的粒径大小和形貌，两金属原子间产生协同效应；(2)电子不仅会在两种金属原子间传递，还会在两种原子与还原氧化石墨烯界面形成竞争传递，有利于控制活性原子的电子态，提高其催化活性；(3)过渡金属离子的引入，可以诱导纳米催化剂产生不同的暴露面，进而调控其催化活性；(4)向单一贵金属纳米颗粒中掺杂过渡金属，可以有效的降低贵金属的用量，进一步降低催化剂的成本；(5)该催化剂具有较强磁性，可以通过离心分离或磁力分离，循环利用率高。负载物氧化石墨烯的优点为：氧化石墨烯(go)具有较大的表面积，其表面上具有较多的羟基(-oh)、羰基(-c＝o)、羧基(-cooh)等基团，可以作为很好的分散载体，对合金纳米颗粒具有明显的支撑和锚定作用，帮助控制合成过程中形成的金属粒子的尺寸和分布，以达到很好的单分散目的。因此，将金属负载在氧化石墨烯上可以较好的提高纳米颗粒的分散性，减少其在催化过程中的团聚，提高其催化活性和催化效率，并且还可以提高催化剂在反应中的可回收循环使用率。
15、本专利技术所得负载型双金属au3pd2@rgo催化剂用于催化甲氧基化反应，催化剂具有较好的催化活性、稳定性和循环使用性能。
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1.一种负载型双金属Au3Pd2@rGO催化剂的制备方法，其特征在于，制备方法包括如下步骤：
2.如权利要求1所述一种负载型双金属Au3Pd2@rGO催化剂的制备方法，其特征在于，步骤1)和2)中，氯金酸(HAuCl 4·3H2O)与氯钯酸钠(Na2PdCl4)以及氧化石墨烯(GO)的质量比为(80-140)：(40-80)：(60-100)；氯金酸(HAuCl4·3H2O)与氯钯酸钠(Na2PdCl4)以及氧化石墨烯(GO)的浓度范围分别为0.005-0.03mol/L、0.005-0.03mol/L、1.0-4.0mg/mL。
3.如权利要求1所述一种负载型双金属Au3Pd2@rGO催化剂的制备方法，其特征在于，步骤3)中，碱液为浓度为0.2-1.0mol/L的氢氧化钠溶液；将pH值调至8。
4.如权利要求1所述一种负载型双金属Au3Pd2@rGO催化剂的制备方法，其特征在于，步骤4)中，将混合物从室温升高至80℃-90℃，升温速度为1-3℃/min，将溶液由红棕色逐渐变成黑色，继续搅拌至反应结束。
5.如权利要求1所述一种负载
6.如权利要求1所述一种负载型双金属Au3Pd2@rGO催化剂的制备方法，其特征在于，步骤6)中，真空干燥工艺包括：将所得催化剂置于真空干燥箱中，待真空干燥箱真空度为0时，再从室温逐渐升高温度至50-80℃，真空干燥18-30h；待真空干燥箱冷却至室温时，取出制备的催化剂，用石英碾砵充分碾磨成细小黑色粉末状，称量，备用。
7.如权利要求1-6任一项所述制备方法得到的负载型双金属Au3Pd2@rGO催化剂。
8.如权利要求7所述负载型双金属Au3Pd2@rGO催化剂在催化甲氧基化反应中的应用。
9.如权利要求8所述应用，负载型双金属Au3Pd2@rGO催化剂经6次循环使用后，催化反应产率为80％以上。
...【技术特征摘要】
1.一种负载型双金属au3pd2@rgo催化剂的制备方法，其特征在于，制备方法包括如下步骤：
2.如权利要求1所述一种负载型双金属au3pd2@rgo催化剂的制备方法，其特征在于，步骤1)和2)中，氯金酸(haucl 4·3h2o)与氯钯酸钠(na2pdcl4)以及氧化石墨烯(go)的质量比为(80-140)：(40-80)：(60-100)；氯金酸(haucl4·3h2o)与氯钯酸钠(na2pdcl4)以及氧化石墨烯(go)的浓度范围分别为0.005-0.03mol/l、0.005-0.03mol/l、1.0-4.0mg/ml。
3.如权利要求1所述一种负载型双金属au3pd2@rgo催化剂的制备方法，其特征在于，步骤3)中，碱液为浓度为0.2-1.0mol/l的氢氧化钠溶液；将ph值调至8。
4.如权利要求1所述一种负载型双金属au3pd2@rgo催化剂的制备方法，其特征在于，步骤4)中，将混合物从室温升高至80℃-90℃，升温速度为1-3℃/min，将溶液由红棕色逐渐变成黑色，继续搅拌至反应结束。
5.如权利要求1所述一种负载型双金属au3pd2@rgo催化剂的制备方法，其特征在于，步骤5)中，除去上层溶液，...
【专利技术属性】
技术研发人员：黄飞，佘启明，王澍，崔朋，汪婧，洪伊静，蒋汉淞，梅嘉乐，吴旭飞，孙江涛，王飞琳，王兴宇，赵继磊，
申请(专利权)人：黄山学院，
类型：发明
国别省市：
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