本发明专利技术提供一种在降低能源消耗量的同时工序数较少、还能提高对苯二甲酸的产出率、能够低成本地由生物质资源制造对苯二甲酸的方法和制造聚酯的方法。对苯二甲酸的制造方法包括由微生物将生物质资源或源自生物质资源的化合物转化为4‑甲基苯甲醛的工序。聚酯的制造方法包括使由生物质资源制造的对苯二甲酸与二醇化合物反应来制造聚酯的工序。
1、作为聚酯的原料的对苯二甲酸，以往是通过源自作为化石资源的原油的石脑油热解工序和其后的蒸馏工序得到对二甲苯，然后对对二甲苯进行化学氧化来制造的。化石资源除了有未来会枯竭的担心之外，还有燃烧时会增加导致全球变暖的二氧化碳排放量的问题。
2、另一方面，生物质资源是可再生资源，而且可以通过光合作用固定大气中的二氧化碳，因此，预计由生物质资源制造的对苯二甲酸和聚酯与以化石资源为原料的对苯二甲酸和聚酯相比可以削减二氧化碳排放量。因此，提出了由生物质资源制造对苯二甲酸和聚酯的方法(例如参照专利文献1～3、非专利文献1～3)。
3、聚酯因为机械强度、化学稳定性、透明性优异，并且价格便宜，所以是作为各种纤维、薄膜、片材、容器等在世界上最多被使用的合成树脂之一。聚酯是通过多元羧酸和多元醇缩聚得到的高分子化合物。在使用对苯二甲酸作为多元羧酸的聚酯中，有聚对苯二甲酸乙二醇酯(pet)、聚对苯二甲酸丙二醇酯(ptt)、聚对苯二甲酸丁二醇酯(pbt)、聚己二酸对苯二甲酸丁二醇酯(pbat)、聚对苯二甲酸丁二酸丁二醇酯(pets)等。pet用于纤维、pet瓶、薄膜等。ptt用于纤维等，pbt用于注塑成型部件等。pbat和pets被用作生物降解性聚合物。
>8、专利文献3：国际公开文本第2013/111782号9、非专利文献
10、非专利文献1：“在美国建造用于开发使用100％植物来源原料的pet瓶的示范工厂的决定”，[在线]，三得利控股有限公司三得利食品国际有限公司，[2020年12月15日检索]，网络<url：https://www.suntory.co.jp/news/article/12563.html>
11、非专利文献2：“东丽，100％植物的合成纤维”，[在线]，日本经济新闻社有限公司，[2020年12月15日检索]，互联网<url：https://www.nikkei.com/nkd/company/ariticle/？displaytype＝1&ng＝dgkkzo55934740r20c20a2tjc000&scode＝3401&ba＝1＞
12、非专利文献3:“由不适于食用的生物质资源制造pet树脂原料的方法的开发”，[在线]，国立研究开发法人科学技术振兴机构(jst)国立大学法人群马大学，[2020年12月15日检索]，互联网<url：https://www.jst.go.jp/pr/announce/20150204/index.html>
技术实现思路
1、专利技术要解决的课题
2、如上所述，虽然公开了使用生物质资源作为原料制造对苯二甲酸的方法、使用由生物质资源制造的对苯二甲酸的聚酯的制造方法，但是这些方法都有制造对苯二甲酸时的能源消耗量大、工序数多的问题。
3、关于制造对苯二甲酸时的能源消耗量，在上述专利文献1～3以及非专利文献1～3记载的方法中，由于在用于由生物质资源得到对二甲苯的工序中，进行利用几百度高温的热解反应工序、脱水反应工序、环化反应工序、芳香族化工序等，所以有能源消耗量大的问题。此外，在上述专利文献3中，公开了由生物质资源制造4-甲基苯甲醛的方法，但是与上述同样，由于通过400℃的高温进行芳香族化工序的反应，所以有能源消耗量大的问题。
4、此外，在上述专利文献1～3和非专利文献1～3记载的方法中，在由生物质资源制造对苯二甲酸的工序中，有工序数多的问题。在由专利文献2公开的对二甲苯的制造方法中，化学转化工序为3个工序是较长的，因此在化学转化中需要大型的设备和较大的经济负担。另外，在由专利文献2公开的对二甲苯制造工序中，化学转化工序为2个工序，因此对于化学转化的设备和经济负担同样较大。在非专利文献3中，由于从糠醛到对苯二甲酸的化学转化工序有5个工序，所以与上述同样需要大型的设备和较大的经济负担。在公开了由生物质资源制造对二甲苯的方法的上述专利文献2和3中，为了制造对苯二甲酸，至少需要再多一个的化学转化工序。
5、解决课题的手段
6、本专利技术鉴于上述问题进行了专门研究，结果发现了包括以低能源消耗量、短工序通过微生物将生物质资源或源自生物质资源的化合物转化为4-甲基苯甲醛的工序的对苯二甲酸的制造方法、聚酯的制造方法。此外还确认了：如果使用通过对制造4-甲基苯甲醛的微生物基因导入将苯甲醛脱氢酶、甲苯甲酸甲基单加氧酶、4-羟甲基苯甲酸脱氢酶、4-羧基苯甲醛脱氢酶这4种酶编码的基因组而得到的转化体，则能够由在转化体中生成的4-甲基苯甲醛生物转化为对苯二甲酸。本专利技术是基于这些认识而完成的。
7、亦即，本专利技术如下所示。
8、(1)一种对苯二甲酸的制造方法，其中，包括由微生物将生物质资源或者源自生物质资源的化合物转化成4-甲基苯甲醛的工序。
9、(2)根据上述(1)所述的对苯二甲酸的制造方法，其中，前述源自生物质资源的化合物为莽草酸、1-(对甲苯基)乙醇、对甲基苯乙酮和对甲基苯甲醇中的至少一种。
10、(3)根据上述(1)或(2)所述的对苯二甲酸的制造方法，其中，前述生物质资源是由前处理工序、糖化工序或这两个工序处理后的生物质资源。
11、(4)根据上述(1)～(3)中任一项所述的对苯二甲酸的制造方法，其中，前述生物质资源为可食性生物质、源自可食性生物质的单糖或多糖、非可食性生物质、源自非可食性生物质的单糖或多糖中的任意一种以上。
12、(5)根据上述(4)所述的对苯二甲酸的制造方法，其中，前述可食性生物质包括选自玉米、甘薯、稻米、马铃薯、小麦、大麦、木薯、甘蔗、甜菜、糖蜜、优质糖蜜(high-testmolasses)中的至少一种生物质。
13、(6)根据上述(4)所述的对苯二甲酸的制造方法，其中，前述非可食性物质包括选自草本系生物质、木质系生物质、纸、纸浆、废纸、蔗渣、玉米秸秆中的至少一种生物质。
14、(7)根据上述(1)～(6)中任一项的对苯二甲酸的制造方法，其中，包括将选自淀粉酶、纤维素酶、半纤维素酶、木质素分解酶中的至少一种酶添加至培养基的工序。
15、(8)根据上述(1)～(7)中任一项所述的对苯二甲酸的制造方法，其中，使用微生物对前述4-甲基苯甲醛进行生物学氧化来制造对苯二甲酸。
16、(9)根据上述(8)所述的对苯二甲酸的制造方法，其中，前述微生物与在4-甲基苯甲醛的生成中使用的微生物相同，并且是被基因导入了将苯甲醛脱氢酶、甲苯甲酸甲基单加氧酶、4-羟甲基苯甲酸脱氢酶和4-羧基苯甲醛脱氢酶这4种酶编码的基因组的微生物。
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【技术保护点】
1.一种对苯二甲酸的制造方法，其中，包括由微生物将生物质资源或者源自生物质资源的化合物转化成4-甲基苯甲醛的工序。
2.根据权利要求1所述的对苯二甲酸的制造方法，其中，前述源自生物质资源的化合物为莽草酸、1-(对甲苯基)乙醇、对甲基苯乙酮和对甲基苯甲醇中的至少一种。
3.根据权利要求1或2所述的对苯二甲酸的制造方法，其中，前述生物质资源是由前处理工序、糖化工序或这两个工序处理后的生物质资源。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的对苯二甲酸的制造方法，其中，前述生物质资源为可食性生物质、源自可食性生物质的单糖或多糖、非可食性生物质、源自非可食性生物质的单糖或多糖中的任意一种以上。
5.根据权利要求4所述的对苯二甲酸的制造方法，其中，前述可食性生物质包括选自玉米、甘薯、稻米、马铃薯、小麦、大麦、木薯、甘蔗、甜菜、糖蜜、优质糖蜜中的至少一种生物质。
6.根据权利要求4所述的对苯二甲酸的制造方法，其中，前述非可食性物质包括选自草本系生物质、木质系生物质、纸、纸浆、废纸、蔗渣、玉米秸秆中的至少一种生物质。
7.根据权利要求1～6中任一项的对苯二甲酸的制造方法，其中，包括将选自淀粉酶、纤维素酶、半纤维素酶、木质素分解酶中的至少一种酶添加至培养基的工序。
8.根据权利要求1～7中任一项所述的对苯二甲酸的制造方法，其中，使用微生物对前述4-甲基苯甲醛进行生物学氧化来制造对苯二甲酸。
9.根据权利要求8所述的对苯二甲酸的制造方法，其中，前述微生物与在4-甲基苯甲醛的生成中使用的微生物相同，并且是被基因导入了将苯甲醛脱氢酶、甲苯甲酸甲基单加氧酶、4-羟甲基苯甲酸脱氢酶和4-羧基苯甲醛脱氢酶这4种酶编码的基因组的微生物。
10.根据权利要求1～9中任一项所述的对苯二甲酸的制造方法，其中，前述微生物为潮润射脉菌(Phlebia uda)或金根刺射脉菌(Hydnophlebia chrysorhiza)。
11.一种聚酯的制造方法，其包括使通过权利要求1～10中任一项所述的对苯二甲酸的制造方法制造的对苯二甲酸与二醇化合物反应来制造聚酯的工序。
12.一种微生物，是被基因导入了将苯甲醛脱氢酶、甲苯甲酸甲基单加氧酶、4-羟甲基苯甲酸脱氢酶和4-羧基苯甲醛脱氢酶这4种酶编码的基因组的微生物，其能够由生物质资源或者源自生物质资源的化合物生成4-甲基苯甲醛。
13.根据权利要求12所述的微生物，其中，前述苯甲醛脱氢酶与序列号19所示的氨基酸序列具有至少90％的序列一致性，并保持苯甲醛脱氢酶活性；
14.根据权利要求12或13所述的微生物，其中，前述微生物为潮润射脉菌(Phlebiauda)或金根刺射脉菌(Hydnophlebia chrysorhiza)。
15.一种方法，是包括对微生物导入将苯甲醛脱氢酶、甲苯甲酸甲基单加氧酶、4-羟甲基苯甲酸脱氢酶、4-羧基苯甲醛脱氢酶这4种酶编码的基因组的工序，制造被基因导入了基因组的微生物的方法；其中，前述微生物是能够从生物质资源或源自生物质资源的化合物生成4-甲基苯甲醛的微生物。
16.根据权利要求15所述的方法，前述苯甲醛脱氢酶与序列号19所示的氨基酸序列具有至少90％的序列一致性，并保持苯甲醛脱氢酶活性；
17.根据权利要求15或16所述的方法，其中，前述微生物为潮润射脉菌(Phlebia uda)或金根刺射脉菌(Hydnophlebia chrysorhiza)。
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【技术特征摘要】
【国外来华专利技术】
1.一种对苯二甲酸的制造方法，其中，包括由微生物将生物质资源或者源自生物质资源的化合物转化成4-甲基苯甲醛的工序。
2.根据权利要求1所述的对苯二甲酸的制造方法，其中，前述源自生物质资源的化合物为莽草酸、1-(对甲苯基)乙醇、对甲基苯乙酮和对甲基苯甲醇中的至少一种。
3.根据权利要求1或2所述的对苯二甲酸的制造方法，其中，前述生物质资源是由前处理工序、糖化工序或这两个工序处理后的生物质资源。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的对苯二甲酸的制造方法，其中，前述生物质资源为可食性生物质、源自可食性生物质的单糖或多糖、非可食性生物质、源自非可食性生物质的单糖或多糖中的任意一种以上。
5.根据权利要求4所述的对苯二甲酸的制造方法，其中，前述可食性生物质包括选自玉米、甘薯、稻米、马铃薯、小麦、大麦、木薯、甘蔗、甜菜、糖蜜、优质糖蜜中的至少一种生物质。
6.根据权利要求4所述的对苯二甲酸的制造方法，其中，前述非可食性物质包括选自草本系生物质、木质系生物质、纸、纸浆、废纸、蔗渣、玉米秸秆中的至少一种生物质。
7.根据权利要求1～6中任一项的对苯二甲酸的制造方法，其中，包括将选自淀粉酶、纤维素酶、半纤维素酶、木质素分解酶中的至少一种酶添加至培养基的工序。
8.根据权利要求1～7中任一项所述的对苯二甲酸的制造方法，其中，使用微生物对前述4-甲基苯甲醛进行生物学氧化来制造对苯二甲酸。
9.根据权利要求8所述的对苯二甲酸的制造方法，其中，前述微生物与在4-甲基苯甲醛的生成中使用的微生物相同，并且是被基因导入了将苯甲醛脱氢酶、甲苯甲酸甲基单加氧酶、4-羟甲基苯甲酸脱氢酶和4-羧基苯甲醛脱氢酶这4种酶编码的基因组的...
【专利技术属性】
技术研发人员：仲龟诚司，
申请(专利权)人：学校法人几德学园，
类型：发明
国别省市：
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