【技术实现步骤摘要】
本专利技术涉及乏燃料后处理，具体涉及一种铋负载无机多孔材料及其制备方法和在吸附碘甲烷和/或气态碘单质中的应用。
技术介绍
1、核能作为一种绿色、清洁、经济、高效的新型能源，备受世界各国关注。放射性气态碘(129i、131i)由于其具有极强的迁移和放射毒性，必须要对其进行过滤净化处理。如何经济有效地捕获放射性碘已经成为乏燃料后处理工艺中亟待解决的重要研究问题。
2、固相吸附法主要借助多孔材料，利用其与放射性碘物质之间的亲和力，从而将其从溶解尾气中选择性的去除，通常具备较好的去除效率，且更低的运行成本，因此得到了广泛的关注，属于目前放射性碘污染物去除的最前沿。其中，银基沸石吸附剂是应用中最成熟的碘吸附材料，但昂贵的成本限制了其在后处理体系中的进一步推广。近年来，铋基多孔材料以其碘吸附容量高、材料成本低的优点而收到广泛关注，有望取代目前普遍使用的银基沸石吸附剂。
3、cn113996267a中公开了一种硅基纤维毡-铋基复合材料的制备方法及在放射性碘吸附中的应用。通过硅基纤维毡与铋单质进行复合，避免了铋颗粒的流失，提高了材料的机械性能和稳定性。
4、cn113231045a中公开了一种用于去除放射性碘的复合吸附剂，通过溶剂热合成的方式制备了聚醚砜为载体的吸附材料。材料由大量纳米片组合堆积而成，具有微米级尺寸的多孔结构，提高了分离效率。
5、cn113926421a中公开了一种铋负载无机多孔碘吸附材料及其宏量制备方法，通过将等体积浸渍、碾磨和超声振动等方法进行有机结合与改进，有效克服了常规过
6、然而，cn111939770a、cn113231045a中材料采用溶剂热方式合成，生产过程中会有大量废液产生，宏量制备对于设备与工艺也有着较高的要求。cn113231045a中材料载体为聚合物，其耐辐照性能相比无机材料要差。除此之外，碘甲烷等有机碘作为放射性碘的存在形式之一，上述专利所述材料没有对其的吸附应用。因此，开发一种可以同时吸附碘单质和碘甲烷，具有高吸附容量，优异热稳定性的吸附材料具有重要价值。
技术实现思路
1、针对现有技术中碘吸附材料主要用于吸附气态碘单质，而对碘甲烷等有机碘吸附效果差的问题，本专利技术提供一种铋负载无机多孔材料在吸附碘甲烷和/或气态碘单质中的应用，发现该材料能够同时吸附碘单质及碘甲烷吸附材料，且吸附容量好，有望取代目前工业上广泛应用的银基吸附剂。
2、为实现上述目的，本专利技术采用的技术方案是：
3、一种铋负载无机多孔材料在吸附碘甲烷和/或气态碘单质中的应用，所述铋负载无机多孔材料的制备包括步骤：
4、步骤1，将无机多孔载体煅烧活化，并测量活化后载体的饱和吸水率；
5、步骤2，配置含铋离子的浸渍溶液，按照活化后载体的饱和吸水率的0.8～2倍向载体中加入所述含有铋离子的浸渍溶液，研磨超声；
6、步骤3，将步骤2得到的材料干燥后在还原性气氛下处理，得到铋负载无机多孔材料；
7、所述无机多孔材料为硅铝比50-600的β分子筛、zsm-5分子筛、x/y型分子筛、mcm-41分子筛、5a型分子筛、丝光沸石中至少一种；
8、所述铋负载无机多孔材料可同时吸附碘甲烷和气态碘单质。
9、本专利技术在进一步的研究中发现以全硅β分子筛制备的吸附材料几乎不及被碘甲烷吸附效果，而以少量铝添加的含硅β分子筛制备的吸附材料展现出非常优异的碘甲烷吸附效果，同时还能高效吸附气态碘单质，吸附量更大，克服了常规铋负载多孔碘吸附材料难以吸附碘甲烷的缺点。
10、同时申请人在研究中也发现zsm-5分子筛、x/y型分子筛、mcm-41分子筛、5a型、丝光沸石等多孔材料按照上述方法制备的吸附材料同样能够吸附碘甲烷，材料结合酸性位点载体和纳米尺寸金属铋颗粒，吸附效果较好。
11、优选地，所述无机多孔材料为硅铝比50-300的β分子筛。硅铝比越高材料对碘单质的吸附效果越好，但对碘甲烷的吸附效果有所下降，该硅铝比范围下无机多孔材料制得的吸附剂对碘甲烷和碘单质均具有优异的吸附容量。
12、步骤1中，煅烧活化温度为200～600℃，时间为1～12h，在空气气氛下进行。优选的，步骤1中，煅烧活化温度为300～400℃，时间为2～6h，以去除孔道中残留的水份和有机模板剂。
13、所述饱和吸水率是指活化后载体与浸渍溶液搅拌混合恰好成流体状时所需溶液的体积；
14、测试过程包括：向活化后载体中滴加浸渍溶液并搅拌碾磨，至载体与溶液形成的混合物呈流体状时停止溶液滴加，记录加入的溶液体积与载体的质量比。
15、步骤2中，含铋离子的浸渍溶液为铋可溶性盐的溶液；
16、所述铋可溶性盐包括硝酸铋、醋酸铋、氯化铋及其水合物；溶剂包括乙二醇、浓硝酸、浓盐酸、二甲基甲酰胺。如硝酸铋乙二醇溶液等。
17、含铋离子的浸渍溶液中铋离子浓度为0.1～5g/ml。
18、步骤2中，研磨时间为5～30min，超声时间为1～3h。
19、步骤3中，干燥温度为60～160℃，干燥时间为4～24h；
20、还原性气氛下处理温度为200～400℃，处理时间为1～24h，处理气体为氢气或者氢气氮气混合气。
21、所述铋负载无机多孔材料对碘甲烷的吸附容量在44.9mg/g以上，对气态碘单质的吸附容量在136.5mg/g以上。
22、优选地，所述铋负载无机多孔材料对碘甲烷的吸附容量在80.5mg/g以上，对气态碘单质的吸附容量在136.5mg/g以上。
23、优选地，所述铋负载无机多孔材料对碘甲烷的吸附容量在216.5mg/g以上，对气态碘单质的吸附容量在477.7mg/g以上。
24、所述铋负载无机多孔材料中铋元素的负载量在5wt％以上，优选10wt％以上，如20wt％以上。
25、本专利技术还提供一种同时吸附碘甲烷和气态碘单质的铋负载无机多孔材料的制备方法，包括步骤：
26、步骤1，将无机多孔载体煅烧活化，并测量活化后载体的饱和吸水率；
27、步骤2，配置含铋离子的浸渍溶液，按照活化后载体的饱和吸水率的0.8～2倍向载体中加入所述含有铋离子的浸渍溶液，研磨超声；
28、步骤3，将步骤2得到的材料干燥后在还原性气氛下处理，得到铋负载无机多孔材料；
29、所述无机多孔材料为硅铝比50-600的β分子筛，优选硅铝比50-300的β分子筛。
30、本专利技术还提供一种根据所述的制备方法制得的铋负载无机多孔材料，该材料具有高铋元素负载，能够同时高效吸附碘单质和碘甲烷。材料在140℃的静态吸附实验中，对于气态碘单质和碘甲烷的吸附容量分别可以达到553mg/g与294.3mg/g，也可同时达到气态碘单质和碘甲烷较高的吸附容量，在现有本文档来自技高网...
【技术保护点】
1.一种铋负载无机多孔材料在吸附碘甲烷和/或气态碘单质中的应用，其特征在于，所述铋负载无机多孔材料的制备包括步骤：
2.根据权利要求1所述的铋负载无机多孔材料在吸附碘甲烷和/或气态碘单质中的应用，其特征在于，所述无机多孔材料为硅铝比50-300的β分子筛。
3.根据权利要求1所述的铋负载无机多孔材料在吸附碘甲烷和/或气态碘单质中的应用，其特征在于，步骤1中，煅烧活化温度为200～600℃，时间为1～12h，在空气气氛下进行。
4.根据权利要求1所述的铋负载无机多孔材料在吸附碘甲烷和/或气态碘单质中的应用，其特征在于，所述饱和吸水率是指活化后载体与浸渍溶液搅拌混合恰好成流体状时所需溶液的体积；
5.根据权利要求1所述的铋负载无机多孔材料在吸附碘甲烷和/或气态碘单质中的应用，其特征在于，步骤2中，含铋离子的浸渍溶液为铋可溶性盐的溶液；
6.根据权利要求1所述的铋负载无机多孔材料在吸附碘甲烷和/或气态碘单质中的应用，其特征在于，步骤2中，研磨时间为5～30min，超声时间为1～3h。
7.根据权利要求1所述的铋负载
8.根据权利要求1所述的铋负载无机多孔材料在吸附碘甲烷和/或气态碘单质中的应用，其特征在于，所述铋负载无机多孔材料对碘甲烷的吸附容量在44.9mg/g以上，对气态碘单质的吸附容量在136.5mg/g以上。
9.一种同时吸附碘甲烷和气态碘单质的铋负载无机多孔材料的制备方法，包括步骤：
10.一种根据权利要求9所述的制备方法制得的铋负载无机多孔材料。
...【技术特征摘要】
1.一种铋负载无机多孔材料在吸附碘甲烷和/或气态碘单质中的应用，其特征在于，所述铋负载无机多孔材料的制备包括步骤：
2.根据权利要求1所述的铋负载无机多孔材料在吸附碘甲烷和/或气态碘单质中的应用，其特征在于，所述无机多孔材料为硅铝比50-300的β分子筛。
3.根据权利要求1所述的铋负载无机多孔材料在吸附碘甲烷和/或气态碘单质中的应用，其特征在于，步骤1中，煅烧活化温度为200～600℃，时间为1～12h，在空气气氛下进行。
4.根据权利要求1所述的铋负载无机多孔材料在吸附碘甲烷和/或气态碘单质中的应用，其特征在于，所述饱和吸水率是指活化后载体与浸渍溶液搅拌混合恰好成流体状时所需溶液的体积；
5.根据权利要求1所述的铋负载无机多孔材料在吸附碘甲烷和/或气态碘单质中的应用，其特征在于，步骤2中，...
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