常压微等离子体放电在制备纳米二氧化铀方面的应用制造技术

本发明专利技术涉及熔盐电化学技术领域，尤其涉及常压微等离子体放电在制备纳米二氧化铀颗粒方面的应用

【技术实现步骤摘要】
常压微等离子体放电在制备纳米二氧化铀方面的应用


[0001]本专利技术涉及熔盐电化学
，尤其涉及常压微等离子体放电在制备纳米二氧化铀颗粒方面的应用
。

技术介绍

[0002]铀氧化物
(UO2,UO3,U3O8)
在传统核燃料制造和高效催化中发挥着重要作用，在过去的半个世纪里得到了广泛的研究
。UO2是核燃料的首选氧化铀体系，与高燃结构
(HBS)
有关，因为它具有优异的热稳定性和化学稳定性以及氧化物基质中最高的裂变密度
。
尺寸和形状往往是影响材料性能的主要因素，尤其是当尺寸达到纳米尺度时
。
据报道，纳米
UO2具有比块状
UO2更高的烧结能力，比微米级
UO2颗粒更高的燃烧强度，以及更高的抗辐照损伤能力等
。
合成
UO2纳米颗粒的主要方法有辐照分解法
、
水热法和溶胶
‑
凝胶法
。
此外，一些微生物介导的工艺已被用于解决铀污染的乏燃料废弃物问题，这为
UO2纳米颗粒的合成提供了一种新的方法
。
然而，通过辐照制备的
UO2纳米颗粒烧结温度很低，但合成产物稳定性差，在短时间内
(
几小时
)
就会溶解或氧化，而
UO2纳米颗粒的稳定性和高抗氧化性对其作为核燃料和催化剂的性能至关重要
。
水热法和溶胶
‑
凝胶法在制造过程中需要引入有机试剂作为结构引导剂和还原剂，导致
UO2纳米颗粒中存在有机残留物，这是一个很大的问题，可能会对
UO2的使用造成污染
。
微生物介导的方法发展尚不成熟，只能用于微制剂
。
因此，研发一种无有机试剂
、
结晶性好
、
纯度高
、
抗氧化性能优异的纳米
UO2颗粒是一个重要且亟待解决的问题
。

技术实现思路

[0003]为了解决本专利技术的上述技术问题，本专利技术提供一种常压微等离子体放电在熔盐体系下制备纳米二氧化铀颗粒材料方面的应用
。
[0004]根据本专利技术的第一方面，本专利技术提供常压微等离子体放电在制备纳米二氧化铀方面的应用
。
[0005]常压微等离子体气体电极是一种新型气态电极，可在电解质中制备纳米颗粒，具有反应简单
、
合成便捷等特点
。
[0006]专利技术人在采用常压微等离子体气体电极制备纳米二氧化铀颗粒材料的研究中发现，制备得到的二氧化铀产物结晶性好
、
纯度高
、
抗氧化性能优异，产物粒径在
20
～
200nm
之间
。
电解时间
、
实验温度
、
铀酰离子初始浓度以及电解电流大小均对颗粒的合成有一定的影响
。
通过电解时间实验可知，微等离子体诱导放电过程符合法拉第定律规律，延长电解时间可以得到更多的产物，同时其尺寸也将更大，奥斯瓦尔德熟化现象也在过量的电解时间实验中出现
。
实验温度是影响电解过程的一个重要因素，温度越高，电解还原速率越快，在相同时间内可以得到更多的产物
。
产物粒径也受温度的强烈影响，在高温下可以得到尺寸更大的球形颗粒
。
铀酰离子初始浓度对实验的电解还原速率影响不大，但强烈影响产品的粒径尺寸，铀酰离子浓度越大，所得产品的尺寸也越大
。
在电流实验中，找到了其改变产品尺
寸的一个临界值，当电流大小高于临界值时，电流对产品粒径的影响不大，但当其低于临界值时则会导致产品粒径发生一个突跃式增长，该现象主要与产品的成核生长机理有关
。
[0007]进一步地，所述常压微等离子体放电的过程中，等离子体气体电极作为阴极，相应的，导电电极作为阳极；
[0008]优选的，所述等离子气体电极为导电氩气管，其中氩气的流速为
20
～
80mL/min
；放电电压为
500
～
5000V。
[0009]进一步地，所述制备在含有铀酰离子的导电的熔盐体系中进行
。
[0010]进一步地，所述熔盐体系包括氯化锂
、
氯化钾
、
氯化钠
、
氯化铯中的一种或多种不同比例的混合物，优选为由氯化钠和氯化铯按
1:2
的摩尔比形成的
NaCl
‑
2CsCl
体系
。
[0011]进一步地，所述
NaCl
‑
2CsCl
体系的熔盐温度为
550℃
‑
700℃。
[0012]进一步地，所述熔盐体系中铀酰离子浓度为
0.1wt
％～
20wt
％，优选为
0.5wt
％～
5wt
％
。
[0013]进一步地，所述常压微等离子体放电的电流强度为1～
25mA
，优选5～
20mA
，特别优选
15
‑
20mA
；
[0014]和
/
或，当进行常压微等离子体放电处理时，所述等离子体气体电极距所述熔盐体系表面的距离为
0.5
～
10mm
，优选1～
4mm
；
[0015]和
/
或，所述常压微等离子体放电的放电时间为
0.1
～
360min
，优选
30
～
180min
，特别优选
60
～
120min。
[0016]进一步地，所述含有铀酰离子的导电的熔盐体系的制备方法包括如下步骤：将二氧化铀和
/
或八氧化三铀粉末溶解在熔盐体系中，并通过氯化反应形成均匀的含铀酰离子的熔盐电解质
。
[0017]根据本专利技术的第二方面，本专利技术还提供一种纳米二氧化铀颗粒的制备方法，包括如下步骤：
[0018]步骤
(1)
：将含铀酰离子的熔盐加热熔融，以等离子体气体电极作为阴极，相应的，导电电极作为阳极，对所述熔盐进行常压微等离子体放电处理，即可得到含纳米二氧化铀颗粒的熔盐；
[0019]优选地，所述制备方法还包括：
[0020]步骤
(2)
：对所述含纳米二氧化铀颗粒的熔盐进行溶解，离心，洗涤和干燥处理，其中，所述溶解采用的溶剂为去离子水；所述洗涤处理采用的溶剂选自无水乙醇
、
乙二醇
、
去离子水中的一种或两种；所述干燥处理的温度为
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【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.
常压微等离子体放电在制备纳米二氧化铀方面的应用
。2.
根据权利要求1所述的应用，其特征在于，所述常压微等离子体放电的过程中，等离子体气体电极作为阴极，相应的，导电电极作为阳极；优选的，所述等离子气体电极为导电氩气管，其中氩气的流速为
20
～
80mL/min
；放电电压为
500
～
5000V。3.
根据权利要求1或2所述的应用，其特征在于，所述制备在含有铀酰离子的导电的熔盐体系中进行
。4.
根据权利要求3所述的应用，其特征在于，所述熔盐体系包括氯化锂
、
氯化钾
、
氯化钠
、
氯化铯中的一种或多种不同比例的混合物，优选为由氯化钠和氯化铯按
1:2
的摩尔比形成的
NaCl
‑
2CsCl
体系
。5.
根据权利要求4所述的应用，其特征在于，所述
NaCl
‑
2CsCl
体系的熔盐温度为
550℃
‑
700℃。6.
根据权利要求3所述的应用，其特征在于，所述熔盐体系中铀酰离子浓度为
0.1wt
％～
20wt
％，优选为
0.5wt
％～
5wt
％
。7.
根据权利要求3所述的应用，其特征在于，所述常压微等离子体放电的电流强度为1～
25mA
，优选5～
20mA
，特别优选<...

【专利技术属性】
技术研发人员：陆跃翔，罗浚涵，陈靖，
申请(专利权)人：清华大学，
类型：发明
国别省市：