光催化还原六价铀的方法和应用技术

技术编号:36690081 阅读:28 留言:0更新日期:2023-02-27 19:56
本发明专利技术提供了一种光催化还原六价铀的方法和应用,具体涉及废水处理及矿山重金属回收技术领域。该方法在紫外光照射下,将还原剂加入含有六价铀的溶液中还原去除;其中,所述还原剂包括甲酸、甲酸钠、柠檬酸、酒石酸L、酒石酸D、苹果酸和乙酸中的至少一种。该方法利用紫外光照射还原剂产生还原性自由基(二氧化碳自由基),使原有溶液的氧化体系转为还原体系,快速将U(VI)转换成U(IV),还原速率快,成本低效率高,六价铀的去除率可达到69%。该方法没有使用任何催化剂或者吸附剂,改善了以往除铀的耗材大、成本高的缺点;并且本方法反应过程可控性好,适合工业应用。适合工业应用。适合工业应用。

【技术实现步骤摘要】
光催化还原六价铀的方法和应用


[0001]本专利技术涉及废水处理及矿山重金属回收
,尤其是涉及一种光催化还原六价铀的方法和应用。

技术介绍

[0002]铀是重要的资源,也是核能发电最重要的原料,随着世界经济的快速发展,核能的利用已发展到新的高度。铀资源的开采在满足核能与核技术的同时,也会产生大量含有
238
U、
232
Th、
226
Ra天然放射性核素的废液、废石等天然放射性废物。通常污染水体中的铀以U(VI)和U(IV)的价态形式存在,而U(VI)在水体中常以铀铣离子(UO
22+
)的形式存在,放射性较强,溶解度较高、容易随水体迁移;U(IV)则以UO2沉淀的形式沉积在水体的底部中。为去除水体中U(VI),需要将可溶的U(VI)还原为微溶U(IV),进一步进行资源化回收利用。
[0003]近年来,将U(VI)还原为U(IV)的方法有光催化还原法、电解还原法、微生物还原法等,但是上述方法中粉体催化剂容易造成二次污染、微生物活性不高等原因限制了上述方法的工业化推广。
[0004]有鉴于此,特提出本专利技术。

技术实现思路

[0005]本专利技术的目的之一在于提供一种光催化还原六价铀的方法,以缓解现有技术中U(VI)还原为U(IV)的方法存在粉体催化剂二次污染和微生物活性不高,无法工业化推广的技术问题。
[0006]为解决上述技术问题,本专利技术特采用如下技术方案:
[0007]本专利技术的第一方面提供了一种光催化还原六价铀的方法,在紫外光照射下,将还原剂加入含有六价铀的溶液中还原去除;
[0008]其中,所述还原剂包括甲酸、甲酸钠、柠檬酸、酒石酸L、酒石酸 D、苹果酸和乙酸中的至少一种。
[0009]可选地,所述还原剂为甲酸、甲酸钠、柠檬酸、酒石酸L和酒石酸D 中的至少一种。
[0010]优选地,所述还原剂为甲酸和甲酸钠中的至少一种。
[0011]可选地,将还原剂加入含有六价铀的溶液后,体系中还原剂的浓度为 10mM

240mM;优选为30mM

120mM;更优选为60mM。
[0012]可选地,所述还原反应的初始pH为3

11;优选为7

11。
[0013]可选地,所述含有六价铀的溶液中,六价铀的浓度为2mg/L

20 mg/L;优选为5mg/L

15mg/L;更优选为10mg/L。
[0014]可选地,所述还原反应的时间为30min

180min;优选为120min
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180min;更优选为150min。
[0015]可选地,使用汞灯发射紫外线。
[0016]可选地,所述汞灯的功率为800W

1600W;优选为800W

1200W;更优选为1000W。
[0017]可选地,所述还原反应在氩气保护下进行。
[0018]本专利技术的第二方面提供了所述的方法在处理含六价铀废水中的应用。
[0019]与现有技术相比,本专利技术至少具有如下有益效果:
[0020]本专利技术提供的光催化还原六价铀的方法,将还原剂加入含有六价铀的溶液中,利用紫外光照射产生还原性自由基(二氧化碳自由基),使原有溶液的氧化体系转为还原体系,快速将U(VI)转换成U(IV),还原速率快,成本低效率高,六价铀的去除率可达到69%。该方法没有使用任何催化剂或者吸附剂,改善了以往除铀的耗材大、成本高的缺点;并且本方法反应过程可控性好,适合工业应用。
[0021]本专利技术提供的应用避免了传统粉体催化剂的二次污染,可广泛应用于铀矿山地下水和地表水等受污染水体中六价铀的去除,适合大规模推广使用。
附图说明
[0022]为了更清楚地说明本专利技术具体实施方式或现有技术中的技术方案,下面将对具体实施方式或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍,显而易见地,下面描述中的附图是本专利技术的一些实施方式,对于本领域普通技术人员来讲,在不付出创造性劳动的前提下,还可以根据这些附图获得其他的附图。
[0023]图1为本专利技术实施例使用的光学反应器;
[0024]图2是试验例1提供的六价铀的还原情况随着时间的变化曲线图;
[0025]图3是试验例2提供的六价铀的还原情况随着时间的变化曲线图;
[0026]图4试验例3提供的六价铀的还原情况随着时间的变化曲线图;
[0027]图5是本专利技术实施例15在紫外激发甲酸体系下产生二氧化碳自由基的 EPR图;
[0028]图6对比例1、对比例2和实施例1提供的六价铀的还原情况随着时间的变化曲线图。
[0029]图标:1

出气口;2

冷阱;3

汞灯;4

石英管;5

气瓶;6

磁力搅拌器。
具体实施方式
[0030]为使本专利技术的目的、技术方案和优点更加清楚,下面将结合本专利技术实施例,对本专利技术实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述,显然,所描述的实施例是本专利技术一部分实施例,而不是全部的实施例。本专利技术实施例的组件可以以各种不同的配置来布置和设计。
[0031]需要说明的是,在本文中,诸如第一和第二等之类的关系术语仅仅用来将一个实体或者操作与另一个实体或操作区分开来,而不一定要求或者暗示这些实体或操作之间存在任何这种实际的关系或者顺序。而且,术语“包括”、“包含”或者其任何其他变体意在涵盖非排他性的包含,从而使得包括一系列要素的过程、方法、物品或者设备不仅包括那些要素,而且还包括没有明确列出的其他要素,或者是还包括为这种过程、方法、物品或者设备所固有的要素。
[0032]本专利技术的第一方面提供了一种光催化还原六价铀的方法,在紫外光照射下,将还原剂加入含有六价铀的溶液中还原去除;
[0033]其中,所述还原剂包括甲酸、甲酸钠、柠檬酸、酒石酸L、酒石酸 D、苹果酸和乙酸中的至少一种。
[0034]本专利技术提供的光催化还原六价铀的方法,将还原剂加入含有六价铀的溶液中,利用紫外光照射产生还原性自由基(二氧化碳自由基),使原有溶液的氧化体系转为还原体系,快速将U(VI)转换成U(IV),还原速率快,成本低效率高,六价铀的去除率可达到69%。该方法没有使用任何催化剂或者吸附剂,改善了以往除铀的耗材大、成本高的缺点;并且本方法反应过程可控性好,适合工业应用。
[0035]该方法涉及的反应过程如下:
[0036]还原剂+hv

H2O+HCO2·
/CO2·


[0037]式(1)
[0038]HCO2·
/CO2·

+U(VI)

U(V)/U(IV)+本文档来自技高网
...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种光催化还原六价铀的方法,其特征在于,在紫外光照射下,将还原剂加入含有六价铀的溶液中还原去除;其中,所述还原剂包括甲酸、甲酸钠、柠檬酸、酒石酸L、酒石酸D、苹果酸和乙酸中的至少一种。2.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述还原剂为甲酸、甲酸钠、柠檬酸、酒石酸L和酒石酸D中的至少一种;优选地,所述还原剂为甲酸和甲酸钠中的至少一种。3.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,将还原剂加入含有六价铀的溶液后,体系中还原剂的浓度为10mM

240mM;优选为30mM

120mM;更优选为60mM。4.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,还原反应的初始pH为3

11;优选为7

11。5.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述含有六价铀的溶液中,六价铀的浓度为2mg/L
...

【专利技术属性】
技术研发人员:郭亚丹周丹王娟宣铿张卫民周仲魁王学刚孙占学
申请(专利权)人:东华理工大学
类型:发明
国别省市:

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