一种多层陶瓷电介质材料及其制备方法技术

本发明专利技术属于介电陶瓷技术领域，具体涉及一种多层陶瓷电介质材料及其制备方法。本发明专利技术提供一种多层陶瓷电介质材料，包括至少三层陶瓷电介质结构层：第一外侧层，具有正介电常数的陶瓷电介质层；中间层，具有负介电常数的陶瓷电介质层；以及第二外侧层，具有正介电常数的陶瓷电介质层；其中，所述中间层位于所述第一外侧层和所述第二外侧层的中间。本发明专利技术制备的多层陶瓷电介质材料，通过叠层化设计，相比同类型金属/陶瓷复合材料，制备的具有负介电中间层的Ag/BaTiO3多层陶瓷材料在电容器常用的频段10kHz

【技术实现步骤摘要】
一种多层陶瓷电介质材料及其制备方法


[0001]本专利技术属于介电陶瓷
，具体涉及一种多层陶瓷电介质材料及其制备方法，尤其涉及一种多层钛酸钡基陶瓷电介质材料及其制备方法。

技术介绍

[0002]具有高介电常数和低损耗的陶瓷电介质材料是制备高性能瓷介电容器的基础。钛酸钡是瓷介电容器中使用最广泛的材料之一，室温介电常数在2000左右。随着电子元器件的集成化、小型化、高频化发展趋势，对瓷介电容器的介电性能提出了更高要求，增强钛酸钡陶瓷的介电常数是提升其性能的有效途径。在钛酸钡陶瓷基体中引入第二相，是提升其介电常数的常用方法，但第二相的添加量过多，会导致损耗的急剧上升，目前制备损耗保持在10
‑2数量级的复合材料仍然比较困难。例如中国专利CN114350088A通过原位生长法将KDP、BaTiO3和PVDF复合，实现了介电常数的显著提升，但是忽略了损耗的影响，限制了实际应用。近年来，研究者发现，制备具有叠层结构的复合材料有望实现损耗的降低。通过这类方法制备的叠层复合材料往往是将具有不同性能的正介电材料进行叠加，其原理等效于多层正介电材料串连，会导致总电容量和材料介电常数的降低。例如中国专利CN103387391A提出了一种采用水溶液凝胶法制备含钽/铌的叠层介电薄膜的方法，该方法有效降低了介电损耗，但是材料的介电常数提升不明显。
[0003]因此，如何在提高钛酸钡陶瓷电介质材料介电常数(>2000)的同时保持低损耗(10
‑2左右)，成为瓷介电容器领域亟待解决的问题。
专利技术内容
[0004]鉴于此，本专利技术的目的在于提供一种多层陶瓷电介质材料及其制备方法，以解决传统陶瓷电介质材料难以兼具高介电常数和低损耗的问题。
[0005]为实现上述目的，本专利技术所采取的解决方案如下：
[0006]第一方面，本专利技术提供一种多层陶瓷电介质材料，包括至少三层陶瓷电介质结构层：
[0007]第一外侧层，具有正介电常数的陶瓷电介质层；
[0008]中间层，具有负介电常数的陶瓷电介质层；以及
[0009]第二外侧层，具有正介电常数的陶瓷电介质层；
[0010]其中，所述中间层位于所述第一外侧层和所述第二外侧层的中间。
[0011]优选地，所述具有正介电常数的陶瓷电介质层为以钛酸钡为基体，在所述基体中添加Ag，其中Ag的质量百分含量为1％～21％，钛酸钡的质量百分含量为99％～79％；所述具有负介电常数的陶瓷电介质层为以钛酸钡为基体，在所述基体中添加Ag，其中Ag的质量百分含量为21％～30％，钛酸钡的质量百分含量为79％～70％。
[0012]根据本专利技术，本专利技术涉及的多层陶瓷电介质材料所采用的陶瓷基体不仅限于钛酸钡基陶瓷电介质材料，还可以适用于例如钛酸锶钡、锆钛酸铅等其它金属和陶瓷基体，然而
不同的陶瓷基体由正介电常数转成负介电常数时，添加银的质量百分含量的范围是不同的，需要通过实验验证来确认不同陶瓷基体所需的添加银的质量百分含量。
[0013]优选地，所述多层陶瓷电介质材料的室温介电常数大于4000，介电损耗小于0.1％。
[0014]优选地，所述多层陶瓷电介质材料的室温介电常数大于8000，介电损耗小于0.02％。
[0015]第二方面，本专利技术还提供一种如上所述的多层陶瓷电介质材料的制备方法，包括如下步骤：
[0016]步骤(1)，制备钛酸钡(BaTiO3)原料粉体；
[0017]步骤(2)，将步骤(1)制备的钛酸钡原料粉体烘干、预烧、研磨过筛；
[0018]步骤(3)，按照银(Ag)的质量分数分别为1％～21％和21％～30％与适量的钛酸钡粉体均匀混合放入球磨机中进行球磨；
[0019]步骤(4)，在步骤(3)球磨烘干后的粉体中加入聚乙烯醇粘合剂和水进行造粒；
[0020]步骤(5)，选用圆柱形或方形模具，对造粒后的粉体进行第一外侧层、中间层、第二外侧层逐层增压压片成型，形成陶瓷压片；所述第一外侧层和第二外侧层的Ag的质量百分含量为1％～21％，所述中间层的Ag的质量百分含量为21％～30％；
[0021]步骤(6)，对步骤(5)获得的陶瓷压片进行排胶；
[0022]步骤(7)，将排胶后的陶瓷压片进行烧结；
[0023]步骤(8)，将烧结后的陶瓷压片采用常温去离子水清洗后，制作银电极；
[0024]步骤(9)，电极制作完成后，测试介电性能。
[0025]优选地，步骤(1)中，采用固相烧结法制备钛酸钡粉体，具体步骤包括：碳酸钙与氧化钛按摩尔比1：(1～1.1)均匀混合后，按照原料、球磨珠和球磨媒介去离子水的质量比为(2～3)：(10～20)：(1～2)，放入高能球磨机中，在转速400～600rpm下进行球磨，球磨12～14h后进行烘干，获得钛酸钡(BaTiO3)原料粉体。
[0026]优选地，步骤(2)中，预烧温度为450～550℃，升温速率为1～5℃/min，保温100
‑
150min，降温速率为1～5℃/min。
[0027]优选地，步骤(3)中，球磨时，粉体、球磨珠和球磨媒介去离子水的质量比例为(2～3)：(10～20)：(1～2)，球磨时间为4～6h。
[0028]优选地，步骤(2)、步骤(3)中，研磨球均为玛瑙球，其粒度为0.2～8mm。
[0029]优选地，步骤(4)中，聚乙烯醇粘合剂和水的质量比例为1：(14～15)，聚乙烯醇粘合剂和水的加入量控制在刚好能均匀与反应物混合的程度，采用研钵进行研磨至粒度1～2μm。
[0030]优选地，步骤(5)中，第一外侧层的压片成型的压力范围为0.1
‑
1MPa，保压时间为1
‑
3min；中间层的压片成型的压力范围为1
‑
3MPa，保压时间为1
‑
3min；第二外侧层的压片成型的压力范围为3
‑
5MPa，保压时间为1
‑
3min。
[0031]优选地，步骤(6)中，将陶瓷压片放入马弗炉中升温至350～550℃，并保持2～3h，升温速率为1～3℃/min。
[0032]优选地，步骤(7)中，烧结温度为1250～1350℃，升温速率为1～3℃/min，烧结时间为1～3h。
[0033]优选地，步骤(9)中，测试介电常数变化和介电损耗采用Keysight E4980AL LCR表进行测试，测试频段为10kHz
‑
1 MHz。
[0034]与现有技术相比，本专利技术的有益效果在于：
[0035]本专利技术制备的多层钛酸钡基陶瓷电介质材料，中间层具有负的介电常数，与第一外侧层和第二外侧层结合共同提升材料的介电常数，通过引入负介电材料，叠加正介电层，实现材料总体介电常数的提升；通过叠层化设计，相比同类型金属/陶瓷复合材料，制备的具有负介电中间层的Ag/BaTiO3多层陶瓷材料在电容器常用的频段10kH本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种多层陶瓷电介质材料，其特征在于，包括至少三层钛酸钡基陶瓷电介质结构层：第一外侧层，具有正介电常数的陶瓷电介质层；中间层，具有负介电常数的陶瓷电介质层；以及第二外侧层，具有正介电常数的陶瓷电介质层；其中，所述中间层位于所述第一外侧层和所述第二外侧层的中间。2.根据权利要求1所述的多层陶瓷电介质材料，其特征在于，所述具有正介电常数的陶瓷电介质层为以钛酸钡为基体，在所述基体中添加Ag，其中Ag的质量百分含量为1％～21％，钛酸钡的质量百分含量为99％～79％；所述具有负介电常数的陶瓷电介质层为以钛酸钡为基体，在所述基体中添加Ag，其中Ag的质量百分含量为21％～30％，钛酸钡的质量百分含量为79％～70％。3.根据权利要求2所述的多层陶瓷电介质材料，其特征在于，所述多层陶瓷电介质材料的室温介电常数大于4000，介电损耗小于0.1％。4.根据权利要求3所述的多层陶瓷电介质材料，其特征在于，所述多层陶瓷电介质材料的室温介电常数大于8000，介电损耗小于0.02％。5.一种如权利要求1
‑
3任一项所述的多层陶瓷电介质材料的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：步骤(1)，制备钛酸钡(BaTiO3)原料粉体；步骤(2)，将步骤(1)制备的钛酸钡原料粉体烘干、预烧、研磨过筛；步骤(3)，按照银(Ag)的质量分数分别为1％～21％和21％～30％与适量的钛酸钡粉体均匀混合放入球磨机中进行球磨；步骤(4)，在步骤(3)球磨烘干后的粉体中加入聚乙烯醇粘合剂和水进行造粒；步骤(5)，选用圆柱形或方形模具，对造粒后的粉体进行第一外侧层、中间层、第二外侧层逐层增压压片成型，形成陶瓷压片；所述第一外侧层和第二外侧层的Ag的质量百分含量为1％～21％，所述中间层的Ag的质量百分含量为21％～30％；步骤(6)，对步骤(5)获得的陶瓷压片进行排胶；步骤(7)，将排胶后的陶瓷压片进行烧结；步骤(8)，将烧结后的陶瓷压片采用常温去离子水清洗后，制作银电极；步骤(9)，电极制作完成后，测试介电常数变化及介电损耗。6.根据权利要求3所述的制备方法，其...

【专利技术属性】
技术研发人员：孙凯，杨鹏涛，范润华，陈阳，田加红，张飞，
申请(专利权)人：上海海事大学，
类型：发明
国别省市：