一种密度泛函理论展开项改进的方法、装置及存储介质制造方法及图纸

本发明专利技术提供了一种密度泛函理论展开项改进的方法、装置及存储介质，包括获取吸附质和吸附剂的参数信息；根据参数信息，建立吸附质在不同的孔径宽度范围内的吸附剂上的巨正则蒙特卡罗模型，并根据巨正则蒙特卡罗模型模拟不同温度、压力和化学势条件下，吸附质在不同孔宽度的吸附剂上的吸附行为，获得相应的吸附量和局部密度作为深度学习的样本；利用卷积核函数以及吸附质的参数信息表示加权密度；构建用于描述过剩自由能展开项的卷积神经网络，对卷积神经网络进行训练，以每次训练得到的局部密度作为输出构建损失函数确定经典密度泛函理论过剩自由能展开项。利用上述技术方案，获得改进的经典密度泛函展开项，从而提升气体吸附表征的精度。附表征的精度。附表征的精度。

【技术实现步骤摘要】
一种密度泛函理论展开项改进的方法、装置及存储介质


[0001]本专利技术涉及气体吸附理论表征以及微观受限流体热力学领域，特别是涉及一种密度泛函理论展开项改进的方法、装置及存储介质。

技术介绍

[0002]经典密度泛函理论(CDFT)被广泛应用于气体吸附理论表征以及微观受限流体热力学等领域。其中，利用经典密度泛函理论发展而来的非定域密度泛函理论(NLDFT)，在上世纪80年代被广泛地应用于吸附行为预测与多孔材料孔径分布(PSD)表征上，并被明确为一种标准。但由于新型材料的不断涌现，它们拥有更加丰富的孔结构(比如MOFs、COFs)，而NLDFT是建立在材料表面能量分布均匀、孔结构被假设为狭缝孔或圆柱孔的1维模型上，这些因素加巨了NLDFT表征多孔材料PSD的难度。
[0003]巨正则蒙塔卡罗(GCMC)以及分子模拟(MD)理论，也可用于描述气体吸附，且精度较CDFT更高，但它们耗时巨大，不利于高通量的气体吸附表征。相比于GCMC或MD而言，CDFT具有较快的计算速度，但精度没有两者高。为了提升传统NLDFT表征新型多孔材料PSD的精度，迫切需要一种新技术构建改进的CDFT以期达到GCMC或MD所具有的精度。
[0004]在CDFT数值计算过程中，如基本度量理论和加权密度近似理论，都需通过特定的加权函数(卷积核)求解。那么，加权密度即代表粒子在格子r处的特征值。近年来，深度学习在计算机视觉方向已获得了广泛的应用，同时计算机硬件的提升以及数值计算方法的改良使得CDFT求解速度大幅提升。那么，将卷积神经网络应用在CDFT卷积核的深度学习成为了可能。

技术实现思路

[0005]本专利技术的实施例提供了一种密度泛函理论展开项改进的方法、装置及存储介质，以GCMC模拟气体在吸附剂上吸附过程作为学习样本，利用深度学习明确加权函数从而改进CDFT泛函展开项，从而在保证计算精度的同时提升气体吸附表征的计算速度。
[0006]为了实现上述目的，一方面，提供一种密度泛函理论展开项改进的方法，包括以下步骤：
[0007]S1：获取吸附质和吸附剂的参数信息；
[0008]S2:根据所述参数信息，建立吸附质在不同的孔径宽度范围内的吸附剂上的巨正则蒙特卡罗模型，并根据所述巨正则蒙特卡罗模型模拟不同温度、压力和化学势条件下，吸附质在不同孔宽度的吸附剂上的吸附行为，获得相应的吸附量和局部密度作为深度学习的样本；
[0009]S3：利用卷积核函数以及所述吸附质的参数信息表示加权密度，再利用所述加权密度表示经典密度泛函理论的过剩自由能展开项；
[0010]S4：构建用于描述所述过剩自由能展开项的卷积神经网络，再利用所述深度学习的样本对所述卷积神经网络进行训练，以每次训练得到的局部密度作为输出构建损失函
数，当所述损失函数满足收敛条件时确定卷积核，从而根据所述卷积核确定所述经典密度泛函理论过剩自由能展开项。
[0011]在具体的实施例中，所述S1中，
[0012]所述吸附质的参数信息，包括：吸附质分子间的势阱ε
ff
、分子的碰撞直径σ
ff
、截断半径r
cut
；
[0013]所述吸附剂的参数信息，包括：吸附剂分子的势阱ε
s
、分子的碰撞直径σ
s
、孔结构以及吸附剂密度ρ
s
；
[0014]所述孔结构包括狭缝孔、圆柱孔和球状孔。
[0015]在具体的实施例中，所述根据所述参数信息，建立吸附质在不同的孔径宽度范围内的吸附剂上的巨正则蒙特卡罗模型，具体包括：
[0016]根据所述巨正则蒙特卡罗模型，在体积为V的盒子内进行巨正则蒙特卡罗模拟；
[0017]所述巨正则蒙特卡罗模拟的过程中维持化学势、体积及温度(μ，V，T)不变，所述盒子内的粒子数N为变量；
[0018]在所述巨正则蒙特卡罗模拟时，每一循环均包含以相等概率随机选取的三种分子扰动：分子的空间移动、插入一个分子以及删除一个分子；
[0019]所述巨正则蒙特卡罗模拟的具体模拟步骤为：
[0020]根据所述吸附质的参数信息构建势能方程用于描述吸附质的流体状态：
[0021][0022]其中，U
LJ
为流体分子间的作用势，r为流体分子间的距离。
[0023]按Metropolis抽样的方法从old构型中随机挑选一个分子移动，得到new构型，该移动接受的概率P
acc
为
[0024][0025]插入分子接受的概率P
acc
为
[0026][0027]删除分子接受的概率P
acc
为
[0028][0029]其中，U为所有吸附质分子收到的总能，包含U
LJ
以及外部作用势能V
ext
，λ为de
‑
Broigle波长，k
B
表示玻尔兹曼常数，s
→
s'表示从old构型转变为new构型。
[0030]在具体的实施例中，所述根据所述巨正则蒙特卡罗模型模拟不同温度、压力和化学势条件下，吸附质在不同孔宽度的吸附剂上的吸附行为，获得相应的吸附量和局部密度作为深度学习的样本，具体包括：
[0031]当所述巨正则蒙特卡罗模拟的系统达到平衡时，对所述系统进行抽样并得到用于热力学性质统计的系统平均值，则所述吸附量n
abs
为：
[0032][0033]其中，符号<X>表示热力学统计变量X的系综平均值，其准确度取决于蒙特卡罗算法的抽样步长，步长越大越准确，N
A
为阿伏伽德罗常数，m
box
为所述巨正则蒙特卡罗模拟的盒子内原子质量之和，获得所述吸附质在吸附剂上的吸附等温线；
[0034]将体系沿垂直壁面方向或径向方向分为若干格子，则针对r处格子得到所述局部密度为：
[0035][0036]其中，ρ
MC
(r)为巨正则蒙特卡罗模拟确定吸附质在r处格子的局部密度，<N(r)>为GCMC模拟采样中落入r处格子内分子个数的系综平均，V(r)为r处格子的体积。
[0037]在具体的实施例中，所述S3具体包括：
[0038]以S2中巨正则蒙特卡罗模拟确定的ρ
MC
(r)作为输入层的ρ(r)，将所述吸附质的巨势Ω表示为：
[0039]Ω[ρ(r)]＝F
id
[ρ(r)]+F
ex
[ρ(r)]+∫drρ(r)[V
ext
(r)
‑
μ][0040]其中，V
ext
(r)为外部作用势能、F
id
[ρ(r)]为理想自由能、F
ex
[ρ(r)]为过剩自由能，所述外部作用势能在所述巨正则蒙特卡罗模型中由所述参数信息所确本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种密度泛函理论展开项改进的方法，其特征在于，包括以下步骤：S1：获取吸附质和吸附剂的参数信息；S2:根据所述参数信息，建立吸附质在不同的孔径宽度范围内的吸附剂上的巨正则蒙特卡罗模型，并根据所述巨正则蒙特卡罗模型模拟不同温度、压力和化学势条件下，吸附质在不同孔宽度的吸附剂上的吸附行为，获得相应的吸附量和局部密度作为深度学习的样本；S3：利用卷积核函数以及所述吸附质的参数信息表示加权密度，再利用所述加权密度表示经典密度泛函理论的过剩自由能展开项；S4：构建用于描述所述过剩自由能展开项的卷积神经网络，再利用所述深度学习的样本对所述卷积神经网络进行训练，以每次训练得到的局部密度作为输出构建损失函数，当所述损失函数满足收敛条件时确定卷积核，从而根据所述卷积核确定所述经典密度泛函理论过剩自由能展开项。2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述S1中，所述吸附质的参数信息，包括：吸附质分子间的势阱ε
ff
、分子的碰撞直径σ
ff
、截断半径r
cut
；所述吸附剂的参数信息，包括：吸附剂分子的势阱ε
s
、分子的碰撞直径σ
s
、孔结构以及吸附剂密度ρ
s
；所述孔结构包括狭缝孔、圆柱孔和球状孔。3.根据权利要求2所述的方法，其特征在于，所述根据所述参数信息，建立吸附质在不同的孔径宽度范围内的吸附剂上的巨正则蒙特卡罗模型，具体包括：根据所述巨正则蒙特卡罗模型，在体积为V的盒子内进行巨正则蒙特卡罗模拟；所述巨正则蒙特卡罗模拟的过程中维持化学势、体积及温度(μ，V，T)不变，所述盒子内的粒子数N为变量；在所述巨正则蒙特卡罗模拟时，每一循环均包含以相等概率随机选取的三种分子扰动：分子的空间移动、插入一个分子以及删除一个分子；所述巨正则蒙特卡罗模拟的具体模拟步骤为：根据所述吸附质的参数信息构建势能方程用于描述吸附质的流体状态：其中，U
LJ
为流体分子间的作用势，r为流体分子间的距离；按Metropolis抽样的方法从old构型中随机挑选一个分子移动，得到new构型，该移动接受的概率P
acc
为插入分子接受的概率P
acc
为删除分子接受的概率P
acc
为
其中，U为所有吸附质分子收到的总能，包含U
LJ
以及外部作用势能V
ext
，λ为de
‑
Broigle波长，k
B
表示玻尔兹曼常数，s
→
s'表示从old构型转变为new构型。4.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述根据所述巨正则蒙特卡罗模型模拟不同温度、压力和化学势条件下，吸附质在不同孔宽度的吸附剂上的吸附行为，获得相应的吸附量和局部密度作为深度学习的样本，具体包括：当所述巨正则蒙特卡罗模拟的系统达到平衡时，对所述系统进行抽样并得到用于热力学性质统计的系统平均值，则所述吸附量n
abs
为：其中，符号<X>表示热力学统计变量X的系综平均值，其准确度取决于蒙特卡罗算法的抽样步长，N
A
为阿伏伽德罗常数，m
box
为所述巨正则蒙特卡罗模拟的盒子内原子质量之和，获得所述吸附质在吸附剂上的吸...

【专利技术属性】
技术研发人员：朱子文，郑青榕，郑超瑜，张慕元，刘金鑫，
申请(专利权)人：集美大学，
类型：发明
国别省市：