一种低温制备高性能单晶SrTaO制造技术

本发明专利技术公开了一种低温制备高性能单晶SrTaO

【技术实现步骤摘要】
一种低温制备高性能单晶SrTaO2N光阳极的方法
：本专利技术涉及光催化技术及氧氮化物制备领域
技术介绍
：光电化学分解水制氢将太阳能转换成可储存的氢能，是21世纪解决环境和能源问题的主要手段。要实现太阳能分解水制氢的大规模利用，光电化学水分解电池的太阳能转换氢能效率(STH)必须高于10％。要实现10％的STH效率，半导体的光吸收带边要大于530nm(即半导体的带隙应小于2.34eV)。SrTaO2N具有合适带隙(2.1eV)、导价带能级，并且能够在无牺牲剂体系中光催化分解纯水制氢。因此SrTaO2N是一种潜在的可见光光催化材料。材料的物化特性(形貌、尺寸、表面特性及缺陷等)对光催化剂的光催化性能具有重要影响。常用的SrTaO2N制备方法为：以Sr2Ta2O7为前驱物高温氨气煅烧得到(＞950℃)，该制备方法具有缺陷多，形貌难调控等缺点，且该缺点不利用光生载流子的有效利用[1]。上述缺点可通过改进制备方案的方法进行改善，例如熔盐法[2]、溶胶凝胶法[3]等。除此之外还可通过更换前驱物的方法进行改善。利用与光催化剂具有相似晶体结构的半导体为前驱物，通过拓扑转变降低制备温度及缺陷数量，提高半导体的光催化性能[4]。本专利技术将通过利用与SrTaO2N具有相同晶体结构的NaTaO3为前驱物来制备缺陷少的单晶SrTaO2N。参考文献[1]S.K.Sun，Y.R.Zhang，Y.j.Masubuchi，T.Motohashi，S.Kikkawa，AdditiveSintering，Postannealing，andDielectricPropertiesofSrTaO2N，J.Am.Ceram.Soc.97(2014)1023-1027.[2]J.Fu，S.Skrabalak，EnhancedPhotoactivityfromSingle-CrystallineSrTaO2NNanoplatesSynthesizedbyTopotacticNitridation，Angew.Chem.Int.Ed.56(2017)14169-14173.[3]M.Higashi，R.Abe，T.Takata，K.Domen，PhotocatalyticOverallWaterSplittingunderVisibleLightUsingATaO2N(A＝Ca，Sr，Ba)andWO3inaIO3-/I-ShuttleRedoxMediatedSystem，Chem.Mater.21(2009)1543-1549.[4]X.Wang，T.Hisatomi，Z.Wang，J.Song，J.Qu，T.Takata，K.Domen，Core-Shell-StructuredLaTaON2TransformedfromLaKNaTaO5PlatesforEnhancedPhotocatalyticH2Evolution，Angew.Chem.Int.Ed.58(2019)10666-10670.
技术实现思路
本专利技术要解决利用Sr2Ta2O7做前驱物制备温度高，缺陷多的缺点，而提供一种利用NaTaO3做前驱物低温制备具有高催化性能的单晶SrTaO2N的合成方法。本专利技术一种低温制备高性能单晶SrTaO2N光阳极的方法按以下步骤进行：(1)将0.5-1gTa2O5粉末样品加入溶度为1.5-3M的氢氧化钠溶液中，并用磁力搅拌器将该溶液搅拌2h；(2)将(1)步骤所得混合溶液转移到水热釜内胆中，溶液占内胆体积的80％，将水热釜放入140℃烘箱中加热12h；(3)待烘箱恢复到室温，取出水热釜，用去离子水多次清洗样品，将清洗所得样品放入60℃烘箱烘干，该粉末样品即为NaTaO3；(4)将NaTaO3与SrCO3按摩尔比1∶1混合研磨，再将混合粉末放入马弗炉中，氨气气氛下煅烧制备得到SrTaO2N粉末样品，温度800-950℃氨气流量为500-1000mLmin-1，时间为2-15h；(5)用恒压电泳沉积的方法制备SrTaO2N光阳极样品；(6)将0.25gSrTaO2N粉末样品放入20ml丙酮中，再添加10g碘，超声10min。将两片FTO平行插入电解液中，间距为1cm，电压为20V，电沉积时间为1min；(7)电泳沉积后的电极用TiCl4进行电连接剂处理；(8)取50μL10mM的TiCl4滴在SrTaO2N电极上60℃烘干，重复操作三次；(9)在500mLmin-1的氨气氛围中450℃温度煅烧半小时。经电连接剂后处理的SrTaO2N电极直接用于光电化学测试本专利技术首次利用NaTaO3做前驱物制备在800℃得到了SrTaO2N单晶，其有益效果是制备温度较低，过程简单，重复性强。利用本合成方法制备得到的SrTaO2N具有缺陷少，表面富含羟基、载流子分离效率高的优点。利用本方面合成方法制备得到的SrTaO2N具有比用Sr2Ta2O7制备得到的SrTaO2N高的光催化性能。附图说明为了更清楚地说明本专利技术实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例所需要使用的附图作简单地介绍。图1为SrTaO2N粉末样品制备过程图，其中1为Ta2O5原料；2水热得到的NaTaO3粉末；3为氮化得到的SrTaO2N粉末；4为水热过程；5为氨气气氛的煅烧过程。图2为利用本专利技术在不同氮化温度下所得SrTaO2N的XRD图。图3为利用本专利技术在900℃，氨气流量500mLmin-1，时间为10h的氨气氮化条件下所得SrTaO2N的SEM图。图4为利用本专利技术在900℃，氨气流量500mLmin-1，时间为10h的氨气氮化条件下所得SrTaO2N的选区电子衍射图。图5为本专利技术实验方法所得SrTaO2N与利用Sr2Ta2O7为前驱物制备所得SrTaO2N光电流性能对比图，氮气氮化条件均为在900℃，氨气流量500mLmin-1，时间为10h的实验条件下。具体实施方式本专利技术技术方案不局限于以下所列举的具体实施例。下面结合附图和具体实施例对本专利技术的技术方案作进一步更详细的描述。显然，所描述的实施例仅是本专利技术的一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本专利技术中的实施例，本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动的前提下所获得的所有其他实施例，例如实验参数的修改，都应属于本专利技术保护的范围。图1是本专利技术实提供的SrTaO2N粉末样品的制备方法示意流程图。本专利技术所提供的低温制备高性能单晶SrTaO2N光阳极的方法包括以下步骤：具体实施例一：(1)将0.5gTa2O5粉末样品加入溶度为1.5M的氢氧化钠溶液中，并用磁力搅拌器将该溶液搅拌2h；(2)将(1)步骤所得混合溶液转移到水热釜内胆中，溶液占内胆体积的80％，将水热釜放入140℃烘箱中加热12h；(3)待烘箱恢复到室温，取出水热釜，经3次去离子水清洗回收粉末样品，该粉末样品即为NaTaO3；...

【技术保护点】
1.一种低温制备高性能单晶SrTaO

【技术特征摘要】
1.一种低温制备高性能单晶SrTaO2N光阳极的方法，其特征在于SrTaO2N光阳极按以下步骤进行：
(1)将0.5-1gTa2O5粉末样品放入溶度为1.5-3M的氢氧化钠溶液中，并用磁力搅拌器将该溶液搅拌2h；
(2)将(1)步骤所得混合溶液转移到水热釜内胆中，溶液占内胆体积的80％，将水热釜放入140℃烘箱中加热12h；
(3)待烘箱恢复到室温，取出水热釜，用去离子水多次清洗样品，将清洗所得样品放入60℃烘箱烘干，该粉末样品即为NaTaO3；
(4)将NaTaO3与SrCO3按摩尔比1∶1混合研磨，将混合粉末放入马弗炉中，氨气气氛下煅烧制备得到SrTaO2N粉末样品，煅烧温度800-950℃，氨气流量为500-1000mLmin-1，时间为2-15h；
(5)用恒压电泳沉积的方法制备SrTaO2N光阳极样品，将0.25gSrTaO2N粉末样品放入20ml丙酮中，再添加10g碘，超声10min。将两片FTO平行插入电解液中，间距为1cm，电压为20V，电沉积时间为1min；
(6)电泳沉积所得电极由TiCl4进行电连接剂处理，取50μL10mM的TiCl4滴在SrTaO2N电极上，60℃烘干，重复操作三次；
(7)在500mLmin-1的氨气氛围中450℃煅烧半小时，经电连接剂后处理的SrTaO2N电极直接用于光电化学测试。


2.根据权利要求1所述的低温制备高性能单晶SrTaO2N光阳极的方法，其特征在于步骤(1)中的原料为Ta2O5。


3.根据权利要求1所述的低温制备高性能单晶SrTaO2N光阳极的方法，其特征在于步骤(1)中的氢氧化钠的密度为1.5-3M。<...

【专利技术属性】
技术研发人员：于鹤，陈一新，刘进，
申请(专利权)人：南京工业大学，
类型：发明
国别省市：江苏;32