一种氮化硅@碳化硅@氮化硼复合纤维毡的制备方法技术

一种氮化硅@碳化硅@氮化硼复合纤维毡的制备方法，它涉及一种复合纤维毡的制备方法。本发明专利技术要解决现有陶瓷纤维材料使用温度低于1200℃的问题。制备方法：一、Si

【技术实现步骤摘要】
一种氮化硅@碳化硅@氮化硼复合纤维毡的制备方法
本专利技术涉及一种复合纤维毡的制备方法。
技术介绍
陶瓷纤维毡作为目前常用的一种轻质、柔韧的耐火纤维隔热材料，具有优异的保温隔热性能，在促进航空、航天、冶金、化工、及能源等领域的飞速发展中发挥着重要作用。耐高温陶瓷纤维材料被认为是在恶劣高温环境中最具应用前景的材料。目前国际市场上的陶瓷纤维有氧环境下的使用温度一般都低于1200℃，为了满足未来装备的发展需要，亟待开发新型耐高温陶瓷纤维材料。当前在超高温环境中普遍使用的是SiC和Si3N4陶瓷纤维，这两种陶瓷材料在空气氛围下的使用温度不高于1200℃。目前国际市场上的陶瓷纤维有氧环境下的使用温度一般都低于1200℃，为了满足未来装备的发展需要，亟待开发新型耐高温陶瓷纤维材料。
技术实现思路
本专利技术要解决现有陶瓷纤维材料使用温度低于1200℃的问题，而提供一种氮化硅@碳化硅@氮化硼复合纤维毡的制备方法。一种氮化硅@碳化硅@氮化硼复合纤维毡的制备方法，它是按以下步骤完成的：一、Si3N4纤维毡的制备：将反应硅源粉铺放在石墨坩埚底部，得到反应硅源层，然后将碳纤维毡覆盖于反应硅源层表面上，将未盖石墨坩埚盖且盛有反应物的石墨坩埚放入管式炉中，以流速为60mL/min～160mL/min通入氮气作为反应气体，按升温速率为1℃/min～10℃/min将温度升温至1500℃～1700℃，在反应温度为1500℃～1700℃的条件下，烧结反应90min～240min，反应结束后自然冷却至室温，得到Si3N4纤维毡；所述的反应硅源粉与碳纤维毡的质量比为1:(1～8)；二、包裹碳层：将Si3N4纤维毡浸渍于碳前驱体溶液中，浸渍12h～48h，然后干燥，得到浸渍后的毡，将浸渍后的毡置于管式炉中，在氮气保护下，以升温速率为5℃/min～10℃/min将温度升温至600℃～1000℃，在温度为600℃～1000℃的条件下，保温120min～480min，然后以降温速率为5℃/min～10℃/min降至温度为300℃～500℃，然后随炉自然冷却，得到包裹C层的Si3N4纤维毡；所述的碳前驱体溶液浓度为0.5mol/L～2mol/L；三、Si3N4@SiC纤维毡的制备：将硅源粉铺放在石墨坩埚底部，得到硅源层，然后将包裹C层的Si3N4纤维毡覆盖于硅源层表面上，加盖石墨坩埚盖，将盛有反应物的石墨坩埚放入管式炉中，以氩气为保护气体，按升温速率为1℃/min～2.5℃/min将温度升温至1400℃～1700℃，在反应温度为1400℃～1700℃的条件下，烧结反应120min～360min，反应结束后自然冷却至室温，得到Si3N4@SiC纤维毡；所述的硅源粉与包裹C层的Si3N4纤维毡的质量比为1:(1～6)；四、BN层的负载：将硼源、氮源溶解于甲醇/去离子水溶液中，得到浸渍液，将Si3N4@SiC纤维毡浸渍于浸渍液中，在功率为35W～50W的条件下，超声处理0.5h～5h，超声后干燥处理，然后置于管式炉中，在氮气气氛下，按升温速率为5℃/min～10℃/min，将温度升温至1500℃～1800℃，并在温度为1500℃～1800℃的条件下，保温2h～6h后，随炉冷却，即得到Si3N4@SiC@BN复合纤维毡；所述的浸渍液中硼源的浓度为0.1mol/L～2mol/L；所述的浸渍液中氮源的浓度为0.1mol/L～1mol/L；所述的浸渍液中甲醇的质量百分数为5％～20％。本专利技术的有益效果是：本专利技术开发了一种可操作性强、工业化前景广阔的Si3N4@SiC@BN复合纤维毡的制备方法，该复合纤维毡在原始模板碳纤维毡基础上生成氮化硅纤维后进行负载碳源进一步碳热还原的方法在其表面包裹碳化硅层，最后包裹BN层。BN、SiC、Si3N4层分别层层包裹，此独特结构的协同作用对于高温稳定性发挥了关键性作用。这种微观结构特性使得多元复合纤维毡保持超高温稳定性。这种结构设计可从以下三个方面使多元陶瓷纤维保持稳定性：①有氧氛围下不稳定的Si3N4处于梯度纤维的最里层，被外层三种元素在原子尺度上屏蔽和阻挡；②B元素处于外表层，利于高温稳定；③中间层在原子尺度上相互键合形成的Si-C键由于其独特的导热性能，充当过渡层。本专利技术方法简单，所得纤维毡每个组分之间紧密结合。本专利技术制备的Si3N4@SiC@BN复合纤维毡常温下热导率仅为0.09W/m·K，在高纯空气下，温度升高至1600℃，并未产生质量下降，高温稳定性较好。该Si3N4@SiC@BN复合纤维毡具有良好的耐高温防隔热性能，在航空、航天、冶金、化工等高温应用领域具有良好的应用前景。本专利技术用于一种氮化硅@碳化硅@氮化硼复合纤维毡的制备方法。附图说明图1为实施例一步骤三制备的Si3N4@SiC纤维毡的微观形貌图；图2为实施例一制备的Si3N4@SiC@BN复合纤维毡的微观形貌图；图3为图2中A区域的EDS元素图；图4为实施例一制备的Si3N4@SiC@BN纤维毡的高温热失重曲线。具体实施方式具体实施方式一：本实施方式一种氮化硅@碳化硅@氮化硼复合纤维毡的制备方法，它是按以下步骤完成的：一、Si3N4纤维毡的制备：将反应硅源粉铺放在石墨坩埚底部，得到反应硅源层，然后将碳纤维毡覆盖于反应硅源层表面上，将未盖石墨坩埚盖且盛有反应物的石墨坩埚放入管式炉中，以流速为60mL/min～160mL/min通入氮气作为反应气体，按升温速率为1℃/min～10℃/min将温度升温至1500℃～1700℃，在反应温度为1500℃～1700℃的条件下，烧结反应90min～240min，反应结束后自然冷却至室温，得到Si3N4纤维毡；所述的反应硅源粉与碳纤维毡的质量比为1:(1～8)；二、包裹碳层：将Si3N4纤维毡浸渍于碳前驱体溶液中，浸渍12h～48h，然后干燥，得到浸渍后的毡，将浸渍后的毡置于管式炉中，在氮气保护下，以升温速率为5℃/min～10℃/min将温度升温至600℃～1000℃，在温度为600℃～1000℃的条件下，保温120min～480min，然后以降温速率为5℃/min～10℃/min降至温度为300℃～500℃，然后随炉自然冷却，得到包裹C层的Si3N4纤维毡；所述的碳前驱体溶液浓度为0.5mol/L～2mol/L；三、Si3N4@SiC纤维毡的制备：将硅源粉铺放在石墨坩埚底部，得到硅源层，然后将包裹C层的Si3N4纤维毡覆盖于硅源层表面上，加盖石墨坩埚盖，将盛有反应物的石墨坩埚放入管式炉中，以氩气为保护气体，按升温速率为1℃/min～2.5℃/min将温度升温至1400℃～1700℃，在反应温度为1400℃～1700℃的条件下，烧结反应120min～360min，反应结束后自然冷却至室温，得到Si3N4@SiC纤维毡；所述的硅源粉与包裹C层的Si3N4纤维毡的质量比为1:(1～6)；<本文档来自技高网...

【技术保护点】
1.一种氮化硅@碳化硅@氮化硼复合纤维毡的制备方法，其特征在于它是按以下步骤完成的：/n一、Si

【技术特征摘要】
1.一种氮化硅@碳化硅@氮化硼复合纤维毡的制备方法，其特征在于它是按以下步骤完成的：
一、Si3N4纤维毡的制备：
将反应硅源粉铺放在石墨坩埚底部，得到反应硅源层，然后将碳纤维毡覆盖于反应硅源层表面上，将未盖石墨坩埚盖且盛有反应物的石墨坩埚放入管式炉中，以流速为60mL/min～160mL/min通入氮气作为反应气体，按升温速率为1℃/min～10℃/min将温度升温至1500℃～1700℃，在反应温度为1500℃～1700℃的条件下，烧结反应90min～240min，反应结束后自然冷却至室温，得到Si3N4纤维毡；
所述的反应硅源粉与碳纤维毡的质量比为1:(1～8)；
二、包裹碳层：
将Si3N4纤维毡浸渍于碳前驱体溶液中，浸渍12h～48h，然后干燥，得到浸渍后的毡，将浸渍后的毡置于管式炉中，在氮气保护下，以升温速率为5℃/min～10℃/min将温度升温至600℃～1000℃，在温度为600℃～1000℃的条件下，保温120min～480min，然后以降温速率为5℃/min～10℃/min降至温度为300℃～500℃，然后随炉自然冷却，得到包裹C层的Si3N4纤维毡；
所述的碳前驱体溶液浓度为0.5mol/L～2mol/L；
三、Si3N4@SiC纤维毡的制备：
将硅源粉铺放在石墨坩埚底部，得到硅源层，然后将包裹C层的Si3N4纤维毡覆盖于硅源层表面上，加盖石墨坩埚盖，将盛有反应物的石墨坩埚放入管式炉中，以氩气为保护气体，按升温速率为1℃/min～2.5℃/min将温度升温至1400℃～1700℃，在反应温度为1400℃～1700℃的条件下，烧结反应120min～360min，反应结束后自然冷却至室温，得到Si3N4@SiC纤维毡；
所述的硅源粉与包裹C层的Si3N4纤维毡的质量比为1:(1～6)；
四、BN层的负载：
将硼源、氮源溶解于甲醇/去离子水溶液中，得到浸渍液，将Si3N4@SiC纤维毡浸渍于浸渍液中，在功率为35W～50W的条件下，超声处理0.5h～5h，超声后干燥处理，然后置于管式炉中，在氮气气氛下，按升温速率为5℃/min～10℃/min，将温度升温至1500℃～1800℃，并在温度为1500℃～1800℃的条件下，保温2h～6h后，随...

【专利技术属性】
技术研发人员：王志江，兰晓琳，
申请(专利权)人：哈尔滨工业大学，
类型：发明
国别省市：黑龙江;23