一种氮化铝单晶生长用高纯原料的制备方法技术

本发明专利技术涉及一种氮化铝单晶生长用高纯原料的制备方法，属于单晶材料制备技术领域。为解决氮化铝单晶生长用原料杂质含量较高的问题，本发明专利技术提供了一种氮化铝单晶生长用高纯原料的制备方法，包括使用混合酸对氮化铝原料粉体进行酸洗、超声波水洗粉体、将粉体依次置于PAS炉和热处理炉内进行高温烧结和热处理，所得粉体研磨、水洗烘干后得到高纯氮化铝原料粉体。本发明专利技术提供的高纯原料制备方法操作简单，使用混合酸进行酸洗能够有效的去除氮化铝原料粉体中的Na、W、Fe和Al

A preparation method of high purity raw materials for AlN single crystal growth

【技术实现步骤摘要】
一种氮化铝单晶生长用高纯原料的制备方法
本专利技术属于单晶材料制备
，尤其涉及一种氮化铝单晶生长用高纯原料的制备方法。
技术介绍
高纯度的原料粉体是制备高性能氮化铝晶体材料的前提，而原料粉体中的金属杂质和氧化物是影响其纯度的两大因素。一方面，现有市售AlN粉体的纯度普遍不高，主要是存在Na、W、Fe等金属杂质；另一方面，AlN粉体极易水解生成Al2O3，进而在后续烧结过程中形成Al5O6N、Al7O3N5等Al-O-N杂相。这些杂质都会导致晶体生长过程中发生二次成核，并有可能占据氮化铝晶体点阵中原有Al和N的位置甚至空隙，形成大量的缺陷，裂纹等严重影响晶体的质量，甚至无法生长出大尺寸的晶体。
技术实现思路
为解决氮化铝单晶生长用原料杂质含量较高的问题，本专利技术提供了一种氮化铝单晶生长用高纯原料的制备方法。本专利技术的技术方案：一种氮化铝单晶生长用高纯原料的制备方法，步骤如下：步骤一、将HF和HNO3按一定体积比配制成混合酸，一定温度下对氮化铝原料粉体进行混合酸酸洗；利用超声波水洗将酸洗后的氮化铝原料粉体清洗至中性；步骤二、将步骤一清洗后的氮化铝原料粉体装入坩埚内，置于PAS炉体内；PAS炉体抽真空后，升温至第一烧结温度，在轴向压力下烧结一定时间；随后向PAS炉体内充入氮气，保持原轴向压力，在一定气压和第二烧结温度下继续烧结一定时间后取出坩埚；步骤三、将坩埚放入热处理炉内，热处理炉抽真空后在第一热处理温度下保持一定时间；随后充入氮气，在一定气压和第二热处理温度下继续保持一定时间，取出热处理后的粉体，研磨成粉，水洗、烘干得到高纯氮化铝原料粉体。进一步的，步骤一所述HF和HNO3的体积比为1:1～5；所述酸洗温度为20～50℃，所述酸洗时间为2～20h。进一步的，步骤一所述超声波水洗的频率为30～40KHz，反复清洗3～10次至水洗液pH为7。进一步的，步骤二所述PAS炉内的真空度为10-4Pa，所述第一烧结温度为1200～1400℃，升温至第一烧结温度所用时间为5～10min，所述轴向压力为1～20MPa，进步距离为1～2mm，第一烧结的处理时间为0.5～5h。进一步的，步骤二所述气压为20～50MPa，所述第二烧结温度为1550～1950℃，第二烧结的处理时间为2～10h。进一步的，步骤三所述热处理炉内的真空度为10-4Pa，第一热处理温度为1200～1400℃，第一热处理保持时间为2～10h。进一步的，步骤三所述气压为1.025MPa，所述第二热处理温度为1550～1950℃，第二热处理的保持时间为36～100h。本专利技术的有益效果：本专利技术提供的氮化铝单晶生长用高纯原料的制备方法操作简单，使用HF/HNO3混合酸进行酸洗有效的去除了氮化铝原料粉体中的Na、W、Fe和Al2O3等杂质。PAS炉高温烧结处理过程中，脉冲电流使氮化铝粉体及表面的O、H等难去除杂质处于离子状态，并在此状态下自由结合，形成H2O、H2、O2、N2、Al、Na、W、Fe等气态形式，并在真空状态下将这些杂质抽出炉体。由于脉冲放电产生的放电冲击波以及电子、离子在电场中反方向的高速流动，使粉末吸附的气体逸散，粉末表面的起始氧化膜在一定程度上被击穿，使原料粉末中氧化膜有效的与氮化铝粉体分离，通过高真空和高温抽出炉体。在高温纯化热处理过程中，通过高温下粒子气相化，氮化铝陶瓷化再结晶，氮化铝晶粒长大，晶间相的减少和挥发，晶体间键合重新生成，排布更加合理，更有助于氧离子的结合和分离，在不引入其他杂质的前提下纯化晶粒。将本专利技术制备的氮化铝单晶生长用高纯原料用于PVT法制备氮化铝晶体材料，能够获得更高性能的氮化铝晶体材料。附图说明图1为实施例4氮化铝原料粉体酸洗前后的XRD对比图谱。具体实施方式下面结合实施例对本专利技术的技术方案做进一步的说明，但并不局限于此，凡是对本专利技术技术方案进行修改或者等同替换，而不脱离本专利技术技术方案的精神和范围，均应涵盖在本专利技术的保护范围中。实施例1本实施例提供了一种氮化铝单晶生长用高纯原料的制备方法，步骤如下：步骤一、将HF和HNO3按体积比1:1配制成混合酸，20℃温度下对适量氮化铝原料粉体进行混合酸酸洗20h；利用超声波水洗，在30～40KHz的超声频率下，将酸洗后的氮化铝原料粉体反复清洗3～10次至水洗液pH为7；步骤二、将步骤二清洗后的氮化铝原料粉体装入碳化钽坩埚内，置于PAS炉体内；PAS炉体抽真空至真空度为10-4Pa，5min内升至1200℃，在轴向压力，即压轴的压力为5MPa、进步距离1～2mm的条件下烧结5h；随后向PAS炉体内充入氮气，保持原轴向压力，在20MPa的气压和1550℃温度下继续烧结10h后取出坩埚；步骤三、将坩埚放入热处理炉内，热处理炉抽真空至真空度为10-4Pa，在1200℃温度下保持10h；随后充入氮气，在1.025MPa气压和1550℃温度下继续保持100h，取出热处理后的粉体，研磨成粉，水洗、烘干得到高纯氮化铝原料粉体。本实施例酸洗过程中HF可以有效去除Na，HNO3可以有效的去除W，酸性物质本身就对Fe和Al2O3有高效去除作用。具体反应原理如下：HF+Na→NaF+H2,HF+Fe→FeF3+H2W+HNO3+HF→WF6+NO+H2OAl2O3+HF→AlF3+H2O步骤二在PAS炉中进行高温烧结处理的过程中，脉冲电流使氮化铝粉体及表面的O、H等难取杂质处于离子状态，并在此状态下自由结合，形成H2O、H2、O2、N2、Al、Na、W、Fe等气态形式，并在真空状态下将这些杂质抽出炉体。由于脉冲放电产生的放电冲击波以及电子、离子在电场中反方向的高速流动，使粉末吸附的气体逸散，粉末表面的起始氧化膜在一定程度上被击穿，使原料粉末中氧化膜有效的与氮化铝粉体分离，通过高真空和高温抽出炉体。充入氮气能够减少氮化铝的分解反应，并在高温1550～1950℃的状态下保证H2O、H2、O2、Na、W、Fe大量气化，达到纯化目的。此方法在5～10分钟内升温至第一烧结温度，保证了快速升温。快速升温可以使粒子快速离子化，避免粒子成核再长大；还可以保证粉体的状态，直接作用于粉体的表面，避免形成整体陶瓷或氧化物杂质而填充晶体边界，避免形成氧化物类不易去除杂质；有助于去除Al2O3、H2O、Na、W、Fe等杂质离子。在高温纯化热处理过程中，通过高温下粒子气相化，氮化铝陶瓷化再结晶，氮化铝晶粒长大，晶间相的减少和挥发，晶体间键合重新生成，排布更加合理，更有助于氧离子的结合和分离，在不引入其他杂质的前提下纯化晶粒。实施例2本实施例提供了一种氮化铝单晶生长用高纯原料的制备方法，步骤如下：步骤一、将HF和HNO3按体积比1:2配制成混合酸，30℃温度下对适量氮化铝原料粉体进行混合酸酸洗16h；利用超声波水洗，在30～40KHz的超本文档来自技高网...

【技术保护点】
1.一种氮化铝单晶生长用高纯原料的制备方法，其特征在于，步骤如下：/n步骤一、将HF和HNO

【技术特征摘要】
1.一种氮化铝单晶生长用高纯原料的制备方法，其特征在于，步骤如下：
步骤一、将HF和HNO3按一定体积比配制成混合酸，一定温度下对氮化铝原料粉体进行混合酸酸洗；利用超声波水洗将酸洗后的氮化铝原料粉体清洗至中性；
步骤二、将步骤一清洗后的氮化铝原料粉体装入坩埚内，置于PAS炉体内；PAS炉体抽真空后，升温至第一烧结温度，在轴向压力下烧结一定时间；随后向PAS炉体内充入氮气，保持原轴向压力，在一定气压和第二烧结温度下继续烧结一定时间后取出坩埚；
步骤三、将坩埚放入热处理炉内，热处理炉抽真空后在第一热处理温度下保持一定时间；随后充入氮气，在一定气压和第二热处理温度下继续保持一定时间，取出热处理后的粉体，研磨成粉，水洗、烘干得到高纯氮化铝原料粉体。


2.根据权利要求1所述一种氮化铝单晶生长用高纯原料的制备方法，其特征在于，步骤一所述HF和HNO3的体积比为1:1～5；所述酸洗温度为20～50℃，所述酸洗时间为2～20h。


3.根据权利要求1或2所述一种氮化铝单晶生长用高纯原料的制备方法，其特征在于，步骤一所述超声波水洗的频率为...

【专利技术属性】
技术研发人员：不公告发明人，
申请(专利权)人：哈尔滨科友半导体产业装备与技术研究院有限公司，
类型：发明
国别省市：黑龙;23