一种甲烷无氧制芳烃反应中抗积碳性能强的催化剂制备方法及应用技术

本发明专利技术公开了一种甲烷无氧制芳烃反应中抗积碳性能强的催化剂制备方法及应用。本发明专利技术使用一定浓度的有机碱改性分子筛，按照一定质量比例将金属盐溶液与改性分子筛通过浸渍法得到了改性金属‑分子筛复合催化剂。并将该催化剂应用于少量甲醇存在下的甲烷无氧芳构化反应生产芳烃，大大降低了催化剂上积碳含量，提高了催化剂稳定性。该催化剂制备原料便宜易得，制备方法简单，反应操作流程短，具有很好的应用前景。

Preparation and application of a catalyst with strong carbon deposition resistance in the reaction of methane to aromatics without oxygen

【技术实现步骤摘要】
一种甲烷无氧制芳烃反应中抗积碳性能强的催化剂制备方法及应用
本专利技术涉及无氧条件下的甲烷转化
，具体地说就是一种在甲烷脱氢制芳烃反应引入少量甲醇降低积碳性能的改性金属-分子筛复合型催化剂制备方法和应用。
技术介绍
芳烃是重要的化工原料，广泛用于工业生产和生活应用，主要通过石油的催化重整和裂解制得，这导致了石油过度开采和资源急剧枯竭。甲烷是天然气和页岩气的主要成分，与石油资源相比，储量丰富且价格相对便宜，但是甲烷的催化转化非常困难，其直接芳构化转化成苯系物具有良好的应用前景和研究价值。甲烷直接转化主要包括甲烷氧化偶联制乙烯、氧化制甲醛、甲醇及甲烷芳构化等。甲烷芳构化在有氧和无氧条件下都可以发生，从热力学角度来说，有氧条件下更容易发生，但有氧条件使甲烷过度氧化生成CO2和H2O，导致芳烃选择性较差。而无氧芳构化原子经济性高，芳烃选择性高，具有明显优势，因此甲烷无氧芳构化得到广泛关注与研究。最早在1993年，Wang等人(Catal.Lett.,1993,21:35-41)以Mo/HZSM-5为催化剂进行甲烷无氧芳构化研究，在本文档来自技高网...

【技术保护点】
1.一种用于甲烷无氧制芳烃反应的改性金属-分子筛复合型催化剂的制备方法，其特征在于，先用有机碱溶液处理分子筛，得到改性分子筛，再利用金属盐为前驱体将金属活性组分负载至改性分子筛上，得到改性金属-分子筛复合型催化剂；/n其中，所述有机碱溶液的浓度为0.01～1M，所述的改性金属-分子筛复合型催化剂中金属负载质量分数为1～10％。/n

【技术特征摘要】
1.一种用于甲烷无氧制芳烃反应的改性金属-分子筛复合型催化剂的制备方法，其特征在于，先用有机碱溶液处理分子筛，得到改性分子筛，再利用金属盐为前驱体将金属活性组分负载至改性分子筛上，得到改性金属-分子筛复合型催化剂；
其中，所述有机碱溶液的浓度为0.01～1M，所述的改性金属-分子筛复合型催化剂中金属负载质量分数为1～10％。


2.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述的分子筛为BEA、MFI、FER或MWW，所述分子筛的Si/Al比为10～100。


3.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述的有机碱溶液为四甲基氢氧化铵、四乙基氢氧化铵、四丙基氢氧化铵或四丁基氢氧化铵；所述的金属盐中的金属为钴、钼或钨。


4.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述的改性金属-分子筛复合型催化剂通过机械混合法、浸渍法、沉积沉淀法或溶胶凝胶法制备。


5.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述的催化剂制备包括焙烧过程，焙烧温度为400～600℃，时间为2～8h，压力为0.1～1MPa。


6.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于包括以下步骤：
(1)有机碱改性分子筛...

【专利技术属性】
技术研发人员：张维萍，王馨瑶，
申请(专利权)人：大连理工大学，
类型：发明
国别省市：辽宁;21