一种石墨烯基导热复合填料及其制备方法和应用技术

本发明专利技术采用固相微波还原法制备出高品质石墨烯，将其与乙酸银粉末进行干法共混，通过固相微波还原法快速制备得到高纯度的纳米银负载石墨烯基导热复合填料。由本发明专利技术制备方法得到的石墨烯表面负载的纳米银分布均匀、结晶性好，且本发明专利技术制备方法工艺高效，安全环保且产物纯净。该纳米银负载的石墨烯基导热复合填料可用于导热材料领域，可有效提高电子器件表面的散热效率，具有良好的工业化应用前景。

【技术实现步骤摘要】
一种石墨烯基导热复合填料及其制备方法和应用
本专利技术涉及复合材料
，更具体的说是涉及一种石墨烯基导热复合填料及其制备方法和应用。
技术介绍
石墨烯是一种由sp2杂化碳原子相互连接构成蜂巢状晶格结构的二维碳材料，石墨烯的热导率为5300W/(m·K)，它的高导热性能源于其完美的晶格结构，主要通过声子进行传输。研究已表明石墨烯可有效提高聚合物基体的热导率，在导热材料领域具有广阔的应用前景。石墨烯具有高热导率，而且石墨烯的比表面积非常高，充分填充于材料当中，可增大材料的散热表面积。但由于石墨烯表面没有官能团，化学稳定性较高，在材料聚合物基体中相容性差，易出现堆叠、团聚问题，因此难以发挥自身比表面积高、导热性能强的优势。纳米银亦具有较高的热导率，可达397W/(m·K)，可将其作为负载物修饰在石墨烯表面，对石墨烯进行功能化改性，具有如下优势：作为间隔物，可有效增加石墨烯片层间的层间距，阻碍石墨烯片层间回叠，增加其在材料聚合物基体中的分散性；在石墨烯片层间负载，起到桥接作用，可形成良好的垂直导热通路结构，提高复合材料的热导率。现有专利技术提到采用石墨烯作为导热填料以提高复合材料的导热性能，但未解决石墨烯在复合材料体系中的分散问题。还有相关专利技术提到采用液相化学还原法制备金属表面改性石墨烯，纳米金属在石墨烯表面分散均匀，但液相还原所得产物仍需后处理，工艺时间长且采用的水合肼还原剂毒性大，对人体有害。因此，提供一种分散性好、成分纯净、工艺高效、安全环保的石墨烯基导热复合填料及其制备方法和应用是本领域技术人员亟需解决的问题。
技术实现思路
有鉴于此，本专利技术提供了一种石墨烯基导热复合填料及其制备方法和应用，分散性好，成分纯净，工艺高效，安全环保，具有良好的工业化应用前景。为了实现上述目的，本专利技术采用如下技术方案：一种石墨烯基导热复合填料，所述复合填料由高品质石墨烯和单质银组成，无其他杂质；所述复合填料中碳、氧、银元素的质量比为68～92∶1～5∶5～30；所述复合填料中单质银为银纳米颗粒，颗粒尺寸为50～180nm，均匀附着在高品质石墨烯表面以及石墨烯片层之间。进一步，一种石墨烯基导热复合填料的制备方法，具体步骤如下：(1)在氧化石墨中掺入石墨烯，混合，得混合物；所述石墨烯为微波感受材料；所述氧化石墨与所述石墨烯的质量比为1∶0.1～0.2；(2)将步骤(1)得到的混合物置于微波反应器中，通入含有氩气与氢气的混合气体，控制微波反应功率与时间，得到高品质石墨烯；所述氩气与所述氢气的体积比为9∶1；(3)将步骤(2)得到的高品质石墨烯与乙酸银粉末混合，得混合物；所述高品质石墨烯与所述乙酸银粉末的质量比为1∶0.1～0.7；(4)将步骤(3)得到的混合物置于微波反应器中，通入氩气，控制微波反应功率与时间，得到纳米银负载的石墨烯基导热复合填料。进一步，步骤(1)所述氧化石墨的碳氧比为2～3，所述石墨烯的碳氧比为10～50。进一步，步骤(1)采用V型混合机进行混合，混合时间为5～20min。进一步，步骤(2)所述的微波反应功率为1000～1600W，微波反应时间为1～5min。进一步，步骤(3)采用V型混合机进行混合，混合时间为5～20min。进一步，步骤(4)所述的微波反应功率为400～1000W，微波反应时间为5～30min。进一步，一种石墨烯基导热复合填料在导热材料中的应用。经由上述的技术方案可知，与现有技术相比，本专利技术具有如下有益效果：(1)通过在石墨烯表面引入银纳米颗粒的技术方法增加石墨烯片层间距，有效防止石墨烯填料在基体中发生回叠，增加其在复合材料基体中的分散性，并且保持高的比表面积的优势；在石墨烯片层间上下桥接，起着良好的导热桥梁作用；通过不同尺寸金属颗粒与二维片层石墨烯的协同作用，构建高效导热通路结构，并实现其在导热材料中的应用；(2)相较于传统液相化学法，本专利技术采用固相微波法制备纳米银负载的石墨烯基导热复合填料，产物纯净且结晶度好，无其他杂相；乙酸银在微波加热条件下热降解生成纳米银、乙酸和CO2；乙酸和CO2会以气体形式逸出，以石墨烯作为基底，金属原子通过自诱导迁移至成核位点聚集长大，生成金属纳米颗粒，独立分布不团聚，颗粒尺寸分布均匀，结晶性好，纯度高；(3)相较于传统液相化学法存在有毒溶剂，反应时间长等问题；本专利技术采用固相微波法制备纳米银负载的石墨烯基导热复合填料，本专利技术方法无需溶剂、无需还原剂，工艺高效，安全环保，具有良好的工业化应用前景。附图说明为了更清楚地说明本专利技术实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本专利技术的实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据提供的附图获得其他的附图。图1附图为本专利技术实施例1的石墨烯基导热复合填料的SEM图像；图2附图为本专利技术实施例1的石墨烯基导热复合填料的EDS图像；图3附图为本专利技术实施例1的石墨烯基导热复合填料的XRD图像；图4附图为本专利技术实施例2的石墨烯基导热复合填料的SEM图像；图5附图为本专利技术实施例3的石墨烯基导热复合填料的SEM图像；图6附图为本专利技术实施例4的石墨烯基导热复合填料的SEM图像；图7附图为本专利技术对比例2的石墨烯基导热复合填料的SEM图像。具体实施方式下面将结合本专利技术实施例中的附图，对本专利技术实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本专利技术一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本专利技术中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本专利技术保护的范围。实施例1一种石墨烯基导热复合填料的制备方法，具体步骤如下：(1)在10g氧化石墨(碳氧比2)中掺入1g石墨烯(碳氧比10)，采用V型混合机进行共混，混合时间10min，得二者混合物；(2)将步骤(1)得到的混合物置于微波反应器中，通入氩气与氢气的混合气(体积比为9∶1)，控制微波反应功率为1600W，时间1min，得到高品质石墨烯；(3)将步骤(2)所得10g高品质石墨烯与1.2g乙酸银采用V型混合机进行共混，混合时间5min；(4)将步骤(3)得到的混合物置于微波反应器中，通入氩气，控制微波反应功率1000W，时间5min，得到纳米银负载的石墨烯基导热复合填料，在SEM下进行观察，结果见图1。从图1中可看出，石墨烯片层薄，呈半透明纱状，且有褶皱；银纳米颗粒尺寸约为50～80nm，在石墨烯表面独立分布，不团聚，且均匀附着在石墨烯表面以及石墨烯片层之间。对石墨烯基导热复合填料进行EDS分析，结果见图2。从图2可以看出，通过能谱扫描，谱图中含有碳、氧、银三种元素，其中碳、氧、银元素质量比为89.79∶3.16∶7.05，无其他杂质元本文档来自技高网...

【技术保护点】
1.一种石墨烯基导热复合填料，其特征在于，所述复合填料由高品质石墨烯和单质银组成，无其他杂质；所述复合填料中碳、氧、银元素的质量比为68～92∶1～5∶5～30；所述复合填料中单质银为银纳米颗粒，颗粒尺寸为50～180nm，均匀附着在高品质石墨烯表面以及石墨烯片层之间。/n

【技术特征摘要】
1.一种石墨烯基导热复合填料，其特征在于，所述复合填料由高品质石墨烯和单质银组成，无其他杂质；所述复合填料中碳、氧、银元素的质量比为68～92∶1～5∶5～30；所述复合填料中单质银为银纳米颗粒，颗粒尺寸为50～180nm，均匀附着在高品质石墨烯表面以及石墨烯片层之间。


2.一种石墨烯基导热复合填料的制备方法，其特征在于，具体步骤如下：
(1)在氧化石墨中掺入石墨烯，混合，得混合物；所述石墨烯作为微波感受材料；所述氧化石墨与所述石墨烯的质量比为1∶0.1～0.2；
(2)将步骤(1)得到的混合物置于微波反应器中，通入含有氩气与氢气的混合气体，控制微波反应功率与时间，得到高品质石墨烯；所述氩气与所述氢气的体积比为9∶1；
(3)将步骤(2)得到的高品质石墨烯与乙酸银粉末混合，得混合物；所述高品质石墨烯与所述乙酸银粉末的质量比为1∶0.1～0.7；
(4)将步骤(3)得到的混合物置于微波反应器中，通入氩气，控制微波反应功率与时间，得到纳米银负载的石墨烯基导热复合填料。...

【专利技术属性】
技术研发人员：许超，王祥，庞旗旗，涂丽园，
申请(专利权)人：厦门捌斗新材料科技有限公司，
类型：发明
国别省市：福建;35