一种用于锂电池的电解质材料筛选方法技术

本发明专利技术属于电池材料筛选技术领域，涉及快速筛选出性能良好、结构优良的用于锂电池的电解质材料，用于解决现有方法筛选周期长、控制困难、筛选所得材料实用性差等缺点。本发明专利技术提供一种基于高通量计算的用于锂电池的电解质材料筛选方法；采用高通量计算方法，从现有的电池材料结构数据库出发，立足于化学计量式、离子电导率、电子电导率、稳定性、高氧化分解电压、毒性等基本指标，设置一系列筛选条件，最终获得结构最优、性能良好的电解质材料。

A screening method for electrolyte materials for lithium batteries

The invention belongs to the technical field of battery material screening, and relates to the quick screening of electrolyte materials with good performance and excellent structure for lithium batteries, which is used to solve the shortcomings of the existing methods, such as long screening period, difficult control and poor practicability of the screened materials. The invention provides an electrolyte material screening method for lithium batteries based on high-throughput calculation, adopts a high-throughput calculation method, proceeds from the existing battery material structure database, and bases on the basic indexes such as stoichiometric formula, ionic conductivity, electronic conductivity, stability, high oxidation decomposition voltage, toxicity, etc. A series of screening conditions were set up to obtain the electrolyte materials with the best structure and good performance.

【技术实现步骤摘要】
一种用于锂电池的电解质材料筛选方法
本专利技术属于电池材料筛选
，涉及快速筛选出性能良好、结构优良的用于锂电池的电解质材料。
技术介绍
随着能源危机和环境污染问题的日益突显，清洁、可再生能源在能源比例中占据越来越大的比重；然而，太阳能、风能、水力等可再生能源需要被转化为电能等二次能源才能广泛利用；电化学储能技术是一种较好的方式。电池是电化学储能的一种重要载体，电池的性能参数主要有电动势、容量、比能量和电阻；利用电池作为能量来源，可以得到具有稳定电压，稳定电流，长时间稳定供电，受外界影响很小的电流，并且电池结构简单，携带方便，充放电操作简便易行，不受外界气候和温度的影响，性能稳定可靠，在现代社会生活中的各个方面发挥有很大作用。电池包括正极、负极及电解质材料，正负极及电解质材料直接影响电池的电动势、能量等重要性能；因此，正负极及电解质材料是电池产业发展的关键制约因素。目前，电池材料的发现经验依赖性高、发现周期长、偶然因素大并且难以发现性能良好的未知材料。由此可见，电池产业发展前景广阔，快速筛选出适合的电池材料是当务之急。现有的电池材料筛选方法主要有实验合成、组合技术、第一性原理计算及热力学分析、高通量计算。实验合成实现材料筛选是一种传统做法。通过合成候选材料并测定材料的阻抗、电导率、活化能等参数，从而宏观的把握该材料的输运特性，逐个合成，直到筛选出符合需求的材料。实验合成的研发方法周期很长，并且工作大多是对材料的改性或修饰，很难发现未知性能良好的材料，偶然因素过大。组合技术是通过平行合成、高通量表征方式，在短时间内获得大量化合物形成材料库并进行筛选的技术。电池装置由阳极、阴极和电解液三大主要组件构成。三大组件均可由很多种不同的物质以任意组合混合形成，且三大组件之间必须协同良好。组合技术充分发挥其优点，将每种材料的样品沉积在某种基质之上的底膜上，探索出无数种具有开发潜力的组合，同时系统化地平行开展数千项测试。组合技术确实发现了用于制造电池组件的理想材料，但发掘出来的候选材料通常不适用于具有成本效益的大规模生产流程。第一性原理计算及热力学分析利用密度泛函理论计算方法，选中模型材料，结合微动力学研究反应的基本机理，通过模拟真实环境，建立关联关系，构建了电池材料的筛选方法。第一性原理计算及热力学分析可实现电池材料筛选，但需要考虑因素过多，控制复杂，较为精准但周期过长。高通量计算借鉴了组合化学和材料信息学的一些理念和思路，是一种并行、系统、反复地组合不同结构或组份的“构建单元”,迅速得到大量化合物,进行高通量筛选的一种策略与方法。高通量计算筛选方法可高度自动化的调用程序、输入数据、控制运算步骤、分析计算，有目标的发现一些新材料体系，快速的搜索具备定性性质的材料，减少了繁杂的实验研究及费用，并降低了实验过程中所产生的环境污染等问题。因此，结合了组合化学和材料信息学的高通量计算筛选方法更有优势，它充分利用现有的电池材料结构，利用机器学习方法发掘结构-组份-性能间的内在联系，在此基础上设置一系列筛选条件，快速、精准的筛选出性能优良、符合需求的电池材料，同时，数据挖掘信息作为反馈，输入到现有结构信息中，拓展了现有结构数据库并促进筛选的精准化，进一步设置模拟调试，可实现大规模生产。
技术实现思路
本专利技术的目的在于针对上述筛选周期长、控制困难、筛选所得材料实用性差等缺点，提供一种基于高通量计算的用于锂电池的电解质材料筛选方法；本专利技术采用高通量计算方法，从现有的电池材料结构数据库出发，立足于化学计量式、离子电导率、电子电导率、稳定性、高氧化分解电压、毒性等基本指标，设置一系列筛选条件，最终获得结构最优、性能良好的电解质材料。为实现上述目的，本专利技术采用的技术方案为：一种用于锂电池的电解质材料筛选方法，其特征在于，包括以下步骤：步骤1.从开源数据库、实验、生产线进行数据收集，建立数据库，包括待测材料集合及其中任意待测材料的化学表达式、带隙Egap、价带边能量数据Ehull、每个原子的平均形成能ΔG′f、LLB特征值、SBI特征值、AFC特征值、LASD特征值、LLSD特征值；步骤2.化学表达式筛选：从待测材料集合中筛选出含Li元素且不含过渡族元素的材料，并将其中含毒材料及贵金属材料剔除；得到材料集合S1；步骤3.电子电导率筛选：从材料集合S1中剔除带隙数据Egap＜Egap(min)的材料，得到材料集合S2；其中，Egap(min)为预设带隙最小值，由预设电子电导率最大值σmax根据下式计算得到：其中，σ表示电子电导率，μe表示电子迁移率，μh表示空穴迁移率，q表示电荷常量，NC表示导带的状态密度，NV表示价带的状态密度，Egap表示带隙，k为波尔曼常数，T为温度；步骤3.结构稳定性筛选：将材料集合S2中价带边能量Ehull≥0的材料剔除，得到材料集合S3；步骤4.氧化分解稳定性筛选：根据热力学数据，得到方程：其中，表示氧化分解电压上界，zi表示材料化学表达式中元素i的原子个数，z表示材料化学式中元素Li的原子个数，ΔGf′表示每个原子的平均形成能；根据上述方程，计算材料集合S3中每种材料氧化分解电压上界将材料集合S3中的材料剔除，得到材料集合S4，其中，V为预设锂电池工作电压；步骤5.离子电导率筛选：根据下式计算指标P(s)：其中，xps为材料集合S4中材料p的第s个特征值，θs表示第s个特征值的逻辑回归系数，s＝1、2、3、4、5分别表示LLB特征值、SBI特征值、AFC特征值、LASD特征值、LLSD特征值；若P(s)≥50％、则材料p属于超离子导体，否则、材料p属于非超离子导体；将材料集合S4的非超离子导体剔除，得到材料集合S5，材料集合S5即为筛选结果。进一步的，所述步骤5中，逻辑回归系数θs采用逻辑回归进行计算，具体过程如下：1)逻辑回归的预测函数hθ(xj)：其中，θs表示第s个特征值对应的逻辑回归系数，xjs表示样本材料j对应的第s个特征值；·T表示转置运算；2)逻辑回归的目标函数J(θ)：其中，n为样本容量；当样本材料xj在实验离子电导率＞离子电导率设定值时、yj＝1，否则、yj＝0；3)采用梯度下降法为逻辑回归计算方法，得到相应的逻辑回归系数θs,s＝1,2,3,4,5。本专利技术利用高通量计算原理，基于材料成分、组织结构、工艺与性能的相关关系，结合电池材料性质，设置一系列筛选条件，实现电池材料筛选的技术效果；具有低成本，高效，精准，使用性强的技术效果。具体实施方式下面结合实施例对本专利技术做进一步详细说明。本实施例提供一种用于锂电池的电解质材料筛选方法，包括以下步骤：1.数据处理过程如下：①从开源数据库、实验、生产线进行数据收集(无法批量下载的数据使用人工获取，有应用程序接口的数据库可以使用爬虫程序或者前嗅软件下载数据)，根据选定的分析对象，选择合适的信息收集方法，获得电池材料相关结构、生产工艺等数据，简单规整(通过文本管理脚本将数据全部规程到模型程序可识别的格式)后，将收集到的信息存入数据库中(以二维表的模型存入本地Mysql数据库)；②将数据库中信息实施数据清洗，对电池材料相关数据进行重新审查和校验，删除重复信息、补全缺失值、纠正存在的错误，并提供数据一致性，将完整、正确、一致的电池数据信息再次存入本地本文档来自技高网...

【技术保护点】
1.一种用于锂电池的电解质材料筛选方法，其特征在于，包括以下步骤：步骤1.从开源数据库、实验、生产线进行数据收集，建立数据库，包括待测材料集合及其中任意待测材料的化学表达式、带隙Egap、价带边能量数据Ehull、每个原子的平均形成能ΔGf′、LLB特征值、SBI特征值、AFC特征值、LASD特征值、LLSD特征值；步骤2.化学表达式筛选：从待测材料集合中筛选出含Li元素且不含过渡族元素的材料，并将其中含毒材料及贵金属材料剔除；得到材料集合S1；步骤3.电子电导率筛选：从材料集合S1中剔除带隙数据Egap＜Egap(min)的材料，得到材料集合S2；其中，Egap(min)为预设带隙最小值，由预设电子电导率最大值σmax根据下式计算得到：

【技术特征摘要】
1.一种用于锂电池的电解质材料筛选方法，其特征在于，包括以下步骤：步骤1.从开源数据库、实验、生产线进行数据收集，建立数据库，包括待测材料集合及其中任意待测材料的化学表达式、带隙Egap、价带边能量数据Ehull、每个原子的平均形成能ΔGf′、LLB特征值、SBI特征值、AFC特征值、LASD特征值、LLSD特征值；步骤2.化学表达式筛选：从待测材料集合中筛选出含Li元素且不含过渡族元素的材料，并将其中含毒材料及贵金属材料剔除；得到材料集合S1；步骤3.电子电导率筛选：从材料集合S1中剔除带隙数据Egap＜Egap(min)的材料，得到材料集合S2；其中，Egap(min)为预设带隙最小值，由预设电子电导率最大值σmax根据下式计算得到：其中，σ表示电子电导率，μe表示电子迁移率，μh表示空穴迁移率，q表示电荷常量，NC表示导带的状态密度，NV表示价带的状态密度，Egap表示带隙，k为波尔曼常数，T为温度；步骤3.结构稳定性筛选：将材料集合S2中价带边能量Ehull≥0的材料剔除，得到材料集合S3；步骤4.氧化分解稳定性筛选：根据热力学数据，得到方程：其中，表示氧化分解电压上界，zi表示材料化学表达式中元素i的原子个数，z表示材料化学式中元素L...

【专利技术属性】
技术研发人员：向勇，刘芬芬，朱焱麟，梁超，蒲剑苏，文长江，彭邦恒，费立勋，王晓辉，
申请(专利权)人：电子科技大学，
类型：发明
国别省市：四川,51