用于制备高度氮掺杂中孔碳复合材料的方法技术

本发明专利技术涉及旨在制备高度N掺杂的中孔碳宏观复合材料的新方法，以及它们在许多工业相关的催化转化中用作高效多相不含金属的催化剂的用途。

【技术实现步骤摘要】
【国外来华专利技术】用于制备高度氮掺杂中孔碳复合材料的方法优先权本申请要求于2015年1月21日提交的欧洲专利申请号EP15152038.4和临时欧洲专利申请号EP15152039.2的优先权，其全部内容通过引用并入本文。
本专利技术涉及新方法，其旨在制备高度氮掺杂的中孔碳宏观复合材料(highlynitrogen-dopedmesoporouscarbonmacroscopiccomposite)，以及它们在许多工业相关的催化转化中用作高效多相不含金属的催化剂(highlyefficientheterogeneousmetal-freecatalyst)的用途。在本文件中，斜体和在括号()之间的数字是指在本文件的末尾给出的参考文献清单。
技术介绍
在从便宜的和易于得到的结构单元设计和制造的定制的无金属催化结构的启发下，重新思考基本的基于金属的催化过程，是现代的和真正可持续的催化的具有挑战性的事情。在过去十年中，氮掺杂的1D和2D碳纳米材料(N-CNM)已经出现为有效的无金属系统，其能够有效促进大量的催化过程(1-5)。最近的研究已表明，在蜂窝碳结构中包括氮如何打破CSP2网络的电中性(6,7)以及产生本文档来自技高网...

【技术保护点】
一种用于制备宏观复合材料的方法，所述宏观复合材料由涂布有薄层的高度氮掺杂的中孔碳相(活性相)的宏观载体制成，所述方法包括：(a)提供以下各项的水溶液：(i)(NH4)2CO3；(ii)作为碳源的碳水化合物，选自源自生物质转化的醛糖单糖和它们的糖基化形式、二糖和寡糖或糊精；以及(iii)羧酸源，选自柠檬酸、和任何其它单羧酸、二羧酸、三羧酸、和多元羧酸或它们的一元铵、二元铵、三元铵和多元铵形式；(b)提供宏观载体，所述宏观载体由基于碳、基于硅或基于铝的材料、或它们的二元混合物制成；其中所述宏观载体是单一物体或较小物体的组装物，其中在三个正交方向上所述载体的整体尺寸为0.1μm至100cm；‑可选地...

【技术特征摘要】
【国外来华专利技术】2015.01.21 EP 15152038.4;2015.01.21 EP 15152039.21.一种用于制备宏观复合材料的方法，所述宏观复合材料由涂布有薄层的高度氮掺杂的中孔碳相(活性相)的宏观载体制成，所述方法包括：(a)提供以下各项的水溶液：(i)(NH4)2CO3；(ii)作为碳源的碳水化合物，选自源自生物质转化的醛糖单糖和它们的糖基化形式、二糖和寡糖或糊精；以及(iii)羧酸源，选自柠檬酸、和任何其它单羧酸、二羧酸、三羧酸、和多元羧酸或它们的一元铵、二元铵、三元铵和多元铵形式；(b)提供宏观载体，所述宏观载体由基于碳、基于硅或基于铝的材料、或它们的二元混合物制成；其中所述宏观载体是单一物体或较小物体的组装物，其中在三个正交方向上所述载体的整体尺寸为0.1μm至100cm；-可选地对步骤(b)的宏观载体进行钝化过程，包括以下步骤：(a1)提供以下各项的水溶液：柠檬酸和作为碳源的碳水化合物，所述碳水化合物选自醛糖单糖和它们的糖基化形式、二糖和寡糖；(c1)在步骤(c)之前，在步骤(a1)的所述水溶液中浸没/浸泡或浸渍步骤(b)的所述宏观载体适量的时间；(d1)如果在步骤(c1)中使用过量水溶液，则可选地从步骤(a1)的所述水溶液移开浸渍的宏观载体；(e1’)可选地，在空气下在45至55℃，优选50℃±3℃的低温下对得到的宏观载体进行温和的热处理(干燥)；(e1)在空气下在110-150℃±5℃，优选130℃±5℃的中等温度下，对得到的宏观载体进行第一热处理(干燥)；以及(f1)在惰性气氛下，在600-800℃±10℃，优选600℃±5℃的较高温度下，对热处理的(干燥的)宏观载体进行第二热处理；从而产生涂布有碳层的宏观复合材料；(c)当使用钝化过程时，在步骤(a)的所述水溶液中，浸没/浸泡或浸渍步骤(b)的所述宏观载体，或在步骤(f1)中获得的所述宏观载体，适量的时间；(d)如果在步骤(c)中使用过量水溶液，则可选地从步骤(a)的所述水溶液移开浸渍的宏观载体；(e’)在空气下，在45至55℃，优选50℃±3℃的低温下，可选地对得到的宏观载体进行温和的热处理(干燥)；(e)在空气下，在110-150℃±5℃，优选130℃±5℃的中等温度下，对得到的宏观载体进行第一热处理(干燥)；(f)在空气下，在较高温度下，可选地对热处理的(干燥的)宏观载体进行第二热处理：-400-500℃±10℃，优选400℃±5℃，1至2小时，或-在300℃±10℃下，2至4小时；从而产生由涂布有20-200nm厚层的高度N掺杂的中孔碳质材料的宏观载体组成的宏观复合材料；其中在所述中孔碳质材料中的N原子％是25-40％；以及(g)在惰性气氛下，通过将其加热至600至900℃±10℃，优选700至900℃±10℃的温度，可选地对在步骤(f)中获得的所述宏观复合材料进行第三热处理；从而产生由涂布有10-100nm厚层的高度N掺杂的中孔碳质材料的宏观载体组成的宏观复合材料；其中在所述中孔碳质材料中的N原子％是2-35％，优选...

【专利技术属性】
技术研发人员：刚帕友，朱利亚诺·詹巴斯蒂亚尼，刘岳峰，乌斯塞努·巴，阮定兰，简马里奥·赫特，刚东越，
申请(专利权)人：斯特拉斯堡大学，国立科学研究中心，国家研究会议，
类型：发明
国别省市：法国,FR