一种用于绝缘体核材料中氧同位素的SIMS测量方法技术

本发明专利技术为一种用于绝缘体核材料中氧同位素的SIMS测量方法，其过程为：将铀氧化物微粒转移到石墨碳片上，制备成样品；对测量过程中需要用到的设备进行调试；测量铀氧化物微粒的氧同位素，并计算18O/16O的比值；校正测量值并计算不确定度；更换标样并卸载程序。这样，不需要进行样品的化学处理，可直接进行测量，使得分析速度更快、样品制备简单、样品用量也更小；同时SIMS具有微区分析和深度剖析的能力，可对样品的不同区域和不同深度的地方进行氧同位素的测量；SIMS通过接收O‑进行测量，不需要转化CO2气体再测量，减少了中间环节，减少了最后结果不确定度的引入因素，能够满足核法证学关于快速、准确分析的特点。

A SIMS measurement method for oxygen isotopes in insulator nuclear materials

The present invention is a SIMS measurement method for oxygen isotopes in insulators. The process is to transfer uranium oxide particles to graphite carbon sheets and prepare samples; to test the equipment needed in the measurement process; to measure oxygen isotopes of uranium oxide particles and to calculate the ratio of 18O/16O; to correct the measurement values. And calculate the uncertainty; replace the standard sample and uninstall the program. In this way, the chemical treatment of the sample is not needed, and it can be measured directly, making the analysis faster, the sample preparation simple and the sample dosage smaller. At the same time, the SIMS has the ability of microanalysis and depth analysis, and can measure the oxygen isotopes in the different regions and different depths of the sample; SIMS receives O by receiving it. It does not need to transform the CO2 gas re measurement, reduces the intermediate link, reduces the introduction of the uncertainty of the final result, and can meet the characteristics of the rapid and accurate analysis of the nuclear forensics.

【技术实现步骤摘要】
一种用于绝缘体核材料中氧同位素的SIMS测量方法
本专利技术属于氧同位素测量领域，具体涉及一种用于绝缘体核材料中氧同位素的SIMS测量方法。
技术介绍
随着国际防核扩散、反核恐及核保障形势的发展，核安保已成为国际社会关注热点。2010年和2012年召开核安全峰会，主要讨论了有关国际防核扩散、反核恐等核安全问题。作为核材料信息特征诊断分析的方法——核法证学愈来愈受到各国政府及社会团体的重视。上世纪九十年代初，有关核材料非法交易的案例见诸报道。主要是由于前苏联解体后，导致核材料管理上的混乱，进而出现核燃料元件、核材料或放射性材料的流失和非法交易，使得核不扩散形势变得十分严峻。核材料非法交易的出现，国际社会除了对传统的核扩散担心外，公众还担心恐怖分子可能利用核或放射性扩散装置发动袭击。自从第一宗截获走私核材料案例以来，非法运输核材料和放射性材料已经倍受世人关注，非法核材料贩运事件的总数呈现出上升的态势。为了对非法交易的核材料进行侦破，追溯其来源，加强管理，应运而生了核法证学这门新兴综合性学科。核法证学分析是从现场截获核材料开始，通过核法证学确认的技术、方法进行样品的主要成分等特征属性的分析，并与数据库的信息进行比对，追溯可疑样品的来源、运输途径、追究涉案团体和个人，为案件的侦破和处理提供丰富的信息。特征属性，一般包括放射性的类型、放射性活度、主要成分、同位素丰度、杂质种类及含量、宏观尺寸、微观结构等。有时通过常用的特征属性不能准确溯源，需要对更多的特征属性进行分析，氧就是用于地理定位的一个主要特征元素。因为根据海水或者雨水中氧同位素的组成变化，不同地区由于地理位置的原因，造成了天然氧同位素在自然界中含量有微小的差别，差别大约是1%～5%。目前国外开展铀氧化物中氧同位素比值的测量方法主要是气体质谱法、TIMS方法和SIMS方法，而国内只开展了气体质谱法测量铀氧化物中氧同位素的方法。气体质谱法是常规、经典的氧同位素测量方法。但是气体质谱法需要对样品进行化学处理，过程复杂，中间环节繁琐，最后结果的不确定度很大，且不能对样品进行分区测量。鉴于上述缺陷，本专利技术创作者经过长时间的研究和试验,引入了SIMS方法，最终获得了本专利技术。
技术实现思路
本专利技术的目的在于用以克服上述技术缺陷，提供一种用于绝缘体核材料中氧同位素的SIMS测量方法。为实现上述目的，本专利技术采用的技术方案在于：提供一种用于绝缘体核材料中氧同位素的SIMS测量方法，该方法包括以下步骤：步骤a，将铀氧化物微粒转移到石墨碳片上，制备成样品；步骤b，对测量过程中用到的设备进行调试；步骤c，测量所述铀氧化物微粒的氧同位素，并计算18O/16O的比值；步骤d，校正测量值并计算不确定度；所述步骤a具体为将所述铀氧化物制成悬浮液，并用移液器取所述悬浮液滴于所述石墨碳片上，烘干，通过扫描电镜和能量色散谱仪寻找和鉴别所述铀氧化物微粒，使用微操作器的针转移所述铀氧化物微粒。所述步骤c包括：步骤c1，寻找、定位所述铀氧化物微粒：确定所述铀氧化物微粒的大概位置，使用一次离子束对该处进行轰击，通过观测二次离子信号O-的强度和图像来确定所述铀氧化物微粒的位置；步骤c2，测量：通过建立测量程序，进行质量峰中心定位并运行分析程序来完成一个所述铀氧化物微粒的氧同位素测量，然后对另外一个所述铀氧化物微粒重复步骤c1和c2进行测量，直至所有所述铀氧化物微粒测量完毕；步骤c3，18O/16O比值的计算：利用测量的所述铀氧化物微粒的氧同位素数据计算出18O/16O的比值。所述步骤b中调试的设备为SIMS质谱仪，调试过程为：步骤b1，装样：将Si/Ta标样或所述待测量样品装入SIMS质谱仪的样品室中；步骤b2，样品室和光路的清洗：使用高纯N2气对所述样品室、一次光路管道和二次光路管道进行冲洗2-3次；步骤b3，加测量程序：根据测量对象、测量条件参数，预先设定一次离子加速电压、二次离子加速电压和离子源133Cs+的升温速率参数，并加载程序；步骤b4，离子源预热：加载程序后，预热离子源并稳定半小时；步骤b5，二次光路调节；步骤b6，一次光路调节；步骤b7，换待测量样品：光路调节完成后，将Si/Ta标样替换为待测量样品。所述步骤d中，所述校正测量值的过程为用所述SIMS质谱仪测量标准物质的18O/16O比值，计算得到校正系数k，再利用k值对所述待测量样品中18O/16O比值的测量结果进行校正；其中，校正系数k的计算公式为：利用k值进行校正的公式为：公式（1）和（2）中，（18O/16O）truestandard为氧同位素标准物质的氧同位素18O/16O比值的参考值；（18O/16O）meastandard为氧同位素标准物质的氧同位素18O/16O的测量值；k为校正系数；（18O/16O）correctsample为待测量样品氧同位素18O/16O的校正值；（18O/16O）measample为待测量样品氧同位素18O/16O的测量值。所述步骤a中所述微粒转移的详细过程为：取所述铀氧化物粉末0.5mg，放置于聚乙烯瓶中，加入环己烷溶液，制成悬浮液；在100℃的情况下，使用移液器取悬浮液滴于所述石墨碳片上；使用电热板在350℃上对所述石墨碳片加热35min，冷却后，放入扫描电镜中，通过背散射模式进行亮度筛选找出所述铀氧化物微粒并用能谱分析识别所述铀氧化物微粒，使用微操作器的针挑起该铀氧化物微粒，转移到另外一个石墨碳片上的铜网网格内。所述步骤b1的过程为：将所述Si/Ta标样或待测量样品用镊子夹取放置在样品架内，将所述样品架放入到所述SIMS质谱仪的预抽室中，进行预抽气；真空度达到10-6mbar以后，打开所述预抽室和所述样品室之间的阀门，用螺旋杆卡住所述样品架，输送到所述样品室，关闭阀门。所述步骤b5的过程为：所述Si/Ta标样放进样品室，打开一次离子开关，拉出一次离子束，轰击所述Si/Ta标样的Al网格，在扫描范围raster为500um的视野范围内，共显示直径为10个网格的圆形图像；调节tr1、tr2和imm三个按钮，使所述图像清晰。按下imagezoom按钮，调整zoom旋钮，缩放所述图像的大小，zoom数字从1到5，观察大小所述图像的中心是否同轴，如果中心不同轴，调整X、Y方向的旋钮，使中心同轴；然后在zoom数字为5时，图像模式imagezoom和slitzoom两种模式下所述图像的中心是否同轴，如果不同轴，按下pr2按钮的情况下，调节X、Y方向的旋钮，使中心同轴。所述步骤b6的过程为：Raster设为0μm，首先调节L4透镜的同轴，调节X、Y方向的旋钮和L4透镜上的机械旋钮，使实像和虚像两个图像中心重合，如果实像和虚像两个图像形状不一致，按下stigm按钮，调节X、Y方向的旋钮，使两个图像形状一致；调节L3透镜，调节X、Y方向的旋钮，使实像和虚像两个图像中心重合；调节L2透镜，调节X、Y方向的旋钮，使实像和虚像两个图像中心重合。如果两个图像的明暗程度不一致，按下Bfield按钮，调节X旋钮，使明暗程度一致；调节L1透镜，调节X、Y方向的旋钮，使实像和虚像两个图像中心重合。所述步骤b7的过程为：打开所述样品室和所述预抽室的阀门，使用所述螺旋杆卡住装有所述Si/Ta标样的样品架，拉回到所述预抽室本文档来自技高网...

【技术保护点】
1.一种用于绝缘体核材料中氧同位素的SIMS测量方法，其特征在于,该方法包括以下步骤：步骤a，将铀氧化物微粒转移到石墨碳片上，制备成样品；步骤b，对测量过程中用到的设备进行调试；步骤c，测量所述铀氧化物微粒的氧同位素，并计算18O/16O的比值；步骤d，校正测量值并计算不确定度；所述步骤a中，微粒转移过程为将铀氧化物制成悬浮液，并用移液器取悬浮液滴于所述石墨碳片上，烘干，通过SEM和能量色散谱仪寻找和鉴别铀微粒，并使用微操作器的针转移微粒，将微粒转移到另外一个石墨碳片上的铜网网格内；所述步骤b中调试的设备为SIMS质谱仪。

【技术特征摘要】
1.一种用于绝缘体核材料中氧同位素的SIMS测量方法，其特征在于,该方法包括以下步骤：步骤a，将铀氧化物微粒转移到石墨碳片上，制备成样品；步骤b，对测量过程中用到的设备进行调试；步骤c，测量所述铀氧化物微粒的氧同位素，并计算18O/16O的比值；步骤d，校正测量值并计算不确定度；所述步骤a中，微粒转移过程为将铀氧化物制成悬浮液，并用移液器取悬浮液滴于所述石墨碳片上，烘干，通过SEM和能量色散谱仪寻找和鉴别铀微粒，并使用微操作器的针转移微粒，将微粒转移到另外一个石墨碳片上的铜网网格内；所述步骤b中调试的设备为SIMS质谱仪。2.根据权利要求1所述的用于绝缘体核材料中氧同位素的SIMS测量方法，其特征在于,所述步骤c包括：步骤c1，寻找、定位铀氧化物微粒：确定所述铀氧化物微粒的大概位置，使用一次离子束对该处进行轰击，通过观测二次离子信号O-的强度和图像来确定所述铀氧化物微粒的位置；步骤c2，测量铀氧化物微粒：通过建立测量程序，进行质量峰中心定位并运行分析程序来完成一个所述铀氧化物微粒的氧同位素测量，然后对另外一个所述铀氧化物微粒重复步骤c1和c2进行测量，直至所有所述铀氧化物微粒测量完毕；步骤c3，18O/16O比值的计算：利用测量的所述铀氧化物微粒的氧同位素数据计算出18O/16O的比值。3.根据权利要求2所述的用于绝缘体核材料中氧同位素的SIMS测量方法，其特征在于,所述步骤b中调试过程为：步骤b1，装样：将Si/Ta标样或待测量样品装入SIMS质谱仪的样品室中；步骤b2，样品室和光路的清洗：使用高纯N2气对所述样品室、一次光路和二次光路进行冲洗2-3次；步骤b3，加测量程序：根据测量对象、测量条件参数，预先设定一次离子加速电压、二次离子加速电压和离子源133Cs+的升温速率参数，并加载程序；步骤b4，离子源预热：加载程序后，预热离子源并稳定半小时；步骤b5，二次光路调节；步骤b6，一次光路调节；步骤b7，换待测量样品：光路调节完成后，将Si/Ta标样替换为待测量样品。4.根据权利要求3所述的用于绝缘体核材料中氧同位素的SIMS测量方法，其特征在于,所述步骤d中，所述校正测量值的过程为先用所述SIMS质谱仪测量标准物质的18O/16O比值，计算得到校正系数k，再利用k值对所述待测量样品中18O/16O比值的测量结果进行校正；其中，校正系数k的计算公式为：利用k值进行校正的公式为：公式(1)和(2)中，为氧同位素标准物质的氧同位素18O/16O比值的参考值；为氧同位素标准物质的氧同位素18O/16O的测量值；k为校正系数；为待测量样品氧同位素18O/16O的校正值；为待测量样品氧同位素18O/16O的测量值。5.根据权利要求1所述的用于绝缘体核材料中氧同位素的SIMS测量方法，其特征在于,所述步骤a中所述微粒转移的详细过程为：取所述铀氧化物粉末0.5mg，放置于聚乙烯瓶中，加入环己烷溶液，制成...

【专利技术属性】
技术研发人员：王同兴，张燕，张生栋，赵永刚，沈彦，姜小燕，鹿捷，
申请(专利权)人：中国原子能科学研究院，
类型：发明
国别省市：北京,11