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【技术实现步骤摘要】
本专利技术涉及工业催化,更具体地,涉及fe-beta分子筛、制备及作为脱硝催化剂的应用。
技术介绍
1、移动源和固定源氮氧化物(nox)排放是当前环境保护领域的重要问题。nox主要包括一氧化物(no)和二氧化氮(no2)。它们是由移动源和固定源的燃烧过程中产生的有害气体,对大气和环境造成严重影响。为了减少nox排放对环境的污染,采取有效措施进行脱硝是必要的。nh3选择性催化还原(nh3-scr)技术是目前应用最广泛的脱硝技术之一,该技术的关键组成部分是催化剂。cu基和fe基分子筛因其卓越的催化性能而成为首选的scr催化剂。cu基分子筛具有较高的低温scr活性,而fe基分子筛在高温下才能达到良好的脱硝效果。但fe基分子筛在scr反应中具有优异的选择性和抗硫中毒性能。为了充分发挥cu基和fe基分子筛各自的优势,目前的研究趋势是将它们联合使用,以提高催化性能和脱硝效果。fe-beta分子筛具有较高的热稳定性和抗硫中毒性能,能够在高温下保持良好的脱硝活性,且具有较高的n2选择性。这使得fe-beta分子筛在nh3-scr技术中具有广阔的应用前景。
2、制备fe基分子筛的方法多种多样,包括离子交换、浸渍、一步水热合成和化学气相沉积等。不同的制备方法对fe基分子筛的脱硝性能会产生显著影响。离子交换方法可以通过静电吸附将fe离子交换到分子筛载体中,以获得fe分散性较好的fe基分子筛。这种fe基分子筛主要包含孤立的fe离子或双核铁物种。但离子交换法交换效率低,导致活性位点分布不均匀,催化活性受到限制。此外,制备过程复杂,耗时、耗能,
技术实现思路
1、本专利技术针对现有技术的不足,提供了一种改进的fe-beta分子筛催化剂的制备方法,通过将fe2+与络合剂进行络合,防止fe物种聚集和沉积。然后将fe络合物引入合成beta分子筛的初始凝胶中,并添加beta晶种,利用晶种的辅助作用实现原位合成fe-beta分子筛。这样,fe物种能够均匀地分散在beta分子筛的结构中,可显著提高催化剂的scr活性,同时增强催化剂的稳定性和长期使用性能。可以应用于移动源和固定源脱硝。由此解决现有技术中fe物种颗粒团聚现象严重,大部分分布在孔道外,导致活性fe物种较少且分布不均匀的技术问题。
2、根据本发专利技术第一方面,提供了一种原位水热制备fe-beta分子筛的方法,包括以下步骤:
3、(1)将铁盐加入络合剂水溶液中,充分混匀后,形成铁络合物;将无机碱、铝源、有机模板剂和硅源加入水中,得到硅铝酸盐凝胶混合物;
4、(2)将步骤(1)得到的硅铝酸盐凝胶混合物与步骤(1)得到的铁络合物混合,再加入beta晶种,得到初始凝胶;
5、(3)将步骤(2)得到的初始凝胶进行水热反应;水热结束后,对所得固体粉末进行抽滤、洗涤、干燥和铵交换处理,然后进行煅烧以去除有机模板剂,即得到fe-beta分子筛。
6、优选地,所述铁盐为fecl2、feso4、fe2(so4)3或fe(no3)3中的任意一种。
7、优选地,所述络合剂为乙二胺四乙酸四钠盐、乙二胺四乙酸二钠盐、三乙烯四胺或四乙烯五胺中的任意一种。
8、优选地,所述无机碱为naoh、koh或lioh中的任意一种或几种混合物;
9、所述硅源为氯化硅、硅酸钠或硅溶胶中的任意一种或几种混合物;
10、所述铝源为alcl3、铝酸钠、拟薄水铝石或al(oh)3中的任意一种或几种混合物;
11、所述有机模板剂为四乙基氢氧化铵、四乙基溴化铵或三甲基环己基氢氧化铵中的任意一种或几种混合物。
12、优选地,所述初始凝胶中各原料的物质量之比为铝源:硅源:无机碱:有机模板剂:水:铁盐:络合剂=(1~10):(0.005~0.04):(0.03~0.4):(0.1~1.2):(10~100):(0.0005~0.005):(0.0005~0.005);
13、所述beta晶种的添加量为硅源的3~10wt.%。
14、优选地,所述水热反应的温度为120~160℃,反应时间为1~5天;
15、所述铵交换所用铵盐为(nh4)2so4、nh4cl或nh4no3中的任意一种或几种混合物;
16、所述煅烧的温度为500~700℃,煅烧时间为3~6h。
17、根据本专利技术另一方面,提供了本专利技术方法制备得到的fe-beta分子筛;
18、优选地,所述fe-beta分子筛中的fe盐的负载量范围为0.5~5wt.%;
19、更优选地,所述fe-beta分子筛中的fe盐的负载量范围为2.0wt.%。
20、根据本专利技术另一方面,提供了所述的fe-beta分子筛作为脱硝催化剂的应用。
21、根据本专利技术另一方面,提供了一种选择性催化还原装置,包括所述的fe-beta分子筛。
22、根据本专利技术另一方面,提供了一种移动源和/或固定源尾气处理系统,包括所述的选择性催化还原装置。
23、总体而言,通过本专利技术所构思的以上技术方案与现有技术相比,主要具备以下的技术优点:
24、(1)本专利技术通过将fe2+与络合剂进行络合,防止fe物种聚集和沉积。然后将fe络合物引入合成beta分子筛的初始凝胶中,原位合成fe-beta分子筛。这种方法的优点在于可以使fe物种均匀地分散在beta分子筛的结构中,提高催化剂的scr活性,同时增强催化剂的稳定性和长期使用性能。
25、(2)本专利技术利用晶种的辅助作用实现原位合成fe-beta分子筛脱硝催化剂。首先,如果没有添加beta晶种,初始凝胶无法合成出fe-beta分子筛。另外,该制备方法具有工艺简单、易于重复和一致性好的优点。这种方法可以通过控制合成条件、配比和反应时间等参数来调节fe金属含量、催化剂活性组分和酸性位点浓度,从而实现对催化剂性能的精确调控。本专利技术通过将fe2+与络合剂进行络合,防止fe物种在碱性环境下聚集和沉积,使fe物种能够均匀地分散在beta分子筛的结构中。本专利技术实施例1~4制备的fe-beta分子筛催化剂的t50(反应物转化率为50%对应的温度)分别为219℃、211℃、215℃和214℃,t90(反应物转化率为90%对应的温度)分别为269℃、259℃、265℃和265℃。对比例1制备的fe-beta分子筛催化剂本文档来自技高网...
【技术保护点】
1.一种原位水热制备Fe-Beta分子筛的方法,其特征在于,包括以下步骤:
2.如权利要求1所述的原位水热制备Fe-Beta分子筛的方法,其特征在于,所述铁盐为FeCl2、FeSO4、Fe2(SO4)3或Fe(NO3)3中的任意一种。
3.如权利要求1所述的原位水热制备Fe-Beta分子筛的方法,其特征在于,所述络合剂为乙二胺四乙酸四钠盐、乙二胺四乙酸二钠盐、三乙烯四胺或四乙烯五胺中的任意一种。
4.如权利要求1所述的原位水热制备Fe-Beta分子筛的方法,其特征在于,所述无机碱为NaOH、KOH或LiOH中的任意一种或几种混合物;
5.如权利要求1所述的原位水热制备Fe-Beta分子筛的方法,其特征在于,所述初始凝胶中各原料的物质量之比为铝源:硅源:无机碱:有机模板剂:水:铁盐:络合剂=(1~10):(0.005~0.04):(0.03~0.4):(0.1~1.2):(10~100):(0.0005~0.005):(0.0005~0.005);
6.如权利要求1所述的原位水热制备Fe-Beta分子筛的方法,其特征在于,
7.如权利要求1~6中的任意一项方法制备得到的Fe-Beta分子筛;
8.如权利要求7所述的Fe-Beta分子筛作为脱硝催化剂的应用。
9.一种选择性催化还原装置,其特征在于,包括权利要求7所述的Fe-Beta分子筛。
10.一种移动源和/或固定源尾气处理系统,其特征在于,包括权利要求9所述的选择性催化还原装置。
...【技术特征摘要】
1.一种原位水热制备fe-beta分子筛的方法,其特征在于,包括以下步骤:
2.如权利要求1所述的原位水热制备fe-beta分子筛的方法,其特征在于,所述铁盐为fecl2、feso4、fe2(so4)3或fe(no3)3中的任意一种。
3.如权利要求1所述的原位水热制备fe-beta分子筛的方法,其特征在于,所述络合剂为乙二胺四乙酸四钠盐、乙二胺四乙酸二钠盐、三乙烯四胺或四乙烯五胺中的任意一种。
4.如权利要求1所述的原位水热制备fe-beta分子筛的方法,其特征在于,所述无机碱为naoh、koh或lioh中的任意一种或几种混合物;
5.如权利要求1所述的原位水热制备fe-beta分子筛的方法,其特征在于,所述初始凝胶中各原料的物质量之比为铝源:硅源:...
【专利技术属性】
技术研发人员:明淑君,李涛,李新楠,李健健,
申请(专利权)人:黄冈师范学院,
类型:发明
国别省市:
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