【技术实现步骤摘要】
【国外来华专利技术】
本公开一般涉及用于生产碳质材料的反应器以及方法，特别涉及用于生产碳纳米材料，特别是碳纳米纤维材料的反应器和方法。
技术介绍
1、甲烷热分解为碳和氢气，如下面的反应式(1)所示，是一个适度吸热的过程，但其产生的每摩尔碳的能量需求(75.6kj/mol)远低于蒸汽重整过程所需的能量(约190kj/mol)。此外，与蒸汽重整不同，甲烷热分解产生的氢气可以在无氧环境中产生，并且不涉及水煤气变换反应，因此该反应可以产生高纯度碳和不含一氧化碳的氢气流。
2、ch4+75.6kj/mol→c+2h2
3、天然气的热分解长期以来一直被用于生产炭黑，产生的氢气被用作该过程的补充燃料。这些过程通常以半连续的方式在高操作温度(通常约1400℃)下使用两个串联反应器实施，但本领域技术人员试图通过催化来降低这些操作温度。文献中报道了使用铝、钴、铬、铁、镍、铂、钯和铑基催化剂催化甲烷的分解的数据；参见，例如，marina a.ermakova等人，“decomposition of methane over iron catalysts at the range of moderatetemperatures:the influence of structure of the catalytic systems and thereaction conditions on the yield of carbon and morphology of carbonfilaments,”201(2)journal of catalysis
4、甲烷的直接催化分解比热分解有两个主要的优点：(i)可以显著降低操作温度，从约1400℃降到至少低至约550℃，从而显著降低该方法的能量输入需求，和(ii)通过催化剂的合理使用也可以产生各种高价值的工程碳纳米结构，从而增加该方法的商业价值。由于天然气是大量可广泛利用的，在工业规模上催化分解甲烷以生产氢气和高价值碳纳米结构在技术上是可行的。然而，为了使这种分解方法具有实际意义(即商业意义和金融意义)，需要迄今为止尚未获得的高效催化剂。这种催化剂应在长时间内表现出高活性，并在高浓度累积碳的存在下继续发挥作用。
5、此外，由于对金属粒径的严格要求以及反应条件对催化剂形态产生不利影响的趋势，甲烷的催化分解可能是一个多变的过程。先前的工作已经表明，在催化剂的平均粒径为约30nm至40nm的情况下获得了最高产率的固体碳，但是镍催化剂颗粒一旦与甲烷接触就可能不希望地聚集；参见，例如，m.a.ermakova等人，“xrd studies of evolution ofcatalytic nickel nanoparticles during synthesis of filamentous carbon frommethane,”62(2)catalysis letters 93(oct.1999)，其通过引用整体并入本文。这种颗粒烧结行为导致催化活性降低。因此，尽管通过甲烷的催化分解产生碳和氢的概念引起了人们的极大兴趣并证明了技术可行性，但一直难以实现所需的高质量碳质产物的一致性；本领域中的许多先前方法未能对所生产的碳纳米材料的类型提供任何程度的控制，因此这些方法的碳质产物必须通过通常困难、昂贵和/或耗时的化学和物理过程来纯化，这使得它们用于商业应用是不切实际的。
6、此外，甲烷和其他固体碳的大多数催化裂化的生产反应器是固定床型的，并且具有许多缺点：
7、a)吸热反应降低了催化剂的表面温度，导致在催化剂的活性面上由慢到快地形成碳固体，从而使催化剂失活。这最终转化为非常低的产率，并使得反应器配置不适合用于生产固体碳结构。
8、b)固定的催化剂颗粒被固体碳纳米材料覆盖，降低了碳分子在催化剂表面化学吸附的驱动力。
技术实现思路
1、这些和其他需要通过本公开的各个方面、实施例和配置来解决。
2、在本公开的实施例中，旋转介质流化床反应器可以包括：
3、a.用于含烃类气体的入口；
4、b.气体不可渗透结构，其包括连续的侧壁和中空的内部容积以接收所述含烃类气体；
5、c.多个气体分配器，其围绕气体不可渗透结构的外围定位并且与中空的内部进行流体连通，以从中空的内部容积接收至少大部分的含烃类气体并且在位于气体不可渗透结构的外部的反应区中排放含烃类气体以产生涡旋流体流动，所述反应区包括悬浮的催化剂颗粒以引起含烃类气体中的烃类的分解以形成碳质材料；和
6、d.出口气体导管，其用于接收反应气体，所述出口气体导管具有基本上定位在所述涡旋流体流动的轴线处的入口。
7、在本公开的实施例中，方法可以包括以下步骤：
8、a.将含烃类气体引入旋转介质流化床反应器的入口，所述流化床反应器包括：
9、b.气体不可渗透结构，其包括连续的侧壁和中空的内部容积以接收所述含烃类气体；和
10、c.气体分配器，其定位于气体不可渗透结构的外围并且与中空的内部进行流体连通，以从中空的内部容积接收至少大部分的含烃类气体并且将含烃类气体排放到位于气体不可渗透结构的外部的反应区中以产生涡旋流体流动，所述反应区包括悬浮的催化剂颗粒以引起含烃类气体中的烃类的分解以形成碳质材料；
11、d.从反应器的出口气体导管去除反应气体；和
12、e.从反应器中去除包括碳质产物和催化剂颗粒的复合材料。
13、在本公开的实施例中，旋转介质流化床反应器可以包括：
14、a.用于含烃类气体的入口；
15、b.气体不可渗透结构，其包括连续的侧壁和中空的内部容积以接收所述含烃类气体；
16、c.气体分配器，其定位于气体不可渗透结构的外围附近并且与中空的内部进行流体连通，以从中空的内部容积接收至少大部分的含烃类气体并且在位于气体不可渗透结构的外部的反应区中排放含烃类气体以产生涡旋流体流动，所述反应区包括悬浮的催化剂颗粒以引起含烃类气体中的烃类的分解以形成碳质材料；和
17、d.出口气体导管，其用于接收反应气体，所述出口气体导管具有基本上定位在所述涡旋流体流动的轴线处的入口。
18、所述气体不可渗透结构可以具有许多三维形状。例如，气体不可渗透结构可以包括多边形棱柱，其中侧壁是多边形棱柱的表面。气体不可渗透结构可以包括弓形侧壁，例如锥体或截头圆锥形棱柱的侧壁。
19、虽然在反应器系统中可以发生任何反应，但反应器和方法通常用于将含烃类气体中的烃类催化分解为碳纳米纤维和氢气。
20、气体分配器可以是固定的，并且包括围绕气体不可渗透结构的外围基本均匀地定位的多个气体分配器。
21、气体分配器可以是可旋转的并且围绕反应器和/或气体不可渗透结构的纵向轴线旋转。
22、为了帮助涡旋流动模式并提供更好的催化剂颗粒悬浮液，每个气体分配器可以包本文档来自技高网...
【技术保护点】
1.一种旋转介质流化床反应器系统，其包括：
2.根据权利要求1所述的反应器系统，其中，所述含烃类气体中的烃类催化分解成碳纳米纤维和氢气，其中所述多个气体分配器基本上是固定的，并且其中所述多个气体分配器中的每一个都包括成角度的斜坡表面，以沿着横向于所述反应器的中心轴线的流动路径引导排放的含烃类气体。
3.根据权利要求1所述的反应器系统，其中，所述连续的侧壁是弓形的，并且其中所述气体不可渗透结构包括以反应器圆柱形侧壁的纵轴为中心的锥体。
4.根据权利要求1所述的反应器系统，其中，所述多个气体分配器中的每一个包括入口和出口以及将入口和出口相互连接的通道，所述出口在基本垂直的表面上，并且其中所述通道包括弓形中心轴。
5.根据权利要求1所述的反应器系统，其中，所述含烃类气体的压力在约50Pa至约50000Pa的范围内，其中在所述中空的内部容积中的所述含烃类气体的第一速度在约0.5fps至约20fps的范围内，从所述多个气体分配器中的每一个排放时所述含烃类气体的第二速度在约0.5fps至约20fps的范围内，并且其中在所述反应区中的所述含烃类气
6.根据权利要求1所述的反应器系统，其中，在第一模式中，所述气体不可渗透结构处于密闭密封的第一位置，以使烃类能够催化分解，并且在第二模式中，所述气体不可渗透结构处于不同的未密闭密封的第二位置，以使碳质材料能够从反应区去除。
7.根据权利要求1所述的反应器系统，其还包括气帘发生器，所述气帘发生器定位在出口气体导管的入口处以在与反应气体的流动方向横向的流动方向上排放帘幕气体，以降低反应气体的速度并基本上抑制夹带的催化剂颗粒进入出口气体导管。
8.一种方法，其包括：
9.根据权利要求8所述的方法，其中，所述连续的侧壁是弓形的，其中所述含烃类气体中的烃类催化分解成碳纳米纤维和氢气，其中所述气体分配器包括多个基本上固定的气体分配器，所述气体分配器围绕所述气体不可渗透结构的外围基本上均匀地定位，其中所述气体分配器包括成角度的斜坡表面，以沿着横向于所述反应器的中心轴线并与所述气体不可渗透结构的连续的侧壁相切的流动路径引导排放的含烃类气体。
10.根据权利要求8所述的方法，其中，所述气体不可渗透结构包括多边形棱柱，并且其中所述连续的侧壁是所述多边形棱柱的表面，并且其中所述多边形棱柱基本上以反应器圆柱形侧壁的纵轴为中心。
11.根据权利要求8所述的方法，其中，所述气体分配器包括多个基本上固定的气体分配器，所述气体分配器围围绕所述气体不可渗透结构的外围基本上均匀地定位，其中，所述气体分配器中的每一个包括入口和出口以及将入口和出口相互连接的通道，并且其中所述通道包括弓形中心轴线。
12.根据权利要求8所述的方法，其中，所述含烃类气体的压力在约50Pa至约50000Pa的范围内，其中在所述中空的内部容积中的所述含烃类气体的第一速度在约0.5fps至约20fps的范围内，从所述气体分配器中排放时所述含烃类气体的第二速度在约0.5fps至约20fps的范围内，并且其中在所述反应区中的所述含烃类气体的第三速度在约0.5fps至约20fps的范围内，其中在所述反应区中的所述含烃类气体的温度在约550℃至约850℃的范围内；其中颗粒状催化剂颗粒的P90尺寸在约0.1微米至约5.0微米的范围内，并且其中所述锥体的高度(H)与锥体直径(D)的比率在约1:1至约6:1的范围内。
13.根据权利要求8所述的方法，其中所述复合材料的去除包括：
14.根据权利要求8所述的方法，其还包括：
15.一种旋转介质流化床反应器，其包括：
16.根据权利要求15所述的反应器，其中，所述气体不可渗透结构包括多边形棱柱，其中连续的侧壁是所述多边形棱柱的表面，其中含烃类气体中的烃类催化分解成碳纳米纤维和氢气，其中所述气体分配器能够绕气体不可渗透结构的纵轴旋转，并且其中所述气体分配器包括成角度的斜坡表面，以沿着横向于所述反应器的中心轴线的流动路径引导排放的含烃类气体。
17.根据权利要求15所述的反应器，其中所述连续的侧壁是弓形的，并且其中所述气体不可渗透结构包括以反应器圆柱形侧壁的纵轴为中心的锥体。
18.根据权利要求15所述的反应器，其中，所述气体分配器包括多个基本固定的气体分配...
【技术特征摘要】
【国外来华专利技术】
1.一种旋转介质流化床反应器系统，其包括：
2.根据权利要求1所述的反应器系统，其中，所述含烃类气体中的烃类催化分解成碳纳米纤维和氢气，其中所述多个气体分配器基本上是固定的，并且其中所述多个气体分配器中的每一个都包括成角度的斜坡表面，以沿着横向于所述反应器的中心轴线的流动路径引导排放的含烃类气体。
3.根据权利要求1所述的反应器系统，其中，所述连续的侧壁是弓形的，并且其中所述气体不可渗透结构包括以反应器圆柱形侧壁的纵轴为中心的锥体。
4.根据权利要求1所述的反应器系统，其中，所述多个气体分配器中的每一个包括入口和出口以及将入口和出口相互连接的通道，所述出口在基本垂直的表面上，并且其中所述通道包括弓形中心轴。
5.根据权利要求1所述的反应器系统，其中，所述含烃类气体的压力在约50pa至约50000pa的范围内，其中在所述中空的内部容积中的所述含烃类气体的第一速度在约0.5fps至约20fps的范围内，从所述多个气体分配器中的每一个排放时所述含烃类气体的第二速度在约0.5fps至约20fps的范围内，并且其中在所述反应区中的所述含烃类气体的第三速度在约0.5fps至约20fps的范围内，其中在所述反应区中的所述含烃类气体的温度在约550℃至约850℃的范围内；其中颗粒状催化剂颗粒的p90尺寸在约0.1微米至约5.0微米的范围内，并且其中所述锥体的高度(h)与锥体直径(d)的比率在约1:1至约6:1的范围内。
6.根据权利要求1所述的反应器系统，其中，在第一模式中，所述气体不可渗透结构处于密闭密封的第一位置，以使烃类能够催化分解，并且在第二模式中，所述气体不可渗透结构处于不同的未密闭密封的第二位置，以使碳质材料能够从反应区去除。
7.根据权利要求1所述的反应器系统，其还包括气帘发生器，所述气帘发生器定位在出口气体导管的入口处以在与反应气体的流动方向横向的流动方向上排放帘幕气体，以降低反应气体的速度并基本上抑制夹带的催化剂颗粒进入出口气体导管。
8.一种方法，其包括：
9.根据权利要求8所述的方法，其中，所述连续的侧壁是弓形的，其中所述含烃类气体中的烃类催化分解成碳纳米纤维和氢气，其中所述气体分配器包括多个基本上固定的气体分配器，所述气体分配器围绕所述气体不可渗透结构的外围基本上均匀地定位，其中所述气体分配器包括成角度的斜坡表面，以沿着横向于所述反应器的中心轴线并与所述气体不可渗透结构的连续的侧壁相切的流动路径引导排放的含烃类气体。
10.根据权利要求8所述的方法，其中，所述气体不可渗透结构包括多边形棱柱，并且其中所述连续的侧壁是所述多边形棱柱的表面，并且其中所述多边形棱柱基本上以反应器圆柱形侧壁的纵轴为中心。
11.根据权利要求8所述的方法，其中，所述气体分配器包括多个基本上固定的气体分配器，所述气体分配器围围绕所述气体不可渗透结构的外围基本上均匀地定位，其中，所述气体分配器中的每一个包括入口和出口以及将入口和出口相互连接的通道，并且其中所述通道包括弓形中心轴线。
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【专利技术属性】
技术研发人员：J·扬巴瓦拉，A·萨尔基相，
申请(专利权)人：帕克特燃料有限责任公司，
类型：发明
国别省市：
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