【技术实现步骤摘要】
本专利技术涉及碳纳米管合成和大气污染治理，具体涉及一种二氧化碳制碳纳米管催化剂及其应用。
技术介绍
1、碳纳米管是一种一维碳纳米材料，具有优异的力学、电学和化学性能，在材料科学、化学、物理学等交叉学科领域均展现出广阔应用前景。
2、针对碳纳米管的合成和改性已经存在大量的研究，其主要合成方法有激光烧蚀法、固相热解法、化学气相沉积法等。其中化学气相沉积法凭借可控性强、产量大等优势在工业化大规模生产中得到广泛应用。
3、目前主要采用脂类有机化合物、甲醇、甲烷、乙炔、乙烯、丁烷等作为碳源合成碳纳米管，但上述原料本身便是一种重要的资源，以它们为原料是一种资源的浪费，同时导致生产成本的升高。因此，寻找一种廉价、常见的碳源材料来制备碳纳米管是非常必要的，而二氧化碳(co2)是一种良好的选择。目前尚未见有利用二氧化碳直接制备碳纳米管的报道。
技术实现思路
1、本专利技术的目的是为了克服现有技术存在的制备碳纳米管的成本高的问题，提供一种二氧化碳制碳纳米管催化剂及其应用，该催化剂能将二氧化碳和硫化氢转变为so2、h2o和碳纳米管，通过仅以价格低廉的二氧化碳为碳源，使碳纳米管的制备成本低。
2、为了实现上述目的，本专利技术一方面提供一种二氧化碳制碳纳米管催化剂，该催化剂能将二氧化碳和硫化氢转变为so2、h2o和碳纳米管，该催化剂以tio2纳米管为载体，以ni-fe双金属氧化物为活性组分，以pdo为助催化剂，以碳酰胺为结构导向剂，通过二次水热-等离子体处理法制备；以载体
3、该催化剂的制备方法包括以下步骤：
4、(1)将钛白粉与naoh溶液混合，然后进行水热反应，接着固液分离，得到第一粉体；
5、(2)将所述第一粉体进行等离子表面处理，得到第二粉体；
6、(3)将结构导向剂、活性组分前驱物、助催化剂前驱物和水混合，调节其ph至9.5～10.5，得到混合溶液，将所述第二粉体与所述混合溶液混合，然后进行水热反应，接着固液分离，得到第三粉体；
7、(4)将所述第三粉体与粘结剂、造孔剂和水混合，然后干燥、焙烧；
8、其中，步骤(3)中，所述活性组分前驱物为ni源和fe源，所述助催化剂前驱物为pd源。
9、优选地，步骤(1)中，所述naoh溶液的浓度为8～10mol/l，所述钛白粉与naoh溶液的用量比为1g：10～15ml；
10、优选地，步骤(1)中，所述水热反应的条件包括：温度为110～150℃，时间为10～15h。
11、优选地，步骤(2)中，等离子表面处理的条件包括：电压为220v，工作距离为6～12mm，等离子体火焰扫描速率为60～100mm/s，时间为30～60min；
12、优选地，步骤(2)中，重复等离子表面处理2～4次。
13、优选地，步骤(3)中，所述混合溶液中，结构导向剂的浓度为0.5～0.8mol/l。
14、优选地，步骤(3)中，所述水热反应的条件包括：温度为150～180℃，时间为6～12h。
15、优选地，步骤(4)中，所述粘结剂选自田箐粉、聚氧化乙烯和羧甲基纤维素中的任意一种；
16、优选地，步骤(4)中，所述造孔剂选自碳粉、氯化铵和葡萄糖中的任意一种；
17、优选地，所述碳粉的粒径小于200目。
18、优选地，以所述钛白粉的质量为基准，所述粘结剂的添加量为3～5％，所述造孔剂的添加量为30～50％，所述水的添加量为80～100％；
19、优选地，步骤(4)中，焙烧温度为500～550℃，焙烧时间为3～5h，焙烧环境为空气氛。
20、本专利技术第二方面提供一种如上所述的二氧化碳制碳纳米管催化剂在催化co2和h2s制碳纳米管中的应用。
21、优选地，该应用在400～500℃的条件下进行。
22、本专利技术提供的技术方案中，该催化剂以tio2纳米管为载体，以ni-fe双金属氧化物为活性组分，以pdo为助催化剂。本专利技术先通过水热法将钛白粉由球状微观结构转变为大比表面积的无定形纳米管状结构，而后利用等离子体表面处理器处理粉体，增加tio2纳米管的表面缺陷，提高其亲水性能，同时表面缺陷位成为活性组分和助催化剂的负载位点，避免了团聚现象，接着利用水热法将活性组分和助催化剂负载在tio2纳米管表面，最后通过成型焙烧使tio2由无定形态转变为锐钛矿晶型，同时在晶型转变过程中实现载体与活性组分、助催化剂的紧密结合。
23、本专利技术提供的催化剂能够使二氧化碳(co2)和硫化氢(h2s)在高温下反应，最终生成so2、碳纳米管和h2o，如此，一方面能够以价格低廉的二氧化碳为碳源制备碳纳米管，使碳纳米管的生产成本低，且合成出的碳纳米管结构稳定、尺寸可控，具有较高的经济价值；另一方面，可以将h2s气体转变为so2，且h2s脱除效率高，大幅降低了气体的毒性，便于后续的脱除处理，具有较高的经济价值。该催化剂原料成本低廉、合成工艺简单、催化活性高，具有广阔的市场应用前景。
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1.一种二氧化碳制碳纳米管催化剂，其特征在于，该催化剂能将二氧化碳和硫化氢转变为SO2、H2O和碳纳米管，该催化剂以TiO2纳米管为载体，以Ni-Fe双金属氧化物为活性组分，以PdO为助催化剂，以碳酰胺为结构导向剂，通过二次水热-等离子体处理法制备；以载体质量为基准，所述活性组分的质量百分含量为7～12％，所述助催化剂的质量百分含量为0.5～1％；其中活性组分中NiO：Fe2O3的质量比为1：0.6～1.5；
2.根据权利要求1所述的二氧化碳制碳纳米管催化剂，其特征在于，步骤(1)中，所述NaOH溶液的浓度为8～10mol/L，所述钛白粉与NaOH溶液的用量比为1g：10～15mL；
3.根据权利要求1所述的二氧化碳制碳纳米管催化剂，其特征在于，步骤(2)中，等离子表面处理的条件包括：电压为220V，工作距离为6～12mm，等离子体火焰扫描速率为60～100mm/s，时间为30～60min；
4.根据权利要求1所述的二氧化碳制碳纳米管催化剂，其特征在于，步骤(3)中，所述混合溶液中，结构导向剂的浓度为0.5～0.8mol/L。
5.
6.根据权利要求1所述的二氧化碳制碳纳米管催化剂，其特征在于，步骤(4)中，所述粘结剂选自田箐粉、聚氧化乙烯和羧甲基纤维素中的任意一种；
7.根据权利要求1或6所述的二氧化碳制碳纳米管催化剂，其特征在于，以所述钛白粉的质量为基准，所述粘结剂的添加量为3～5％，所述造孔剂的添加量为30～50％，所述水的添加量为80～100％。
8.根据权利要求1所述的二氧化碳制碳纳米管催化剂，其特征在于，步骤(4)中，焙烧温度为500～550℃，焙烧时间为3～5h，焙烧环境为空气氛。
9.权利要求1-8中任意一项所述的二氧化碳制碳纳米管催化剂在催化CO2和H2S制碳纳米管中的应用。
10.根据权利要求9所述的应用，其特征在于，该应用在400～500℃的条件下进行。
...【技术特征摘要】
1.一种二氧化碳制碳纳米管催化剂，其特征在于，该催化剂能将二氧化碳和硫化氢转变为so2、h2o和碳纳米管，该催化剂以tio2纳米管为载体，以ni-fe双金属氧化物为活性组分，以pdo为助催化剂，以碳酰胺为结构导向剂，通过二次水热-等离子体处理法制备；以载体质量为基准，所述活性组分的质量百分含量为7～12％，所述助催化剂的质量百分含量为0.5～1％；其中活性组分中nio：fe2o3的质量比为1：0.6～1.5；
2.根据权利要求1所述的二氧化碳制碳纳米管催化剂，其特征在于，步骤(1)中，所述naoh溶液的浓度为8～10mol/l，所述钛白粉与naoh溶液的用量比为1g：10～15ml；
3.根据权利要求1所述的二氧化碳制碳纳米管催化剂，其特征在于，步骤(2)中，等离子表面处理的条件包括：电压为220v，工作距离为6～12mm，等离子体火焰扫描速率为60～100mm/s，时间为30～60min；
4.根据权利要求1所述的二氧化碳制碳纳米管催化剂，其特征在于，步骤(3)中，所述混合溶...
【专利技术属性】
技术研发人员：柏源，仇健，高斌斌，景文珩，王圣，徐海涛，庄柯，金奇杰，万嘉伟，周凯，陈斌，孙雨晴，徐静馨，
申请(专利权)人：国家能源集团科学技术研究院有限公司，
类型：发明
国别省市：
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