【技术实现步骤摘要】
本专利技术属于放射性气体处理，更具体地说，本专利技术涉及一种捕集气态放射性碘和甲基碘的方法。
技术介绍
1、核能作为一种可持续的低碳能源供应，有望在未来发挥更重要的作用。然而，安全问题仍对其运营构成挑战。其中一个主要的安全问题是乏燃料后处理过程中产生的挥发性放射性废物，特别是放射性核素129i和131i，主要以分子碘(i2)和有机碘化物(如甲基碘和乙基碘)存在。129i的半衰期非常长，约为1.57×107年，131i比活度高，半衰期短，约8天。这些碘同位素对环境构成严重危害，或通过损害甲状腺严重影响人体的新陈代谢，必须在废气排出前去除。
2、与传统的捕获放射性碘的湿法洗涤工艺相比，固体吸附法需要更简单的操作和更低的维护成本和避免高腐蚀性的溶液。因此，各种碘捕获吸附剂的开发越来越受关注，包括银基材料、铋基材料、沸石、气凝胶、金属有机框架和共价有机聚合物等。这些研究大多集中在对i2的吸附能力上，而只有少数研究涉及了ch3i的捕获。鉴于放射性分子碘和有机碘化物在废气流中共存，开发能够同时有效地捕获它们的吸附剂尤为重要。此外，乏燃料后处理过程产生的废气中除挥发性碘外，还存在大量的水蒸气和氮氧化物等气体。如何在氮氧化物气体、高湿环境下保持吸附剂的稳定性，维持良好的吸附性能也是一项重大的挑战。
技术实现思路
1、本专利技术的一个目的是解决至少上述问题和/或缺陷，并提供至少后面将说明的优点。
2、为了实现根据本专利技术的这些目的和其它优点，提供了一种全硅沸石纳米片nsl-
3、一种捕集气态放射性碘和甲基碘的方法，包括：
4、称取的单质碘或甲基碘装入容器中，然后将吸附剂装入另一容器，将2个容器放在一个广口瓶中并加盖密封，放置于烘箱中；经过一段接触时间后，将广口瓶取出冷却至室温；通过吸附剂的前后质量差来测定其静态吸附能力，完成气态碘和甲基碘的捕集；所述吸附剂为全硅沸石纳米片nsl-1。
5、优选的是，其中，所述单质碘或甲基碘与吸附剂的质量比为1:5～10。
6、优选的是，其中，烘箱的温度为60～80℃。
7、优选的是，其中，采用称重法测定吸附剂的前后质量，从而得到吸附剂的静态吸附量。
8、优选的是，其中，所述全硅沸石纳米片nsl-1的制备方法包括：将正硅酸乙酯、四丙基氢氧化铵溶解在水中，搅拌，加入氟化铵水溶液继续搅拌，然后移入反应釜在一定温度下反应，过滤白色产物，煅烧得到全硅沸石纳米片nsl-1。
9、优选的是，其中，正硅酸乙酯、四丙基氢氧化铵、水和氟化铵的摩尔比为1:y:110:x，其中x＝0～1.4，y＝0.05～0.2。
10、优选的是，其中，将正硅酸乙酯、四丙基氢氧化铵溶解在水中后，搅拌温度为60～90℃，搅拌时间为12～36h；移入反应釜后的反应温度为100～140℃，反应时间为80～120h；煅烧温度为400～600℃。
11、优选的是，其中，所述全硅沸石纳米片nsl-1在捕集气态放射性碘和甲基碘前，先经过nox处理，处理方法包括：将全硅沸石纳米片nsl-1暴露在充满nox气体的密闭装置中，使全硅沸石纳米片nsl-1与nox气体充分接触，暴露时间为24h；其中，nox气体是cu和浓硝酸反应生成，即将全硅沸石纳米片nsl-1暴露于cu粉和过量浓硝酸混合的发生装置内，其中，生成nox气体的质量分数为0～20％，对应使用的cu粉和过量浓硝酸的质量体积比为145.3～581.2mg:2～4ml，浓硝酸的质量分数为65％。
12、优选的是，其中，所述全硅沸石纳米片nsl-1在一定湿度条件下捕集气态放射性碘和甲基碘前，即将装有单质碘或甲基碘的容器和装有全硅沸石纳米片nsl-1的容器放入广口瓶的同时，在广口瓶中放入装满有饱和卤素盐水溶液的容器，其中装有全硅沸石纳米片nsl-1、单质碘或甲基碘、卤素盐水溶液的容器体积相同，饱和卤素盐水溶液包括饱和氯化镁水溶液、饱和溴化钠水溶液、饱和氯化钠水溶液、饱和氯化钾水溶液。
13、为了提高全硅沸石纳米片nsl-1对气态放射性碘和甲基碘的吸附能力，对全硅沸石纳米片nsl-1进行改性处理，得到改性全硅沸石纳米片nsl-1，改性全硅沸石纳米片nsl-1的制备方法包括：
14、步骤一、将氯化铝溶液、尿素加入至氢氧化钠溶液中，搅拌20～60min后静置；然后转入至高压釜中，加入乙酰胺，加压反应1～3h，反应结束后固液分离，经干燥后，分散于质量分数10％～25％的聚乙二醇-400溶液中，过滤得到层状氢氧化铝颗粒；
15、步骤二、将煅烧得到的全硅沸石纳米片nsl-1与步骤一得到的层状氢氧化铝颗粒混合，得到混合固体颗粒，其中全硅沸石纳米片nsl-1与层状氢氧化铝粉末的质量比为50:1～3；将铜负载在混合固体颗粒上，得到改性全硅沸石纳米片nsl-1，负载方法包括：将混合粉末浸入cu(no3)2溶液中，超声震荡使后加入聚乙烯亚胺，继续滴加naoh溶液继续搅拌20～50min使ph至8～10，得到混合溶液；将混合溶液置于恒温水浴锅中，在30～50℃温度下恒温水浴30～80min，向混合溶液中滴加水合肼，缓慢搅拌，使得还原生成的cu负载在混合固体颗粒上，过滤干燥得到改性全硅沸石纳米片nsl-1。
16、所述步骤一中，氯化铝溶液的浓度为0.2～1mol/l，氢氧化钠的浓度为0.5～3mol/l，氯化铝溶液、尿素、氢氧化钠、乙酰胺和聚乙二醇-400的体积质量比为5～12ml:0.2～1ml:8～20ml:2～7mg:150～400ml；加压压强为1.2×104～2.5×104kpa；
17、所述步骤二中，cu(no3)2溶液的浓度为0.003～0.05mol/l，全硅沸石纳米片nsl-1、cu(no3)2溶液、聚乙烯亚胺、水合肼的质量体积比为50mg:30～250ml:10～30mg:15～80mg。
18、本专利技术至少包括以下有益效果：本专利技术公开的捕集气态放射性碘和甲基碘的方法中，利用全硅沸石纳米片nsl-1作为吸附剂，是一例沸石分子筛材料，呈纳米片状，具有丰富的孔道结构，高度的疏水性、热稳定性和酸稳定性，从而有效地捕集气态碘和甲基碘。该吸附剂制备方法简单，可批量生产，且容易再生，可重复利用，节省成本。另外本专利技术的方法即便在潮湿条件和氮氧化物处理后仍保持良好的捕集能力，吸附能力远高于商用丝光沸石。
19、同时，本专利技术使用氯化铝、尿素、氢氧化钠和乙酰胺制备得到了层状氢氧化铝，将全硅沸石纳米片nsl-1和层状氧化铝和按照50:1～3的质量比混合，得到了一定硅铝比的混合固体颗粒，然后将单质铜沉降在混合固体颗粒表面，增加了改性全硅沸石纳米片nsl-1的吸附表面积，进一步提高了对放射性气态碘和甲基碘的吸附能力。
20、本专利技术的其它优点、目标和特征将部分通过下面的说明体现，部分还将通过对本专利技术的研究和实践而为本领域的技术人员所理解。
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1.一种全硅沸石纳米片NSL-1的应用，其特征在于，所述全硅沸石纳米片NSL-1应用于捕集气态放射性碘和甲基碘。
2.一种捕集气态放射性碘和甲基碘的方法，其特征在于，其使用的吸附剂为权利要求1所述的全硅沸石纳米片NSL-1，捕集气态放射性碘和甲基碘的方法包括：
3.如权利要求2所述的捕集气态放射性碘和甲基碘的方法，其特征在于，所述单质碘或甲基碘与吸附剂的质量比为1:5～10。
4.如权利要求2所述的捕集气态放射性碘和甲基碘的方法，其特征在于，烘箱的温度为60～80℃。
5.如权利要求2所述的捕集气态放射性碘和甲基碘的方法，其特征在于，采用称重法测定吸附剂的前后质量，从而得到吸附剂的静态吸附量。
6.如权利要求2所述的捕集气态放射性碘和甲基碘的方法，其特征在于，所述全硅沸石纳米片NSL-1的制备方法包括：将正硅酸乙酯、四丙基氢氧化铵溶解在水中，搅拌，加入氟化铵水溶液继续搅拌，然后移入反应釜在一定温度下反应，过滤白色产物，煅烧得到全硅沸石纳米片NSL-1。
7.如权利要求6所述的捕集气态放射性碘和甲基碘的方法，其
8.如权利要求5所述的捕集气态放射性碘和甲基碘的方法，其特征在于，将正硅酸乙酯、四丙基氢氧化铵溶解在水中后，搅拌温度为60～90℃，搅拌时间为12～36h；移入反应釜后的反应温度为100～140℃，反应时间为80～120h；煅烧温度为400～600℃。
9.如权利要求2所述的捕集气态放射性碘和甲基碘的方法，其特征在于，所述全硅沸石纳米片NSL-1在捕集气态放射性碘和甲基碘前，先经过NOX处理，处理方法包括：将全硅沸石纳米片NSL-1暴露在充满NOX气体的密闭装置中，使全硅沸石纳米片NSL-1与NOX气体充分接触，暴露时间为24h；其中，NOX气体是Cu和浓硝酸反应生成，即将全硅沸石纳米片NSL-1暴露于Cu粉和过量浓硝酸混合的发生装置内，其中，生成NOX气体的质量分数为0～20％，对应使用的Cu粉和过量浓硝酸的质量体积比为145.3～581.2mg:2～4mL，浓硝酸的质量分数为65％。
10.如权利要求2所述的捕集气态放射性碘和甲基碘的方法，其特征在于，所述全硅沸石纳米片NSL-1在一定湿度条件下捕集气态放射性碘和甲基碘前，即将装有单质碘或甲基碘的容器和装有全硅沸石纳米片NSL-1的容器放入广口瓶的同时，在广口瓶中放入装满有饱和卤素盐水溶液的容器，其中装有全硅沸石纳米片NSL-1、单质碘或甲基碘、卤素盐水溶液的容器体积相同，饱和卤素盐水溶液包括饱和氯化镁水溶液、饱和溴化钠水溶液、饱和氯化钠水溶液、饱和氯化钾水溶液。
...【技术特征摘要】
1.一种全硅沸石纳米片nsl-1的应用，其特征在于，所述全硅沸石纳米片nsl-1应用于捕集气态放射性碘和甲基碘。
2.一种捕集气态放射性碘和甲基碘的方法，其特征在于，其使用的吸附剂为权利要求1所述的全硅沸石纳米片nsl-1，捕集气态放射性碘和甲基碘的方法包括：
3.如权利要求2所述的捕集气态放射性碘和甲基碘的方法，其特征在于，所述单质碘或甲基碘与吸附剂的质量比为1:5～10。
4.如权利要求2所述的捕集气态放射性碘和甲基碘的方法，其特征在于，烘箱的温度为60～80℃。
5.如权利要求2所述的捕集气态放射性碘和甲基碘的方法，其特征在于，采用称重法测定吸附剂的前后质量，从而得到吸附剂的静态吸附量。
6.如权利要求2所述的捕集气态放射性碘和甲基碘的方法，其特征在于，所述全硅沸石纳米片nsl-1的制备方法包括：将正硅酸乙酯、四丙基氢氧化铵溶解在水中，搅拌，加入氟化铵水溶液继续搅拌，然后移入反应釜在一定温度下反应，过滤白色产物，煅烧得到全硅沸石纳米片nsl-1。
7.如权利要求6所述的捕集气态放射性碘和甲基碘的方法，其特征在于，正硅酸乙酯、四丙基氢氧化铵、水和氟化铵的摩尔比为1:y:110:x，其中x＝0～1.4，y＝0.05～0.2。
8.如权利要求5所述的捕集气态放射性碘和甲基碘的方法，其特征在于，...
【专利技术属性】
技术研发人员：尚鸣，赵倩，段涛，朱琳，陈靖，陈光远，
申请(专利权)人：江苏金环科技有限公司，
类型：发明
国别省市：
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