【技术实现步骤摘要】
本专利技术属于电流体动力学和等离子体化学合成，涉及一种高气压条件下低温等离子体耦合催化转化co2的方法及装置。
技术介绍
1、在热力学领域中，有很多较难反应的气体，如二氧化碳，甲烷等，通常具有如下特点：(1)惰性：这些气体通常是化学上较为稳定的，不容易与其他物质发生反应；(2)低反应性：难反应的气体在常规条件下的反应速率较慢；(3)高活化能：这些气体的反应需要克服较高的能垒，才能进行有效的反应。以co2为例，co2是非常稳定的线性分子，使其具有反应性非常困难。由于其高稳定性，需要大量的能量输入、优化的反应条件以及具有高稳定性和活性的催化剂来将co2转化为增值化学品。在传统工业中，将co2转化为增值化学品都需要经过高温条件使其变成合成气，再通过高压条件下费托合成来实现最终合成。这一流程条件苛刻，成本高昂，且效率低下。低温等离子体(ntp)技术提供了一个可替代传统热催化的途径，其可在低温常压条件下解决co2活化这一挑战。ntp产生的大量高能电子，可替代“催化剂”来活化反应物转化为一系列化学反应性物质(自由基和激发的原子、离子和分子)，从而引发和传播化学反应。
2、在合成化学领域中，ntp技术一般在常压条件下使用，这是因为在中高压环境中，放电具有波动特征，难以稳定维持，从而影响合成效果；其次，压力增大也对反应器的材质提出了较高要求。例如针对co2催化转化方向，低压环境下的ntp技术表现不佳，产物选择性差，会往高碳烃类产物转化。这也是目前常压ntp技术的弊端之一，无法精确调控产物的选择性。因此，对中高压环境下的低温等离子体技
3、目前针对ntp技术在不同压力环境的表现研究甚少。已有公开报道来看，目前对等离子体在中高压环境下的研究主要停留在分析放电特性的基础研究层面，尚未解决加压环境所带来的放电不稳定等问题，尤其是针对co2在中高压环境下转化的研究，更是未见报道。
技术实现思路
1、本专利技术要解决的技术问题是，克服现有技术中的不足，提供一种增压低温等离子体耦合催化co2气体的系统及方法。
2、为解决技术问题，本专利技术的解决方案是：
3、提供一种增压低温等离子体耦合催化co2气体的系统，包括加压供气系统、dbd反应器和交流电源；其中，
4、所述dbd反应器的主体呈复合管状结构，以外部的不锈钢圆管作为外电极，以轴向布置的金属圆柱作为内电极；外电极和内电极均设有绝缘保护套管用于安全防护，前者接地、后者通过电缆接至交流电源；在外电极的内侧设有环管状的阻挡介质层，其材质为石英纤维增强二氧化硅陶瓷基聚合物；内电极外侧与阻挡介质层之间保留间距形成环管状空腔，作为放电区；在放电区均匀填充粒径40～60目的粉末状cu/zn/al催化剂，放电区轴向的两端以石英棉封堵；反应器的两个端部分别安装在绝缘材质的端面座中，在两个端面座上分别设有连通放电区的进气歧管和出气歧管；在放电区中设有用于监测反应温度的热电偶；出气歧管通过排放管路接至用于收集反应产物的冷阱；
5、所述加压供气系统包括用于提供反应气的co2气体钢瓶和氢气钢瓶，以及用于提升供气压力的惰性气体钢瓶；各钢瓶的出口管路上均设有进气压力调节器和质量流量计，在并接至进气管路后与进气歧管相连。
6、作为本专利技术的优选方案，所述不锈钢圆管是不锈钢网制成的具有镂空部位的管状结构。
7、作为本专利技术的优选方案，所述交流电源通过导线连接示波器。
8、作为本专利技术的优选方案，所述惰性气体钢瓶包括氩气钢瓶；所述质量流量计通过导线连接流量计控制器；所述进气管路上设有压力表或压力传感器。
9、作为本专利技术的优选方案，出气歧管通过出气管路依次连接流量计、出气压力调节器和gc气相色谱仪，gc气相色谱仪的排放管路接至冷阱；所述出气管路伴设加热带；所述惰性气体钢瓶中包括用于提供色谱仪载气的氦气钢瓶。
10、作为本专利技术的优选方案，所述内电极与阻挡介质层的间距为1mm，阻挡介质层的厚度为2mm，放电区的长度为50mm。
11、作为本专利技术的优选方案，所述石英纤维增强二氧化硅陶瓷基聚合物通过下述方法制备获得：
12、(1)将2.5d石英纤维织物以有机溶剂浸泡24h，进行预处理；在150℃下烘干后，铺排装模、成型为圆筒状预制体；
13、(2)以固含量为20～25wt％的二氧化硅溶胶浸渍预制体，抽真空并保压48h；完成浸渍后，在50～80℃下鼓风干燥4h；重复该步骤共4次，得到复合材料毛坯；
14、(3)在空气气氛中，将复合材料毛坯在600℃下烧灼处理1h；冷却后，即得到用作阻挡介质层的石英纤维增强二氧化硅陶瓷基聚合物环管。
15、作为本专利技术的优选方案，所述cu/zn/al催化剂通过下述方法制备获得：
16、(1)取用做载体的al2o3固体，经煅烧处理去除杂质后，充分研磨成粉末；将铜盐和锌盐溶于去离子水中，制得金属前驱体溶液；
17、(2)将al2o3粉末加入前驱体溶液中，经搅拌充分混合后在室温下过夜，得到含沉淀物的混合液；
18、(3)将混合液进行干燥处理，得到未还原的固体催化剂；经研磨粉碎后，转至管式炉中，在持续通入氢气的条件下进行还原处理，即得到cu/zn/al催化剂；催化剂中所含cu︰zn︰al的摩尔比范围为4.5︰4.5︰1。
19、本专利技术进一步提供了利用前述系统实现增压低温条件下的等离子体耦合催化co2气体的方法，包括以下步骤：
20、(1)开启各钢瓶的阀门，通过流量计控制器控制各路气体流量，调整进入反应器的混合气体流量和压力；其中，co2作为反应气，氦气作为gc气相色谱仪的载气，氩气用作提升供气压力的保护气；
21、(2)开启交流电源，向dbd反应器通电，在放电区中进行等离子体耦合催化co2气体的加氢反应，反应生成ch3oh；在反应过程中，控制反应器内放电区的温度为180～220℃，压力为0.1～5mpa；
22、(3)利用示波器观测数据测算实际反应的输入功率，作为调整供电电压的参考依据；利用gc气相色谱分析仪对反应产物进行组成分析，利用冷阱冷凝收集液态产物。
23、作为本专利技术的优选方案，加压供气系统能提供的总的进气流量范围为：0.1～200ml/min，进气压力的调节范围为：0.1～10mpa；交流电源的电压调节范围为：25v～75v。
24、专利技术原理描述：
25、为解决等离子体技术在中高压环境放电表现差等问题，本专利技术通过有机组合使用加压供气系统、改变反应器介质材质、设计新型的介质阻挡放电(dbd)-单介质结构等技术手段，提高放电稳定性与放电强度，并精确调控co2转化相应产物的选择性。
26、本专利技术通过加压系统增压来构造反应器中的高压环境。气压升高使得反应气体分子浓度增加，电子的平均自由程减小，气体分子与高能电子相互撞击、复合的几率增加。在电极间高频交流电场的作用下，放电区域本文档来自技高网...
【技术保护点】
1.一种增压低温等离子体耦合催化CO2气体的系统，其特征在于，包括加压供气系统、DBD反应器和交流电源；其中，
2.根据权利要求1所述的系统，其特征在于，所述不锈钢圆管是不锈钢网制成的具有镂空部位的管状结构。
3.根据权利要求1所述的系统，其特征在于，所述交流电源通过导线连接示波器。
4.根据权利要求1所述的系统，其特征在于，所述惰性气体钢瓶包括氩气钢瓶；所述质量流量计通过导线连接流量计控制器；所述进气管路上设有压力表或压力传感器。
5.根据权利要求1所述的系统，其特征在于，出气歧管通过出气管路依次连接流量计、出气压力调节器和GC气相色谱仪，GC气相色谱仪的排放管路接至冷阱；所述出气管路伴设加热带；所述惰性气体钢瓶中包括用于提供色谱仪载气的氦气钢瓶。
6.根据权利要求1所述的系统，其特征在于，所述内电极与阻挡介质层的间距为1mm，阻挡介质层的厚度为2mm，放电区的长度为50mm。
7.根据权利要求1所述的系统，其特征在于，所述石英纤维增强二氧化硅陶瓷基聚合物通过下述方法制备获得：
8.根据权利要求
9.利用权利要求1所述系统实现增压低温条件下的等离子体耦合催化CO2气体的方法，其特征在于，包括以下步骤：
10.根据权利要求9所述的方法，其特征在于，加压供气系统能提供的总的进气流量范围为：0.1～200mL/min，进气压力的调节范围为：0.1～10MPa；交流电源的电压调节范围为：25V～75V。
...【技术特征摘要】
1.一种增压低温等离子体耦合催化co2气体的系统，其特征在于，包括加压供气系统、dbd反应器和交流电源；其中，
2.根据权利要求1所述的系统，其特征在于，所述不锈钢圆管是不锈钢网制成的具有镂空部位的管状结构。
3.根据权利要求1所述的系统，其特征在于，所述交流电源通过导线连接示波器。
4.根据权利要求1所述的系统，其特征在于，所述惰性气体钢瓶包括氩气钢瓶；所述质量流量计通过导线连接流量计控制器；所述进气管路上设有压力表或压力传感器。
5.根据权利要求1所述的系统，其特征在于，出气歧管通过出气管路依次连接流量计、出气压力调节器和gc气相色谱仪，gc气相色谱仪的排放管路接至冷阱；所述出气管路伴设加热带；所述惰性气体钢瓶中包括用于提供色谱仪载气的氦气...
【专利技术属性】
技术研发人员：林晓青，马云飞，吴昂键，张浩，黄群星，李晓东，严建华，
申请(专利权)人：浙江大学，
类型：发明
国别省市：
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