一种利用水凝胶颗粒模板制备的多孔微通道反应器及其制备方法技术

本发明专利技术公开了一种利用水凝胶颗粒模板制备的多孔微通道反应器及其制备方法，先将Pd@CeO2核壳纳米颗粒和助剂纳米颗粒嵌入高分子水凝胶微球内部，再通过焙烧的方式去除高分子材料部分，从而构建起由具有多孔微通道的微球填充而成的多孔催化剂层，微球的微孔道内均匀分布有催化剂，能够增强甲烷在多孔催化剂层的传热，提高甲烷的传热效率，从而能够缩短甲烷催化氧化的预热时间，显著提高甲烷的催化氧化效率，降低反应器的生产成本。降低反应器的生产成本。降低反应器的生产成本。

【技术实现步骤摘要】
一种利用水凝胶颗粒模板制备的多孔微通道反应器及其制备方法


[0001]本专利技术涉及微反应器领域，具体涉及一种利用水凝胶颗粒模板制备的多孔微通道反应器及其制备方法。

技术介绍

[0002]微通道是微型设备的关键部件，其决定了微型设备、尤其是微型反应器的性能。为了满足高效传热、传质和化学反应的要求，中外学者对微通道进行了长期的探索和研究，尤其是在如何高效简单构建微通道方面投入了大量的精力。相比于宏观反应通道而言，微通道的微尺度效应是不可忽略的传质、传热影响因素，如宽高比、粗糙度效应、孔隙率等。
[0003]甲烷是造成全球大气温室效应的主要原因之一，其暖化潜势为二氧化碳的25倍，是第二大温室效应气体，对港口大气和全球海洋环境产生了较大的危害。可以通过甲烷氧化工艺来去除甲烷气体，但是甲烷分子十分稳定，氧化的最低温度要求在600～700℃以上，反应过程能耗高，对反应设备的性能也提出了很高的要求。

技术实现思路

[0004]针对上述问题，本专利技术的目的在于提供一种多孔微通道反应器及其制备方法，通过在多孔微通道反应器中形成多孔催化剂层来增强甲烷在催化氧化过程中传热，缩短甲烷催化氧化的预热时间，提高催化剂有效利用率，从而达到节约能源、绿色环保的目的。
[0005]作为本专利技术的第一方面，提供一种利用水凝胶颗粒模板制备多孔微通道反应器的方法，其中，所述多孔微通道反应器包括反应器壳体和设置在所述反应器壳体内部的多孔微通道催化剂层，所述方法包括以下步骤：
[0006]S1，将Pd@CeO2核壳纳米颗粒和助剂纳米颗粒分散在高分子预凝胶溶液中形成预混合溶液；
[0007]S2，将所述预混合溶液与葫芦脲进行超分子组装反应，并通过凝胶反应制得双网络水凝胶颗粒；
[0008]S3，将若干个所述双网络水凝胶颗粒填入所述反应器壳体内，焙烧去除高分子材料后形成多孔微球，若干个所述多孔微球构成所述多孔微通道催化剂层。
[0009]可选的，在所述步骤S1中，所述高分子预凝胶溶液为甲基紫精
‑
苯硼酸双官能团功能化的聚乙烯醇溶液、萘酚功能化的羟乙基纤维素溶液和萘酚功能化的超支化的聚乙二醇二丙烯酸酯溶液中的一种或多种混合形成的混合液。
[0010]可选的，在所述步骤S2中，所述双网络水凝胶颗粒的制备方法可以是悬浮聚合、液滴微流控技术或膜乳化其中的一种。
[0011]可选的，在所述步骤S2中，所述双网络水凝胶颗粒的粒径范围为10～1000微米。
[0012]可选的，在所述步骤S1中，所述助剂纳米颗粒包括化学基团修饰或未修饰的纳米颗粒，其中，所述纳米颗粒包括二氧化硅(SiO2)、四氧化三铁(Fe3O4)、二氧化铈(CeO2)、γ
‑
氧化铝(γ
‑
Al2O3)、二氧化钛(TiO2)、氧化锌(ZnO)、中的一种或几种；所述化学基团包括氨基(
‑
NH2)、羧基(
‑
COOH)、酰基(R
‑
M(O)
‑
)、烯键(
‑
C＝C
‑
)、羟基(
‑
OH)、巯基(
‑
SH)中的至少一种。
[0013]可选的，在所述步骤S1中的预混合溶液中，溶剂为水，所述助剂纳米颗粒的质量浓度为10％
‑
80％，其中所述化学基团修饰的纳米颗粒的取代度为20％
‑
90％。
[0014]可选的，在所述步骤S3中，所述焙烧温度为100℃
‑
1000℃。
[0015]可选的，在所述步骤S3中，在焙烧去除高分子材料后，还包括：对焙烧所得到的多孔微球再次负载催化剂，以使所述多孔微球包括包埋在多孔微球中的催化剂和附着在多孔微球表面的催化剂。
[0016]可选的，在所述步骤S3中，所述双网络颗粒凝胶填入所述反应器壳体内后，所述双网络颗粒凝胶的填充孔隙率沿反应气体流向不断增大。
[0017]可选的，在所述步骤S3中，所述双网络颗粒凝胶的填充孔隙率的变化区间为0.49～0.89。
[0018]作为本专利技术的第二方面，还提供一种多孔微通道反应器，所述多孔微通道反应器是根据上述任一方面所述的方法制备得到的。
[0019]本专利技术的有益效果是：本专利技术提供了一种利用水凝胶颗粒构建多孔微通道反应器的方法，先将Pd@CeO2核壳纳米颗粒和助剂纳米颗粒嵌入高分子水凝胶微球内部，再通过焙烧的方式去除高分子材料部分，从而构建起由具有多孔微通道的微球填充而成的多孔催化剂层，微球的微孔道内均匀分布有催化剂，能够增强甲烷在多孔催化剂层的传热，提高甲烷的传热效率，从而能够缩短甲烷催化氧化的预热时间，显著提高甲烷的催化氧化效率，降低反应器的生产成本。
附图说明：
[0020]为了更清楚地说明本专利技术实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本专利技术的实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据提供的附图获得其他的附图：
[0021]图1是根据本专利技术的一个实施例利用水凝胶颗粒模板制备多孔微通道反应器的流程图；
[0022]图2是根据本专利技术的一个实施例利用水凝胶颗粒模板制备多孔微通道反应器的示意图；
[0023]图3是根据本专利技术的另一个实施例中甲烷催化氧化反应过程流程示意图；
[0024]图4是根据本专利技术的另一个实施例中不同反应器在不同温度下的甲烷转化率。
具体实施方式
[0025]为了更清楚地说明本专利技术，下面结合优选实施例和附图对本专利技术做进一步的说明。附图中相似的部件以相同的附图标记进行表示。本领域技术人员应当理解，下面所具体描述的内容是说明性的而非限制性的，不应以此限制本专利技术的保护范围。
[0026]在附图中示出了根据本专利技术公开实施例的各种截面图。这些图并非是按比例绘制
的，其中为了清楚表达的目的，放大了某些细节，并且可能省略了某些细节。图中所示出的各种区域、层的形状以及他们之间的相对大小、位置关系仅是示例性的，实际中可能由于制造公差或技术限制而有所偏差，并且本领域人员根据实际所需可以另外设计具有不同形状、大小、相对位置的区域/层。
[0027]图1是用于说明根据本专利技术构思的一个实施例利用水凝胶颗粒模板制备多孔微通道反应器的流程图，图2是用于说明根据本专利技术构思的一个实施例利用水凝胶颗粒模板制备多孔微通道反应器的示意图。本实施例中，多孔微通道反应器包括反应器壳体和设置在所述反应器壳体内部的多孔微通道催化剂层。
[0028]请参阅图1和图2，利用水凝胶颗粒模板制备多孔微通道反应器的方法包括以下步骤：
[0029]S1，将Pd@CeO2核壳纳米颗粒和助剂纳米颗粒分散在高分子预凝胶溶液中形成预混合溶液。
[0030]具体地，在步骤S1中，选用Pd@CeO2核壳纳米颗粒作为甲烷催化氧化反应的催化剂本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种利用水凝胶颗粒模板制备多孔微通道反应器的方法，其特征在于，所述多孔微通道反应器包括反应器壳体和设置在所述反应器壳体内部的多孔微通道催化剂层，所述方法包括以下步骤：S1，将Pd@CeO2核壳纳米颗粒和助剂纳米颗粒分散在高分子预凝胶溶液中形成预混合溶液；S2，将所述预混合溶液与葫芦脲进行超分子组装反应，并通过凝胶反应制得双网络水凝胶颗粒；S3，将若干个所述双网络水凝胶颗粒填入所述反应器壳体内，焙烧去除高分子材料后形成多孔微球，若干个所述多孔微球构成所述多孔微通道催化剂层。2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，在所述步骤S1中，所述高分子预凝胶溶液为甲基紫精
‑
苯硼酸双官能团功能化的聚乙烯醇溶液、萘酚功能化的羟乙基纤维素溶液和萘酚功能化的超支化的聚乙二醇二丙烯酸酯溶液中的一种或多种混合形成的混合液。3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，在所述步骤S2中，所述双网络水凝胶颗粒的制备方法可以是悬浮聚合、液滴微流控技术或膜乳化其中的一种。4.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，在所述步骤S2中，所述双网络水凝胶颗粒的粒径范围为10～1000微米。5.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述助剂纳米颗粒包括化学基团修饰或未修饰的纳米颗粒，其中，所述纳米颗粒包括二氧化硅(SiO2)、四氧化三铁(Fe3O4)、二氧化铈(CeO2)、γ
‑
氧化铝(γ
‑
Al2O3)、二氧化钛(TiO...

【专利技术属性】
技术研发人员：张静，文慧琳，王怡佳，
申请(专利权)人：南京宇源新能碳中和科技有限公司，
类型：发明
国别省市：