一种测定半导体纳米晶单电荷自旋弛豫寿命的方法技术

本发明专利技术涉及一种测定半导体纳米晶单电荷自旋弛豫寿命的方法。该半导体纳米晶主要作为吸光材料，有机分子作为电荷受体，利用圆偏振瞬态吸收光谱(TA)技术进行测试。利用圆偏振光选择性激发半导体纳米晶，产生激子，并且在电荷自旋没有完全翻转之前，用电荷受体快速的将半导体纳米晶的电子或空穴转移走，实现激子解离，产生长寿命的电荷分离态。在此基础上，可测定半导体纳米晶单电荷(电子或空穴)自旋弛豫的寿命。的寿命。的寿命。

【技术实现步骤摘要】
一种测定半导体纳米晶单电荷自旋弛豫寿命的方法


[0001]本专利技术涉及一种结合光学手段在半导体纳米晶
‑
有机分子杂化体 系进行单电荷自旋寿命准确测量的方法。

技术介绍

[0002]近年来，量子科技不仅成为国际热门的研究方向，而且也成为国 际中大国科技战略布局的一个重要领域。半导体电子自旋有望应用在 量子计算方面，在量子科技的发展中有着举足轻重的地位。自旋电子 学是一种利用电子的自旋属性来处理和传递信息的技术。其中，电子 自旋的注入、自旋的传输和弛豫、电子自旋的读取为电子自旋器件的 三个关键步骤。理解和研究半导体的自旋弛豫微观机理，对于高性能 自旋器件的实现具有重要的意义。
[0003]半导体纳米晶具有量子限域效应，拥有类原子的分离能级，这将 会减弱和声子的一些相互作用。被预测其相对于体相材料，可能具有 相对较长的电子自旋寿命。然而，研究人员发现，随着半导体材料尺 寸的减小，在比激子波尔半径还要小的半导体纳米晶中，电子空穴的 交换作用会被大大的增强。利用圆偏振光激发产生激子后，由于强烈 的电子空穴交换作用会使得电子空穴的自旋迅速弛豫，在几皮秒量级， 远短于自旋器件所需的自旋弛豫时间。因此，如何抑制半导体纳米晶 中电子
‑
空穴的交换作用，实现电子或空穴的单电荷的自旋弛豫寿命 的测定成为一个难点。据文献报道，目前主要有两种方法。一种是光 化学掺杂，通过掺杂电子或者空穴，实现对单电荷自旋寿命的测定； 还有利用施加偏压的方法，实现电子和空穴在空间上的分离，从而解 离激子。
[0004]我们合成了稳定的单分散半导体钙钛矿CsPbBr3纳米晶样品 (CsPbBr
3 QDs),用蒽醌
‑2‑
羧酸有机分子作为电荷受体。两者通过羧 酸键耦合到一起，成为杂化异质结。我们通过圆偏振光选择性激发 CsPbBr3纳米晶，产生纳米晶的带边激子，随后超快的形成长寿命电 荷分离态，实现了钙钛矿CsPbBr3纳米晶空穴自旋寿命的测定。该发 明为半导体纳米晶单电荷自旋寿命的测定提供一种新方法，为半导体 自旋动力学的发展提供一些助力。

技术实现思路

[0005]本专利技术的目的在于，提供一种基于半导体纳米晶
‑
有机分子体系 实现单电荷自旋弛豫寿命测定的方法，以解决半导体纳米晶材料中单 电荷自旋寿命测定难度问题。
[0006]所述的半导体纳米晶，可以是传统的II
‑
VI族或者III
‑
V族半导体 纳米晶(CdSe,InP等)；也可以是钙钛矿纳米晶，全无机钙钛矿纳米 晶(CsPbX3,X＝Cl,Br,I)，也可为有机
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无机杂化钙钛矿纳米晶(MAPbX3和FAPbX3，MA＝CH3NH3，FA＝CH(NH2)2，X＝Cl,Br,I)。
[0007]所述的有机分子可为能与钙钛矿发生超快电荷转移的电子或空穴受 体。
[0008]所述的半导体
‑
有机分子体系采用本领域公知的方法制备得到。 优选半导体纳米晶为CsPbBr3钙钛矿纳米晶(以下简称QD)；优选的 有机分子为蒽醌
‑2‑
羧酸有机分子(以下简称AQ)；优选的制备方法为 超声自组装，该方案制备简单，并在今后有望实现加工成本低
廉的电 子自旋器件。
[0009]为了验证上述半导体纳米晶
‑
有机分子体系是否能实现空穴自旋 寿命的准确测量，本专利技术采用的验证技术方案为：
[0010]半导体纳米晶主要作为吸光材料产生激子，有机分子作为电子受 体，利用圆偏振瞬态吸收光谱(TA)技术进行测试。利用圆偏振光激 发半导体纳米晶，产生激子，并且在空穴自旋没有完全翻转之前，用 电子受体快速的将电子转移走，实现激子解离，产生长寿命的电荷分 离态。在此基础上，可测定半导体纳米晶空穴自旋弛豫的寿命。
附图说明
[0011]图1.(a)瞬态吸收光谱测试中圆偏振方向相同的泵浦
‑
探测激光 下测得QD
‑
AQ体系的瞬态吸收光谱；(b)圆偏振方向相反的泵浦
‑ꢀ
探测激光下测得QD
‑
AQ体系的瞬态吸收光谱。(c)QD
‑
AQ体系空穴 自旋弛豫动力学。
具体实施方式
[0012]本专利技术通过实施例和附图做进一步的说明。
[0013]实施例：
[0014]一种半导体纳米晶单电荷自旋弛豫寿命测定的方法，其制备方法 包括以下步骤：
[0015]0.1μmol QD(第一激子吸收峰在470nm，1mm比色皿中光程 0.5OD)的己烷溶液(1.5mL)与约2mg的AQ分子混合放置于超声 机中超声10分钟，紧接着用0.25μm孔径的聚四氟乙烯滤膜过滤， 获得QD
‑
AQ溶液，其稳态吸收光谱如图1a所示，由于AQ分子在己 烷溶液中不溶，因此可以确定AQ分子通过配位键接到QD上。 我们制备获得的QD
‑
AQ体系是否能实现单电荷的自旋测定，需利用 光学检测手段予以验证。
[0016]将QD
‑
AQ正己烷分散液(400μL)置于1mm的比色皿中放在瞬 态吸收光谱仪的样品架上，用圆偏振激发光和圆偏振探测光(400nm 至800nm的宽光谱)进行瞬态吸收光谱的测试，圆偏振激发光能量 与带边激子相等，这里选取473nm的圆偏振激发光。测试过程中固 定探测光的圆偏振方向，改变激发光的圆偏振方向，如图1a、1b所 示的测试结果分别为激发光与探测光的圆偏振方向相同和相反时的 瞬态吸收光谱。图中可见当测试过程中激发光和探测光的圆偏振组合 相同(σ
+
σ
+
)和相反(σ
+
σ
‑
)时光谱形状是不同的，这是电子的光学 跃迁选择定则决定的。前者测试过程中所获得的是空穴翻转导致的光 谱变化，动力学表现为衰退过程；后者所得的是反方向空穴自旋的生 成的光谱变化，动力学表现为生成过程。根据瞬态吸收光谱测试结果 提取的自旋弛豫动力学如图1c所示，通过将激发与探测光同向与反 向的动力学作差获得的结果就是空穴弛豫动力学，如图1c所示我们 获得的该样品的自旋弛豫寿命约为50ps。
[0017]本专利技术是一种基于半导体纳米晶
‑
有机分子电荷分离体系实现单 电荷自旋弛豫寿命测定的方法，半导体纳米材料被光激发产生电子
‑ꢀ
空穴对分别填充在导带和价带上，以有机分子作为电荷受体实现快速 的电子转移。然后利用圆偏振瞬态吸收光谱仪测试空穴自旋弛豫光谱 和动力学，进而获得半导体纳米材料中单电荷自旋弛豫寿命。该方法 实现了激子的解耦合，为单电荷的自旋寿命的测定提供给一种新思路。
[0018]所述的实验方案操作简单。优选方案为：CsPbBr3纳米晶作为半 导体材料，以蒽
醌
‑2‑
羧酸作为优选的电子受体；结合瞬态吸收光谱技 术精准获得了空穴自旋寿命本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种测定半导体纳米晶单电荷自旋弛豫寿命的方法，其特征在于：所述的测试方法是基于半导体纳米晶
‑
有机分子电荷分离体系实现的；该体系是在光照条件下，基于半导体纳米晶
‑
有机分子之间发生电荷转移后产生长寿命得电荷分离态的基础上构建完成的；单电荷自旋寿命测试是基于光学跃迁选择定则，采用圆偏振瞬态吸收技术完成的。2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：半导体纳米晶作为光吸收体；半导体纳米晶可为钙钛矿纳米晶(优选CsPbX3、MAPbX3、FAPbX3纳米晶中的一种或二种以上，X＝Cl、Br或I，MA＝CH3NH3，FA＝CH(NH2)2)、II
‑
VI族纳米晶(优选CdTe、CdSe、CdS纳米晶中的一种或二种以上)、III
‑
V族纳米晶(优选InP、GaAs、GaSb纳米晶中的一种或二种以上)。3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：所述有机分子，其还原氧化电势都低于或者都要高于半导体纳米晶；从半导体纳米晶至有机分子的电荷转移的速率要快于半导体纳米晶激子的自旋翻转时间，两者可形成长寿命的电荷分离态；优选蒽醌
‑2‑
羧酸有机分子(AQ)。4.根据权利要求1所述的方法，其特...

【专利技术属性】
技术研发人员：吴凯丰，韩瑶瑶，
申请(专利权)人：中国科学院大连化学物理研究所，
类型：发明
国别省市：