固体反相催化剂及其制备方法与催化低温二氧化碳甲烷化的应用技术

本发明专利技术公开了一种固体反相催化剂及其制备方法与催化低温二氧化碳甲烷化的应用，本发明专利技术以具备解离氢气能力的单金属或合金组分作为载体相，以产生吸附活化二氧化碳的金属氧化物纳米粒子为负载相，制备的催化剂界面为氧化物纳米粒子负载到金属表面，不同于传统的金属负载到氧化物载体表面，是一种新型的固体反相催化剂；在一定的反应条件下，将本发明专利技术制备的反相催化剂应用于二氧化碳甲烷化反应，在200℃以下的低温条件和高反应空速(127,000h

【技术实现步骤摘要】
固体反相催化剂及其制备方法与催化低温二氧化碳甲烷化的应用


[0001]本专利技术涉及一种固体反相催化剂及其制备方法，以及在多相催化二氧化碳加氢甲烷化的反应中的应用。

技术介绍

[0002]人类对化石能源的过度开采和使用造成大量CO2排放，其引发一系列例如气候异常、海平面升高、冰川退缩、冻土融化以及动植物多样性减少等的严重环境问题。将工厂废气中的CO2捕集并将其转化为甲烷、甲醇或其他高值化学品是解决环境污染和能源短缺的两全之策。其中CO2甲烷化在能源转换和H2能存储应用中的具有广阔的前景。
[0003]ΔH
298 K
＝
‑
165.1 kJ mol
‑1(1)
[0004]ΔH
298 K
＝41.2 kJ mol
‑1(2)
[0005]CO2甲烷化反应(方程式1)热力学焓变为
‑
165.1kJ mol
‑1，是强放热反应，因此该反应过程低温热力学有利。但是CO2还原为CH4涉及八个电子的转移，在加氢过程中存在很高的动力学屏障，本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种固体反相催化剂，其特征在于，所述的固体反相催化剂以解离氢气的金属作为载体，以产生氧空位吸附活化二氧化碳的纳米氧化物作为负载相，纳米氧化物均匀分散于金属载体表面，具备纳米氧化物/金属反相界面结构；其中，载体金属选自钴、镍、铝、铜、钌中的一种或多种；负载相纳米氧化物选自氧化钛、氧化铝、氧化锰、氧化铈、氧化锆、氧化硅、氧化钨中的一种或多种；基于载体和负载相中金属的总摩尔量，负载相金属的摩尔分数在0.01～30％。2.如权利要求1所述的固体反相催化剂的制备方法，其特征在于，所述的制备方法包括：通过水热法或共沉淀法，在沉淀剂以及溶剂条件下制备载体前驱体；通过溶胶法在沉淀剂、溶剂和保护剂条件下制备纳米氧化物分散液；通过原位沉淀或过体积浸渍的方式，将纳米氧化物原位沉积沉淀或浸渍到载体前驱体上，得到的粉末状固体再经过焙烧、还原步骤后，纳米氧化物均匀分散于金属载体表面，即得固体反相催化剂。3.如权利要求2所述的固体反相催化剂的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：(1)纳米氧化物的合成将负载相的前体盐溶解于溶剂中，所得溶液加入到沉淀剂溶液中，得到氢氧化物溶胶；将所得氢氧化物溶胶加入到乙醇中，得到氢氧化物
‑
乙醇溶胶；再将氢氧化物
‑
乙醇溶胶分散于油酸/油胺/乙醇的混合溶液中，搅拌均匀，转移高压釜中，密封，在80～220℃下溶剂热处理1～24h，之后收集固体产物，用去离子水洗涤至洗涤液pH为中性，冻干，得到纳米氧化物，分散于乙醇中得到纳米氧化物分散液，备用；其中，负载相的前体盐选自四氯化钛、钛酸四丁酯；硝酸铝、水合硝酸铝、氯化铝；硝酸锰、水合硝酸锰、氯化锰；硝酸铈、水合硝酸铈...

【专利技术属性】
技术研发人员：林丽利，唐鑫，武艺超，宋楚乔，卢晗锋，
申请(专利权)人：浙江工业大学，
类型：发明
国别省市：