【技术实现步骤摘要】
外源酸对硅酸盐岩化学风化与地质碳汇影响的评估方法
[0001]本专利技术属于地球化学与岩溶碳汇监测领域，尤其涉及一种外源酸对硅酸盐岩化学风化与地质碳汇影响的评估方法。
技术介绍
[0002]硅酸盐岩化学风化碳汇是重要的陆地岩石化学风化碳汇，硅酸盐岩以化学风化的形式积极参与了全球碳循环，加快了碳循环周转速率和进程。在全球陆地表面共分布了面积达5790万km2的硅酸盐岩，占全球陆地面积的38.5％。硅酸盐岩可通过缓慢的化学风化消耗大气/土壤CO2，从而形成稳定的地质碳汇。目前用来估算硅酸盐岩化学风化碳汇的方法相对较少，主要有一维动态垂直反应模型、West模型和正演模型。一维动态垂直反应模型是运用反应运输的概念模型而建立的用于分析硅酸盐岩化学风化物总量，该模型重点考虑了进入风化层的物质量，硅酸盐岩在风化层的停滞时间及其化学风化的速率大小。West模型是基于稳态剥蚀和反应动力学原理，建立了耦合水文动力学常量、物理侵蚀通量、气候(温度)及水文条件(径流)的硅酸盐岩阳离子化学风化碳汇评估模型，该模型可以预测大尺度区域像元尺度上硅酸盐岩化学风化阳离子通量的变化，但是计算过程较为复杂，参数极多，由于各个参数的取值范围较大，难以考虑实际情况进行合适取值，因而具有一定的经验性。此外，有研究从区分碳酸盐岩和硅酸盐岩的大气CO2消耗量的角度提出并采用了“过钙(镁)法”和“平衡碱度”的方法计算硅酸盐岩化学风化大气CO2消耗量，即根据硅酸盐岩化学风化的过钙量来区分硅酸盐岩和非硅酸盐岩的大气CO2的消耗量。而该方法主要适用于硅酸盐岩作为风化源的地...
【技术保护点】
【技术特征摘要】
1.一种外源酸对硅酸盐岩化学风化与地质碳汇影响的评估方法，它包括：步骤1、大气校正：利用降雨、径流及降雨中离子(Na
+
、K
+
、Ca
2+
、Mg
2+
和HCO3‑
)与Cl
‑
的比值关系对流域离子进行海盐校正，扣除大气输入的影响；步骤2、判别人类活动对离子Na
+
、K
+
、Ca
2+
、Mg
2+
、HCO3‑
、SO
42
‑
、NO3‑
和Cl
‑
输入的影响；步骤3、根据碳酸盐岩、硅酸盐岩分别与碳酸和硫酸的化学反应方程式以及河流水化学成分诊断输入岩石种类，基于Cl
‑
与Na
+
平衡方程与硅酸盐岩、蒸发盐岩和碳酸盐岩化学风化离子组分分别剥离三种岩性风化产生Ca
2+
和Mg
2+
；步骤4、根据流域河水中水化学组分及来源建立各离子化学收支平衡方程模型；步骤5、量化硫酸参与碳酸盐岩和硅酸盐岩化学风化份额：通过流域水化学阳离子当量比例分布范围诊断硫酸是否参与碳酸盐岩和硅酸盐岩化学风化反应，并基于不同岩性及岩石种类的离子组成比例量化硫酸参与碳酸盐岩和硅酸盐岩化学风化份额及引起的离子释放量；步骤6、利用不同流域实测HCO3‑
数据对模型进行校准和验证；步骤7、根据各离子化学收支平衡方程模型建立硅酸盐岩化学风化速率估算模型，并计算硫酸去除前后硅酸盐岩化学风化速率；步骤8、根据各离子化学收支平衡方程模型建立硅酸盐岩化学风化HCO3‑
通量估算模型，并计算硫酸去除前后硅酸盐岩化学风化HCO3‑
通量；步骤9、硅酸盐岩化学风化CO2消耗通量估算：根据各离子化学收支平衡方程建立岩石风化CO2消耗通量估算模型，并计算硫酸去除前后各流域硅酸盐岩化学风化CO2消耗通量；步骤10、根据硫酸移除前后硅酸盐岩风化速率及CO2消耗评估硫酸产生的影响。2.根据权利要求1所述的一种外源酸对硅酸盐岩化学风化与地质碳汇影响的评估方法，其特征在于：步骤1所述大气校正的方法为：利用降雨和径流及Cl
－
与标准海水中离子浓度的摩尔比值对流域离子Na
+
、K
+
、Ca
2+
、Mg
2+
和HCO3‑
进行海盐校正，以扣除大气输入对各种离子的影响，其中，Na
+
/Cl
‑
＝0.859，K
+
/Cl
‑
＝0.0187，Ca
2+
/Cl
‑
＝0.0189，Mg
2+
/Cl
‑
＝0.0967，HCO3‑
/Cl
‑
＝0.0038；大气校正计算公式如下：式中，X
atm
为雨水修正浓度，X(X＝Na
+
、K
+
、Ca
2+
、Mg
2+
、HCO3‑
)；为雨水中待校正离子X与Cl
－
的摩尔比值，Cl
ave
为河水中来源于雨水的Cl
‑
浓度(μmol/L)，而P和R分别代表降水(mm)和径流(mm)。3.根据权利要求1所述的一种外源酸对硅酸盐岩化学风化与地质碳汇影响的评估方法，其特征在于：岩性输入确定与剥离的方法包括：由于各个流域中缺测NO3‑
，在忽略硝酸而考虑硫化物氧化形成的硫酸参与碳酸盐岩和硅酸盐岩化学风化的情景下，有以下化学风化和溶蚀过程：(1)黄铁矿及SO2沉降硫化物的氧化：沉降硫化物的氧化：
(2)碳酸盐岩化学风化过程(0≤x≤1)：(2)碳酸盐岩化学风化过程(0≤x≤1)：(2)碳酸盐岩化学风化过程(0≤x≤1)：(3)硅酸盐岩化学风化(0≤x≤1):(3)硅酸盐岩化学风化(0≤x≤1):(3)硅酸盐岩化学风化(0≤x≤1):(3)硅酸盐岩化学风化(0≤x≤1):(4)蒸发盐岩溶解：(4)蒸发盐岩溶解：NaCl
→
Na
+
+Cl
‑
(15)硫化物氧化：黄铁矿的氧化涉及到15个电子的转移，这些电子被7.5个氧原子吸收，从Fe
2+
氧化为Fe
2+
，从S
‑1氧化为S
+6
；如果沉积物中所有黄铁矿结合的硫被氧化成H2SO4，则H2SO4与碳酸盐岩和硅酸盐岩按其在平均沉积物中的丰度比例发生反应，并向水中释放SO
42
‑
和阳离子，同时碳酸盐岩被溶蚀生成HCO3‑
或CO2；这个过程中，硫酸由硫化物矿物和从大气中沉降的硫化物氧化而成，而HCO3‑
是由碳酸盐岩自身溶解而产生，并且没有大气或土壤CO2不消耗；碳酸盐岩化学风化输入：碳酸盐岩化学风化过程会消耗大气或土壤中的CO2，同时也会和硫化物氧化产生的硫酸发生反应，输入Ca
2+
、Mg
2+
和HCO3‑
；如果是碳酸盐与CO2和水发生风化反应，其HCO3‑
只有一半来自大气或土壤CO2，一半来自碳酸盐岩本身溶蚀；若有硫酸的参与，离子组分将增加；这个风化过程中，河水中的[Ca
2+
+Mg
2+
]与[HCO3‑
+SO
42
‑
]达到平衡；硅酸盐岩化学风化输入：硅酸盐岩与CO2溶解产生的碳酸和硫化物氧化产生的硫酸发生化学反应；硅酸盐岩化学风化输入Na
+
、K
+
、Ca
2+
、Mg
2+
和HCO3‑
；硅酸盐岩化学风化过程中所有HCO3‑
均来自大气或土壤中的CO2；扣除大气校正后河水中所有的K
+
均来自硅酸盐岩化学风化，大气校正后河水中的Na
+
全部由硅酸盐岩化学风化和蒸发盐岩溶解产生；硅酸盐类矿物端元值(Ca
2+
/Na
+
＝0.2
±
0.5，Mg
2+
/K
+
＝0.5
±
0.25)分离硅酸盐岩风化产生的阳离子含量；蒸发盐岩风化输入：蒸发盐岩矿物包括石盐和硫酸盐类(石膏、硬石膏)，溶解过程中产生Ca
2+
、Mg
2+
、Na
+
、Cl
‑
及SO
42
‑
；河水中SO
42
‑
来自蒸发盐岩溶解(石膏/硬石膏和MgSO4)和黄铁矿氧化，在反应过程中SO
42
‑
并不损失；蒸发盐岩矿物溶解产生的SO
42
‑
与Ca
2+
、Mg
2+
相互平衡，而Cl
‑
与Na
+
平衡；蒸发盐岩溶解组分中的离子浓度比分别为Ca
2+
/Na
+
＝0.17，Mg
2+
/Na
+
＝0.02，[SO
42
‑
]/[Ca
2+
]+[Mg
2+
]＝1；硫酸盐溶解产生SO
42
‑
对碳酸盐岩和硅酸盐岩没有溶解作
用。4.根据权利要求1所述的一种外源酸对硅酸盐岩化学风化与地质碳汇影响的评估方法，其特征在于：离子化学收支平衡方程模型构建方法包括：河水中任何溶解元素X的平衡公式写成如下等式：[X]
riv
＝[X]
atm
+[X]
carb
+[X]
sil
+[X]
eva
+[X]
ant
(16)其中“riv”表示河水；“atm”表示大气输入；“ant”表示人为输入；“carb”、“sil”和“eva”分别表示碳酸盐岩和硅酸盐岩化学风化及蒸发盐岩溶解的输入；设：(1)忽略NO3‑
的影响；(2)碳酸盐溶解不生成Cl
‑
、K
+
和Na
+
，蒸发盐岩溶解不产生K
+
；(3)SO
42
‑
主要来源于大气输入、蒸发盐岩风化和硫化物氧化，硫化物氧化形成的硫酸参与了岩石风化反应；(4)蒸发盐岩溶解产生的SO
42
‑
与Ca
2+
和Mg
2+
平衡，Cl
‑
与Na
+
平衡；(5)忽略人为输入对Ca
2+
、Mg
2+
、K
+
和HCO3‑
离子的贡献，且不考虑人为输入的Cl
‑
与Na
+
；根据各离子来源及以上假设，构建出各离子化学收支平衡方程模型：[Cl
‑
]
eva
＝[Na
+
]
eva
(17)[Cl
‑
]
riv
＝[Cl
‑
]
atm
+[Cl
‑
]
eva
(18)[Na
+
]
riv
＝[Na
+
]
atm
+[Na
+
]
sil
+[Na
+
]
eva
(19)(19)[K
+
]
riv
＝[K
+
]
atm
+[K
+
]
sil
(22)[Ca
2+
]
riv
＝[Ca
2+
]
atm
+[Ca
2+
]
carb
+[Ca
2+
]
sil
+[Ca
2+
]
eva
(23)[Mg
2+
]
riv
＝[Mg
2+
]
atm
+[Mg
2+
]
carb
+[Mg
2+
]
sil
+[Mg
2+
]
eva
(24)(24)式中：[Cl
‑
]
eva
为蒸发盐岩溶蚀释放的Cl
‑
(μmol/L)，[Cl
‑
]
atm
为大气输入的Cl
‑
(μmol/L)，[Cl
‑
]
riv
为河水中的Cl
‑
(μmol/L)，[Na
+
]
eva
为蒸发盐岩溶蚀释放的Na
+
(μmol/L)，[Na
+
]
atm
为大气输入的Na
+
(μmol/L)，[Na
+
]
riv
为河水中的Na
+
(μmol/L)，[Na
+
]
sil
为硅酸盐岩溶蚀释放的Na
+
(μmol/L)，为蒸发盐岩溶蚀释放的为蒸发盐岩溶蚀释放的为大气输入的为大气输入的为河水中的为河水中的为人类活动输入的为人类活动输入的为硫化物氧化输入的为硫化物氧化输入的为参与硅酸盐岩化学风化的学风化的为参与碳酸盐岩化学风化的为参与碳酸盐岩化学风化的为河水中的为河水中的为大气输入的为大气输入的为碳酸风化碳酸盐岩释放的酸风化碳酸盐岩释放的为硫酸风化碳酸盐岩释放的为硫酸风化碳酸盐岩释放的为碳酸风化硅酸盐岩释放的[K
+
]
riv
为河水
中的K
+
(μmol/L)，[K
+
]
atm
为大气输入的K
+
(μmol/L)，[K
+
]
sil
为硅酸盐岩化学风化输入的K
+
(μmol/L)，[Ca
2+
]
riv
为河水中的Ca
2+
浓度(μmol/L)，[Ca
2+
]
atm
为大气输入的Ca
2+
浓度(μmol/L)，[Ca
2+
]
carb
为来自碳酸盐岩化学风化输入的Ca
2+
浓度(μmol/L)，[Ca
2+
]
sil
为硅酸盐岩化学风化输入的Ca
2+
浓度(μmol/L)，[Ca
2+
]
eva
为来自蒸发盐岩化学风化输入的Ca
2+
浓度(μmol/L)，[Mg
2+
]
riv
为河水中的Mg
2+
浓度(μmol/L)，[Mg
2+
]
atm
为大气输入的Mg
2+
浓度(μmol/L)，[Mg
2+
]
carb
为碳酸盐岩化学风化输入的Mg
2+
浓度(μmol/L)，[Mg
2+
]
sil
为硅酸盐岩化学风化输入的Ca
2+
浓度(μmol/L)，[Mg
2+
]
eva
为来自蒸发盐岩化学风化输入的Ca
2+
浓度(μmol/L)，[Ca
2+
+Mg
2+
]
carb
为碳酸盐岩化学风化输入的Ca
2+
和Mg
2+
浓度(μmol/L)，为河水中扣除大气输入后的Ca
2+
和Mg
2+
浓度(μmol/L)，[Ca
2+
+Mg
2+
]
sil
为硅酸盐岩化学风化输入的Ca
2+
和Mg
2+
浓度(μmol/L)，[Ca
2+
+Mg
2+
]
eva
为蒸发盐岩化学风化输入的Ca
2+
和Mg
2+
浓度(μmol/L)。5.根据权利要求1所述的一种外源酸对硅酸盐岩化学风化与地质碳汇影响的评估方法，其特征在于：所述的量化硫酸参与不同岩石化学风化份额计算公式为：硫酸参与不同岩石化学风化份额的计算公式...
【专利技术属性】
技术研发人员：吴路华，白晓永，陈飞，李朝君，张思蕊，罗光杰，王金凤，习慧鹏，
申请(专利权)人：中国科学院地球化学研究所，
类型：发明
国别省市：
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