一种可同时促进H2O2电合成和Fe制造技术

本发明专利技术公开了一种可同时促进H2O2电合成和Fe

【技术实现步骤摘要】
一种可同时促进H2O2电合成和Fe
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再生的疏水性阴极材料及其制备方法与应用


[0001]本专利技术属于环境功能材料和电化学水处理
，具体涉及一种可同时促进H2O2电合成和Fe
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再生的疏水性阴极材料的制备方法以及该电极在电芬顿体系中的应用。

技术介绍

[0002]随着城市工业化的深入和化工行业的发展，越来越多的新有机污染物（EOCs）在水体中被频繁检出。EOCs的成份复杂、可生化性差，且多具有生物毒性、环境持久性、生物累积性等特征，在水环境中即使浓度较低，长期接触也可能蓄积在生物体内，并沿食物链逐渐富集，进而给环境生物和人类健康带来潜在危害。
[0003]高级氧化技术被认为是处理上述新有机污染物的重要手段。其中，电芬顿技术作为一种绿色环保的高级氧化技术，在电化学水处理领域备受青睐。该技术可通过阴极原位电还原产生的H2O2和外加的亚铁离子反应，产生具有强氧化能力的羟基自由基（
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OH），从而实现水体中新有机污染物的高效去除。然而，电芬顿技术仍然存在2e
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氧还原反应产H2O2效率低以及Fe
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再生速率慢的核心问题。由于O2在水中的溶解度较低，阴极2电子氧还原反应（2e
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ORR）产H2O2过程受限于O2传质控制，从而导致慢的2e
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ORR动力学和低的H2O2产量。疏水性气体扩散电极是目前最广泛使用的提高氧传质效率的策略，通过提高阴极材料的疏水性可有效促进氧气从外部向阴极表面的传输和富集，且无需将其溶解在电解质中，从而提高H2O2电合成效率。同时，增加铁离子在阴极表面的吸附，可有效促进Fe
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的电再生过程。基于此，本专利技术提出一种可同时促进H2O2电合成和Fe
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再生的疏水性阴极材料的制备方法并用于电芬顿降解新有机污染物。

技术实现思路

[0004]针对现有技术存在的上述技术问题，本专利技术的目的在于提供一种可同时促进H2O2电合成和Fe
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再生的疏水性阴极材料及其制备方法与应用。
[0005]为实现上述目的，本专利技术的技术方案如下：第一方面，本专利技术提供一种可同时促进H2O2电合成和Fe
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再生的疏水性阴极材料的制备方法，具体包括以下步骤：(1)将活性炭纤维依次用无水乙醇和去离子水超声清洗，干燥后备用；(2)通过超声处理，将八乙烯基
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POSS溶于有机溶剂中，配置八乙烯基
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POSS溶液；(3)将步骤(2)所得八乙烯基
‑
POSS溶液滴涂于步骤(1)中预处理后的活性炭纤维的一侧表面上，并在通风橱内静置，待有机溶剂挥发后，置于真空干燥箱内烘干；(4)将步骤(3)所得材料置于管式炉，在N2气氛条件下煅烧，得到八乙烯基
‑
POSS衍生物修饰的活性炭纤维复合阴极，记为POSS/ACF。
[0006]进一步地，步骤(2)中有机溶剂为四氢呋喃。
[0007]进一步地，步骤(2)中八乙烯基
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POSS在有机溶剂中的浓度为1.25~12.5mg/mL，优
选为2.5~3mg/mL。
[0008]进一步地，步骤(3)中八乙烯基
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POSS在活性炭纤维一侧表面的滴涂量为0.625~6.25mg/cm2，优选为0.625~3.125mg/cm2。步骤(4)得到的POSS/ACF的比表面积在880m2/g以上。
[0009]进一步地，所述步骤(3)中通风橱内静置时间为15
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60 min，优选为30 min；真空干燥温度为50~80℃，真空干燥时间为2
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5 h，优选为3 h。
[0010]进一步地，所述步骤(4)中管式炉的煅烧条件为：从室温升温至200
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500℃，优选为升温至350℃，然后恒温煅烧5
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60 min，优选为30 min，最后冷却至室温；所述升温速率为2
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10℃/min，优选为5℃/min。
[0011]第二方面，本专利技术提供一种以上述方法制备的疏水性阴极材料在电芬顿体系中制备过氧化氢的应用。
[0012]进一步地，原位电合成H2O2应用过程包括：以中间无隔膜的电解池为反应器，在常温下，以0.01
‑
0.1 mol/L的硫酸钠水溶液为电解液，调节电解液pH为2~4，以所述疏水性阴极材料为体系阴极，以铂电极为体系阳极，以转速为1000
‑
3000 r/min对电解液进行持续搅拌，制备过氧化氢；所述阴极与阳极外接直流电源，阴极施加电位为5
‑
40 V。
[0013]第三方面，本专利技术还提供一种上述疏水性阴极材料在电芬顿体系中降解新有机污染物的应用。
[0014]进一步地，降解水体中新有机污染物的应用过程包括：以中间无隔膜的电解池为反应器，在常温下，以含0.01
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0.1 mol/L硫酸钠、0.1
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1 mM硫酸亚铁和10
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50 mg/L有机污染物的水溶液为电解液，调节电解液pH为2~4，以所述疏水性阴极材料为阴极，以铂片为阳极构建所述的均相电芬顿体系，以转速为1000
‑
3000 r/min对电解液进行持续搅拌，降解新有机污染物；所述阴极与阳极外接直流电源，阴极施加电位为5
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40 V；所述的新有机污染物为双酚A、卡马西平、氯喹中的一种。
[0015]本专利技术的复合阴极具有疏水性和极大的比表面积，能够加速氧气在阴极表面的传质扩散，在无曝气的情况下大幅提高电生成H2O2产率；同时八乙烯基
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POSS衍生物易吸附电芬顿体系中的铁离子，并加速电还原Fe
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再生Fe
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过程，提升羟基自由基的产生，从而实现水体中新有机污染物的高效去除。
[0016]与现有技术相比，本专利技术具有以下优异效果：1、本专利技术复合阴极的制备方法简单。本专利技术选用具有疏水性多孔结构的八乙烯基
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POSS，通过滴涂和一步煅烧的方式即可合成八乙烯基
‑
POSS衍生物修饰的活性炭纤维复合阴极。另外本专利技术使用的活性炭纤维有较大比表面积（900m2/g），导电性强，电化学活性位点多，有利于提高复合阴极的电催化降解性能。
[0017]2、本专利技术复合阴极应用的电生成H2O2产率高。本专利技术复合阴极能在无曝气的情况下高效生成H2O2，与未修饰的活性炭纤维电极相比，反应2h后，过氧化氢产率提高了86%。
[0018]3、本专利技术复合阴极应用的Fe
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再生速率快。本专利技术复合阴极用于均相电芬顿体系，可有效促进Fe
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再生，从而实现新有机污染物的高效降解。与未修饰的活性炭纤维电极相比，反应2 h后本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种可同时促进H2O2电合成和Fe
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再生的疏水性阴极材料的制备方法，其特征在于，具体包括以下步骤：(1)将活性炭纤维依次用无水乙醇和去离子水超声清洗，干燥后备用；(2)通过超声处理，将八乙烯基
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POSS溶于有机溶剂中，配置八乙烯基
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POSS溶液；(3)将步骤(2)所得八乙烯基
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POSS溶液滴涂于步骤(1)中预处理后的活性炭纤维的一侧表面上，并在通风橱内静置，待有机溶剂挥发后，置于真空干燥箱内烘干；(4)将步骤(3)所得材料置于管式炉，在N2气氛条件下煅烧，得到八乙烯基
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POSS衍生物修饰的活性炭纤维复合阴极，记为POSS/ACF。2.如权利要求1所述的一种可同时促进H2O2电合成和Fe
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再生的疏水性阴极材料的制备方法，其特征在于，步骤(2)中有机溶剂为四氢呋喃。3.如权利要求1所述的一种可同时促进H2O2电合成和Fe
2+
再生的疏水性阴极材料的制备方法，其特征在于，步骤(2)中八乙烯基
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POSS在有机溶剂中的浓度为1.25~12.5mg/mL，优选为2.5~3mg/mL。4.如权利要求1所述的一种可同时促进H2O2电合成和Fe
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再生的疏水性阴极材料的制备方法，其特征在于，步骤(3)中八乙烯基
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POSS在活性炭纤维一侧表面的滴涂量为0.625~6.25mg/cm2，优选为0.625~3.125mg/cm2；步骤(4)得到的POSS/ACF的比表面积在880m2/g以上。5.如权利要求1所述的一种可同时促进H2O2电合成和Fe
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再生的疏水性阴极材料的制备方法，其特征在于，所述步骤(3)中通风橱内静置时间为15
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60 min，优选为30 min；真空干燥温度为50~80℃，真空干燥时间为2
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5 h，优选为3 h。6.如权利要求1所述的一种可同时促进H2O2电合成和Fe
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再生的疏水性阴极材料的制备方法，其特征在于，所述步骤(4)中管式炉...

【专利技术属性】
技术研发人员：汤俊涛，曹梦怡，宋爽，
申请(专利权)人：浙江工业大学，
类型：发明
国别省市：