导热性树脂组合物及由其形成的成形品制造技术

本发明专利技术是韧性、导热性优异的导热性树脂组合物，是含有(A)热塑性树脂、(B)鳞片状石墨且不含聚酯弹性体的导热性树脂组合物，所述(A)热塑性树脂的含量为45～60质量份，所述(B)鳞片状石墨的含量为40～55质量份，(A)热塑性树脂和(B)鳞片状石墨的总量为100质量份，所述(B)鳞片状石墨含有平均粒径D50为150～400μm的鳞片状石墨(B1)和平均粒径D50为10～40μm的鳞片状石墨(B2)，其质量比为B1:B2＝94:6～60:40，由该导热性树脂组合物得到的成形品的面内方向导热系数为8W/(m

【技术实现步骤摘要】
【国外来华专利技术】导热性树脂组合物及由其形成的成形品


[0001]本专利技术涉及一种韧性、导热性优异的导热性树脂组合物。

技术介绍

[0002]伴随电气/电子仪器的小型化、高集成化，安装部件的发热和使用环境的高温化变显著，对改善构成部件的放热性的要求正在增高。特别地，对于汽车构件或大功率LED的放热，现在使用由导热系数高的金属或陶瓷构成的构成部件。但为了提高轻量化、加工性或形状的自由度，需要具有高导热性、韧性的树脂材料。
[0003]作为对树脂赋予导热性方法，公开有一种添加石墨等高导热性填料的方法。
[0004]专利文献1中公开了一种通过向树脂添加具有特定性状、粒径、纵横比的石墨粒子从而使导热性优异的树脂组合物，但是由于添加了大量的石墨而导致韧性降低，成形品的强度不充分的可能性大。
[0005]此外，作为提高导热系数的技术，人们正在研究树脂中填充石墨和纳米尺寸的碳系填料的技术。例如在专利文献2中示出了如下方法：将使扁平状的石墨和纳米尺寸的碳纳米纤维分散于热塑性弹性体而成的树脂组合物，使用双轴挤出混练机制成绳状的股料，接下来用辊对该股料进行加压，从而连续获得具有高导热系数的片材。若按照该方法，则通过由辊进行加压，石墨得以取向，纳米纤维分散于层间，由此形成效率高的导热路径，既达成高导热系数，又连续地获得加工物。但是，由于以利用辊进行加压为前提，因此存在得到的加工物的形状自由度极端受限的问题。
[0006]与此相对地，专利文献3中记载了使用鳞片状石墨和碳纳米纤维或碳纳米管，通过添加氟树脂来防止由熔融混合时的剪切所导致的纳米纤维的破坏，即使在熔融混练及注塑成形时，纳米材料也分散、维持在石墨的取向面的层间，从而得到具有高导热系数的导热性树脂组合物。但是，由于必须使用非常昂贵的碳纳米纤维等，因此难以广泛地使用。
[0007]另一方面，专利文献4中，通过在聚酯树脂中添加鳞片状石墨、膨胀石墨及聚酯弹性体，赋予柔软性，提高韧性。然而，在引起滞留的特殊的成形条件下，新发现聚酯弹性体的滞留稳定性较差，在该成形条件下的成形品的韧性降低的课题以及在成形时难以增加压力从而外观变差的课题。现有技术文献专利文献
[0008]专利文献1：WO2015/190324号专利文献2：日本特开2015
‑
36383号公报专利文献3：日本特开2016
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204570号公报专利文献4：WO2018/181146号

技术实现思路

专利技术要解决的技术问题
[0009]本专利技术是为了解决上述课题而完成的，其目的在于提供韧性、导热性优异的不含聚酯弹性体的导热性树脂组合物。解决问题的手段
[0010]本专利技术人为解决上述课题而不断专心进行研究。其结果发现：通过将特定的大直径的鳞片状石墨和特定的小直径的鳞片状石墨以特定的比率与热塑性聚酯树脂等热塑性树脂混合，小直径石墨存在于大直径石墨之间，从而形成良好的导热路径，提高热导性，减少用于达到目标导热系数所需的石墨量，并解决因石墨量而导致的韧性降低的问题，从而完成了本专利技术。更具体而言，本专利技术提供如下内容。
[0011][1]一种导热性树脂组合物，其特征在于，是含有(A)热塑性树脂、(B)鳞片状石墨且不含聚酯弹性体的导热性树脂组合物，所述(A)热塑性树脂的含量为45～60质量份，所述(B)鳞片状石墨的含量为40～55质量份((A)热塑性树脂和(B)鳞片状石墨的总量为100质量份)，所述(B)鳞片状石墨含有平均粒径D50为150～400μm的鳞片状石墨(B1)和平均粒径D50为10～40μm的鳞片状石墨(B2)，其质量比为B1:B2＝94:6～60:40，其特征在于，由该导热性树脂组合物得到的成形品的面内方向导热系数为8W/(m
·
K)以上。[2]根据[1]所述的导热性树脂组合物，所述(A)热塑性树脂为聚酯系树脂。[3]根据[1]所述的导热性树脂组合物，所述(A)热塑性树脂为聚对苯二甲酸乙二醇酯和/或聚对苯二甲酸丁二醇酯。[4]一种成形品，由[1]～[3]中任一项所述的导热性树脂组合物形成。专利技术的效果
[0012]根据本专利技术，通过将特定量的具有特定性状和比例的鳞片状石墨(B1)和(B2)混合到(A)热塑性树脂中，可以得到具有优异韧性和导热性的树脂组合物。另外，通过良好的韧性的表达，耐热冲击性也优异，通过将树脂组合物中的石墨量抑制在低水平，树脂组合物的流动性也优异。
具体实施方式
[0013]以下对本专利技术的实施方式详细说明，但本专利技术不受以下的实施方式的任何限定，可以在本专利技术的目的的范围内适当施加变更而实施。此外，对重复进行说明之处，有时会适当省略说明，但并不限定专利技术的宗旨。
[0014]以下，依次对(A)热塑性树脂、(B)鳞片状石墨、其他成分、导热性树脂组合物的制造方法进行说明。(B)鳞片状石墨包括平均粒径D50为150～400μm的鳞片状石墨(B1)和平均粒径D50为10～40μm的鳞片状石墨(B2)。以下，有时将前者称为“鳞片状石墨(B1)”，将后者称为“鳞片状石墨(B2)”。
[0015][(A)热塑性树脂]作为本专利技术的导热性树脂成形体中的基础成分(基质成分)使用的(A)热塑性树脂，没有特别限定，代表性的可列举聚亚芳基树脂、聚酰胺树脂、聚烯烃系树脂、聚酯系树脂等。从耐热冲击性出发，特别地，优选尺寸稳定性高的聚酯系树脂。
[0016]其中，作为聚亚芳基系树脂，具体可列举：聚苯硫醚(PPS)、聚醚酮(PEK)、聚醚醚酮(PEEK)、聚亚芳基醚系聚(2,6
‑
二甲基
‑
1,4
‑
亚苯基)醚(PPE)等。聚亚芳基醚中，可以添加聚苯乙烯、耐冲击聚苯乙烯等苯乙烯系树脂。其中，从耐热性、耐化学药品性及成本的观点出
发，更优选PPS。
[0017]另外，作为聚酰胺系树脂，是以氨基酸、内酰胺、二胺和二羧酸中的任一种为主要原料制得的树脂。具体地，可列举聚酰胺6、聚酰胺66、聚酰胺46、聚酰胺11、聚酰胺12、聚酰胺610、聚酰胺69、聚酰胺6T、聚酰胺9T、聚酰胺MXD6、聚酰胺6/66共聚物、聚酰胺6/610共聚物、聚酰胺6/6T共聚物、聚酰胺6/66/610共聚物、聚酰胺6/12共聚物、聚酰胺6T/12共聚物、聚酰胺6T/66共聚物、聚酰胺6/6I共聚物、聚酰胺66/6I/6共聚物、聚酰胺6T/6I共聚物、聚酰胺6T/6I/66共聚物、聚酰胺6/66/610/12共聚物、聚酰胺6T/M
‑
5T共聚物等。其中，从得到的树脂成形体的耐化学药品性、耐冲击性及流动性的平衡良好这样的观点出发，优选聚酰胺6、聚酰胺66、聚酰胺12及以它们为主要成分的共聚物，更优选聚酰胺6及以聚酰胺6为主要成分的共聚物。
[0018]此外，作为聚烯烃树脂，具体地，可列举以由乙烯、丙烯等α
‑
烯烃类生成的重复单元组作为主要成分的均聚物或共聚物，例如丙烯均聚物、乙烯均聚物，还包括通过乙烯与其它α
‑
烯烃(例如丙烯、1...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
【国外来华专利技术】1.一种导热性树脂组合物，其特征在于，是含有(A)热塑性树脂、(B)鳞片状石墨且不含聚酯弹性体的导热性树脂组合物，(A)热塑性树脂和(B)鳞片状石墨的总量100质量份中，所述(A)热塑性树脂的含量为45～60质量份，所述(B)鳞片状石墨的含量为40～55质量份；所述(B)鳞片状石墨含有平均粒径D50为150～400μm的鳞片状石墨B1和平均粒径D50为10～40μm的鳞片状石墨B2，其质量比为B1...

【专利技术属性】
技术研发人员：神谷元畅，清水隆浩，
申请(专利权)人：东洋纺株式会社，
类型：发明
国别省市：