一种合金中氚有效扩散系数的线性模型计算方法技术

本发明专利技术涉及一种合金中氚有效扩散系数的线性模型计算方法，属于材料中核素输运行为研究领域，通过确定氚在合金体系中的稳定位点，对各稳定位点之间的扩散势垒进行计算，进而得到局部扩散系数；结合氚在掺杂原子周围的扩散势垒以及氚在金属基体材料中的扩散势垒，确定掺杂原子在合金中对氚的影响距离ω

【技术实现步骤摘要】
一种合金中氚有效扩散系数的线性模型计算方法


[0001]本专利技术属于材料中核素输运行为研究领域，具体涉及一种合金中氚有效扩散系数的线性模型计算方法。

技术介绍

[0002]安全性和经济性始终是核能可持续发展的两大关键影响因素。放射性物质的包容，是反应堆三大安全功能之一，辐射安全也是反应堆安全的重要组成部分。放射性核素在反应堆中的吸附、扩散、迁移等输运行为，是反应堆辐射安全的重要研究内容。氚半衰期为12.3年，属于β
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衰变，是一种低毒性的放射性核素。由于其具有与氢相似的化学性质，具有较强的扩散迁移能力，而且是聚变堆重要的燃料，所以受到了国际核工程
研究人员的广泛关注。
[0003]研究氚在合金材料中的扩散行为，对于防止氚泄漏和阻氚材料的研发设计有着重要意义。在聚变堆中，包层材料是氚增殖的主要场所，低活化铁素体/马氏体钢(reduced activation ferritic/martensitic,RAFM)因其良好的耐热性能、抗辐照性能与冷却剂的相容性以及元素的低活化性，成为了最具有潜力的包层结构材料。然而，在14MeV的中子辐照环境下，RAFM钢中会产生氢的同位素。CLAM、EUROFER
’
97、F82H是三种受到广泛研究的RAFM钢。Yang、Oyaidzu、Esteban分别测量了氢同位素在三种钢中的扩散系数，Esteban指出氚在EUROFER
’
97中主要被滞留在碳沉积物、马氏体板条群和位错环中，并且在经过辐照后，氚的滞留量显著增加(H.Yang,et al.,Journal of Nuclear Materials,511,231
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234,2018；M.Oyaidzu,et al.,Journal of Nuclear Materials,417,1143
‑
1146,2011；G.Esteban,et al.,Journal of Nuclear Materials,367
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370,473
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477)。
[0004]超高温气冷堆(very high temperature gas
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cooled reactor)是第四代核能系统的备选堆型之一，高温气冷堆(high temperature gas
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cooled reactor)是超高温气冷堆的第一阶段。超高温气冷堆因其固有安全性，具有高的热电转换效率和堆芯出口氦气温度，可应用于提供工艺热和核能制氢等。在高温气冷堆中，氚可以通过重金属的三元裂变、石墨中Li
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6、Li
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7的活化、吸收球中B
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10的活化以及主回路冷却剂中He
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3的活化产生。研究人员对于高温气冷堆中氚的输运行为展开了广泛的研究。Wichner和Dyer研究了桃谷堆(Peach Bottom HTGR)中氚的典型输运行为(R.P.Wichner and F.F.Dyer，Distribution and transport of tritium in the Peach Bottom HTGR,Tech.Rep.ORNL
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5497,Oak Ridge National Laboratory,Oak Ridge,TN,USA,1979)；Forsyth研究了氚在龙堆(Dragon reactor)上的输运行为特点(N.Forsyth,Tritium production and distribution in high temperature gas cooled reactors part 1:Tritium production,migration and removal in the dragon reactor between core 5charge III and core 1charge IV,O.E.C.D.High Temperature Reactor Project DRAGON DP
‑
REPORT
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799,1972)；Steinwarz等总结了Arbeitsgemeinschaft Versuchsreaktor(AVR)中氚的输运行为及分布特点(W.Steinwarz,et al.,Tritium behavior in an HTR
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system based on AVR
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experience,in Specialists Meeting on Coolant Chemistry,Plate
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Out and Decontamination in Gas
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Cooled Reactors(IWGGCR
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2),153
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160,1980)。高温气冷堆一回路中的氚主要被氦气净化系统净化，少部分氚能够渗透蒸汽发生器传热管壁进入二回路，成为二回路冷却剂中唯一的放射性源项，对未来高温气冷堆核能制氢以及工艺热应用带来潜在的辐射风险。对于减少和限制氚从一回路经过蒸汽发生器传热管壁进入二回路，研究人员提出了在传热管表面制备氧化膜，以增强材料表面的阻氚能力。由于高温气冷堆蒸汽发生器传热管主要采用铁合金材料，所以研究氚在合金材料中的扩散行为，对于理解和掌握氚的渗透输运行为非常关键，也是研制和发展新型阻氚材料的重要前提条件。
[0005]在2019年发表的“Study on Impact of Cr and Mo on Diffusion of H in 2.25Cr1Mo Steel Using First
‑
Principle Calculations”文章中，采用第一性原理密度泛函理论，计算了氚在2.25Cr1Mo钢以及体心立方堆积纯铁中的稳定位点以及扩散势垒，并采用德拜模型和声子谱模型计算了氚在2.25Cr1Mo钢中的扩散系数(W.Wang,et al.,Journal of Nuclear Materials,525,152
‑
160,2019)。但在计算过程中，将氚在Cr周围的扩散系数等价于氚在2.25Cr1Mo钢中的扩散系数，缺少考虑掺杂原子和合金基体材料对氚扩散行为的综合影响，计算得到的结果精度较低，而且未能形成合金中氚有效扩散系数的计算方法，无法为聚变堆和裂变堆中关注的氚在合金材料中输运行为的研究提供有价值的参考和借鉴。科学准确的计算氚在合金材料中的有效扩散系数，对阻氚材料的研发设计具有重要的科学意义，对未来高温气冷堆核能制氢以及聚变堆工程化发展等也具有重要的工程应用价值。

技术实现思路

[0006]针对现有技术中存在的缺陷，本专利技术的目的在于提供一种合金中氚有效扩散系数的线性模型计算方法，利用密度泛函理论，确定掺杂原子在合金中对氚的影响距离，综合考虑掺杂原子的个数，计算掺杂原子在合金中对氚影响范围的体积占比，结本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种合金中氚有效扩散系数的线性模型计算方法，所述方法包括以下步骤：S1、建立合金微观晶格模型，基于第一性原理计算氚在金属基体材料中的局部扩散系数和氚在掺杂原子周围的局部扩散系数；S2、根据氚在掺杂原子周围近邻位点的扩散势垒以及氚在金属基体材料中的扩散势垒，确定掺杂原子在合金中对氚的影响距离ω
d
；S3、根据掺杂原子在合金中对氚的影响距离ω
d
，综合考虑掺杂原子的个数，计算掺杂原子在合金中对氚影响范围的体积占比，结合氚在金属基体材料中的局部扩散系数和氚在掺杂原子周围的局部扩散系数，利用线性模型计算氚在合金中的有效扩散系数。2.根据权利要求1所述的一种合金中氚有效扩散系数的线性模型计算方法，其特征在于，步骤S1包括以下子步骤：S11、根据合金中各元素的个数比例，建立相应的合金构型组，将所述合金构型组中相对能量最低的一个构型确定为合金模型；S12、基于所述合金模型对称性确定氚在体系中的稳定位点，并计算氚在各位点中的结合能，进而确定氚在体系中的最稳定位点；S13、通过过渡态理论得到氚在合金中最稳定位点之间的扩散路径和扩散势垒；以及起始位点和过渡态位点的振动频率；S14、基于第一性原理计算氚在金属基体材料的局部扩散系数和氚在掺杂原子周围的局部扩散系数。3.根据权利要求2所述的一种合金中氚有效扩散系数的线性模型计算方法，其特征在于：步骤S11中根据合金中各元素个数比例以及超晶胞模型中原子的总数，确定超晶胞模型中各原子的数量，以确保所述超晶胞模型中各元素个数比例与合金中各元素个数比例相当。4.根据权利要求2所述的一种合金中氚有效扩散系数的线性模型计算方法，其特征在于：步骤S1中通过以下公式计算得到不同温度下的局部扩散系数：其中，D为扩散系数，n为间隙原子扩散最邻近位点的数目，β为跳跃概率，d为扩散方向上的投影长度，k
B
为玻尔兹曼常数，T
K
为温度，h为普朗克常数，ΔE
el
为扩散势垒，ΔE
ZPE
为过渡态位点和起始位点的零点振动能之差，零点振动能E
ZPE
的定义如下：其中，v
i
为原子的振动频率。5.根据权利要求1所述的一种合金中氚有效扩散系数的线性模型计算方法，其特征在于，步骤S2包括以下子步骤：S21、将氚在掺杂原子第i近邻位点到第i+1近邻位点扩散势垒与氚在金属基体材料中的扩散势垒做差值，并判断二者之差是否小于预设差值阈值；S22、当二者之差大于或等于预设差值阈值时，则令i＝i+1，寻找下一个近邻位点，继续
判...

【专利技术属性】
技术研发人员：周子凌，谢锋，李文茜，文艳伟，郭静霓，王彧，魏利强，李红，曹建主，
申请(专利权)人：清华大学，
类型：发明
国别省市：