一种第三主族单硫化合物二阶非线性光学性质的计算方法技术

本发明专利技术提供一种第三主族单硫化合物二阶非线性光学性质的计算方法，包括：构建Janus第三主族单硫化合物M2XY；采用VASP对优化后的M2XY进行自洽计算，并测试其截断能，然后进行非自洽计算，分别使用PBE和HSE06方法计算优化后的M2XY的带隙，从而得到剪切能量；将剪切能量值输入Elk软件计算优化后的M2XY的二阶非线性极化率，并计算带间和带内跃迁对二阶非线性极化率的贡献。本发明专利技术提供的第三主族单硫化合物二阶非线性光学性质的计算方法步骤简单、易于操作，且计算耗时较少、精度高，能够快速准确计算材料的二阶非线性极化率，在光电子器件、激光及集成光学方面有明显的优势和广泛的应用前景。用前景。用前景。

【技术实现步骤摘要】
一种第三主族单硫化合物二阶非线性光学性质的计算方法


[0001]本专利技术涉及模拟计算
，具体而言，涉及一种第三主族单硫化合物二阶非线性光学性质的计算方法。

技术介绍

[0002]非线性光学(NLO)晶体具有激光变频功能，被广泛应用于光电设备、电信设备、信息存储设备和医疗设备等。截至目前，虽然已经合成了许多NLO晶体，但是多数已经合成的NLO晶体中存在一定缺陷，对NLO晶体的应用造成了困难，因此需要开发性能更好的NLO材料。
[0003]与三维(3D)结构的块状晶体相比，具有低维结构(1D或2D)的材料通常会产生较大的二次谐波极化率，且二维材料由于其自终止的原子键而具有异常完美的截面，所以在近些年来，低维材料的非线性效应引起了越来越多的关注。判断二维材料是否能作为NLO材料，需要了解其二阶非线性光学性质，但是现有的计算材料二阶非线性光学性质的方法计算效率较低，且精准度低，影响了NLO材料的开发效率。

技术实现思路

[0004]本专利技术解决的问题是如何提供一种快速、准确计算二维材料二阶非线性光学性质的方法。
[0005]为解决上述问题中的至少一个方面，本专利技术提供一种第三主族单硫化合物二阶非线性光学性质的计算方法，包括以下步骤：
[0006]步骤S1、构建Janus第三主族单硫化合物M2XY，其中M为第三主族元素，X和Y包括S、Se或Te，且所述X和所述Y为不同元素；
[0007]步骤S2、采用第一性原理计算软件VASP对所述Janus第三主族单硫化合物M2XY进行原子位置和晶格参数的弛豫，得到优化后的M2XY；
[0008]步骤S3、采用第一性原理计算软件VASP对所述优化后的M2XY进行自洽计算，并测试其截断能，然后进行非自洽计算，分别使用PBE和HSE06方法计算所述优化后的M2XY的带隙，然后计算PBE带隙和HSE06带隙的差值，从而得到剪切能量；
[0009]步骤S4、将所述剪切能量值输入Elk软件计算所述优化后的M2XY的二阶非线性极化率，并计算带间和带内跃迁对所述二阶非线性极化率的贡献。
[0010]优选地，所述M2XY包括Ga2SSe、Ga2STe或Ga2SeTe。
[0011]优选地，所述步骤S2中，在对所述Janus第三主族单硫化合物M2XY进行原子位置和晶格参数的弛豫时，截断能设置为500eV，K点为11
×
11
×
1，电子收敛精度为1E
‑
5，离子收敛精度为1E
‑
2。
[0012]优选地，所述Janus第三主族单硫化合物M2XY的晶胞为1
×1×
1，所述晶胞包括4个原子。
[0013]优选地，经过原子位置和晶格参数弛豫后，Ga2SSe、Ga2STe和Ga2SeTe的晶格参数分
别为其中，a和b为晶格的单胞边长参数。
[0014]优选地，所述步骤S3中，使用VASP软件计算PBE带隙，INCAR增加参数GGA＝PE。
[0015]优选地，所述步骤S3中，使用VASP软件计算HSE06带隙，INCAR增加参数LHFCALC＝.TRUE.，HFSCREEN＝0.2，ALGO＝Damped，TIME＝0.4。
[0016]优选地，所述步骤S4中，采用以下公式计算所述优化后的M2XY的二阶非线性极化率
[0017][0018]其中，P
(2)
(ω3)为介质极化率，E
j
(ω1)为j方向的电场强度，j取x,y和z，ε0为真空中介电常数，ω1，ω2和ω3分别为入射的两束光和出射光的频率；当光的频率转换满足ω3＝2ω1＝2ω2时，产生SHG效应。
[0019]优选地，所述步骤S4中，通过以下方式计算所述优化后的M2XY带间和带内跃迁对所述二阶非线性极化率的贡献：
[0020]所述M2XY的二阶非线性光学极化率χ
abc
(
‑
2ω,ω,ω)由两部分贡献，一部分为纯的带间跃迁过程另一部分是带间带内跃迁的混合过程且且所述纯的带间跃迁过程采用以下公式计算：
[0021][0022]所述带内带间的混合过程采用以下公式计算：
[0023][0024]其中，为能带m和n之间，沿着b方向的位置算符；Ω为单胞体积，a、b、c代表笛卡尔分量，可分别取x,y和z；为能带m和n之间的能带差；f
mn
＝f
m
‑
f
n
为费米分布函数的差异；为坐标运算符的广义导数；且为坐标运算符的广义导数；且为坐标运算符的广义导数；且为能带n和能带m电子速度的差值；p为动量矩阵元素。
[0025]优选地，在零频极限情况下，所述纯的带间跃迁过程简化为：
[0026][0027]所述带内带间的混合过程简化为：
[0028][0029]本专利技术提供了一种基于密度泛函理论和全电子完全势增广平面波计算第三主族单硫化合物能带结构的方法，并通过计算PBE带隙和HSE06带隙之间的差值得到材料的剪切能量，进而计算得到材料的二阶非线性极化率；本专利技术提供的第三主族单硫化合物二阶非线性光学性质的计算方法步骤简单、易于操作，且计算耗时较少、精度高，能够快速准确计算材料的二阶非线性极化率，从而丰富材料种类，在光电子器件、激光及集成光学方面有明显的优势和广泛的应用前景。
附图说明
[0030]图1为本专利技术实施例中第三主族单硫化合物二阶非线性光学性质的计算方法的流程图；
[0031]图2为本专利技术实施例中第三主族单硫化合物的结构示意图；
[0032]图3为本专利技术实施例中第三主族单硫化合物的二次谐波产生图；
[0033]图4为本专利技术实施例中第三主族单硫化合物不同跃迁过程对二次谐波产生的贡献图。
具体实施方式
[0034]为使本专利技术的上述目的、特征和优点能够更为明显易懂，下面对本专利技术的具体实施例做详细的说明。
[0035]需要说明的是，在不冲突的情况下，本专利技术中的实施例中的特征可以相互组合。术语“包含”、“包括”、“含有”、“具有”的含义是非限制性的，即可加入不影响结果的其它步骤和其它成分。以上术语涵盖术语“由
……
组成”和“基本上由
……
组成”。如无特殊说明的，材料、设备、试剂均为市售。
[0036]本专利技术实施例提供一种第三主族单硫化合物二阶非线性光学性质的计算方法，如图1所示，包括以下步骤：
[0037]步骤S1、构建Janus第三主族单硫化合物M2XY，其中M为第三主族元素，X和Y包括S、Se或Te，且X和Y为不同元素；
[0038]步骤S2、采用第一性原理计算软件VASP对Janus第三主族单硫化合物M2XY进行原子位置和晶格参数的弛豫，得到优化后的M2XY；
[0039]步骤S3、采用第一性原理计算软件VASP对所述优化后的M2XY进行自洽计算，并测试其截断能，然后进行非自洽本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种第三主族单硫化合物二阶非线性光学性质的计算方法，其特征在于，包括以下步骤：步骤S1、构建Janus第三主族单硫化合物M2XY，其中M为第三主族元素，X和Y包括S、Se或Te，且所述X和所述Y为不同元素；步骤S2、采用第一性原理计算软件VASP对所述Janus第三主族单硫化合物M2XY进行原子位置和晶格参数的弛豫，得到优化后的M2XY；步骤S3、采用第一性原理计算软件VASP对所述优化后的M2XY进行自洽计算，并测试其截断能，然后进行非自洽计算，分别使用PBE和HSE06方法计算所述优化后的M2XY的带隙，然后计算PBE带隙和HSE06带隙的差值，从而得到剪切能量；步骤S4、将所述剪切能量值输入Elk软件计算所述优化后的M2XY的二阶非线性极化率，并计算带间和带内跃迁对所述二阶非线性极化率的贡献。2.根据权利要求1所述的第三主族单硫化合物二阶非线性光学性质的计算方法，其特征在于，所述M2XY包括Ga2SSe、Ga2STe或Ga2SeTe。3.根据权利要求2所述的第三主族单硫化合物二阶非线性光学性质的计算方法，其特征在于，所述步骤S2中，在对所述Janus第三主族单硫化合物M2XY进行原子位置和晶格参数的弛豫时，截断能设置为500eV，K点为11
×
11
×
1，电子收敛精度为1E
‑
5，离子收敛精度为1E
‑
2。4.根据权利要求3所述的第三主族单硫化合物二阶非线性光学性质的计算方法，其特征在于，所述Janus第三主族单硫化合物M2XY的晶胞为1
×1×
1，所述晶胞包括4个原子。5.根据权利要求4所述的第三主族单硫化合物二阶非线性光学性质的计算方法，其特征在于，经过原子位置和晶格参数弛豫后，Ga2SSe、Ga2STe和Ga2SeTe的晶格参数分别为其中，a和b为晶格的单胞边长参数。6.根据权利要求1所述的第三主族单硫化合物二阶非线性光学性质的计算方法，其特征在于，所述步骤S3中，使用VASP软件...

【专利技术属性】
技术研发人员：李伟奇，李兴冀，魏亚东，庞凯娟，
申请(专利权)人：哈尔滨工业大学，
类型：发明
国别省市：