一种碳化硅/四氧化三铁协同分子筛负载贵金属单原子催化剂、制备方法及其应用技术

技术编号:35036466 阅读:76 留言:0更新日期:2022-09-24 23:13
一种碳化硅/四氧化三铁协同分子筛负载贵金属单原子催化剂、制备方法及其在ABS树脂生产尾气处理中的应用,属于挥发性有机物催化剂材料技术领域。是将纳米碳化硅/四氧化三铁混合后与分子筛前驱体均匀混合,原位生长复合型分子筛粉末;再制备Ce掺杂的ZIF

【技术实现步骤摘要】
一种碳化硅/四氧化三铁协同分子筛负载贵金属单原子催化剂、制备方法及其应用


[0001]本专利技术属于挥发性有机物(VOC)催化剂材料
,具体涉及一种碳化硅/四氧化三铁协同分子筛负载贵金属单原子催化剂、制备方法及其在ABS树脂生产尾气处理中的应用。

技术介绍

[0002]ABS树脂是由丙烯腈(AN)、丁二烯(BD)、苯乙烯(ST)三种共聚单体制备出的一种三元共聚物,其兼具了三种组分各自的优异性能,是一种通用的热塑性工程塑料树脂。优秀的加工性能、耐化学性、机械强度以及电气性能使其在电子、汽车、建筑等不同领域具有广泛的应用,同时ABS树脂在电锻、喷涂等二次加工过程中应用也非常广泛。制备ABS树脂的装置共分四个主要单元:PBL(聚丁二烯胶乳)单元、HRG(高接枝粉)单元、SAN(苯乙烯

丙烯腈)单元、掺混单元。PBL单元将丁二烯聚合成聚丁二烯,HRG单元以聚丁二烯和SM(苯乙烯)、AN接枝聚合成HRG粉,SAN单元以SM和AN为主要原料通过本体聚合生成SAN粒子,掺混单元将HRG单元生产的HRG接枝粉和SAN单元生产的SAN粒子及助剂在挤出机中掺混生产最终的ABS产品。HRG单元所生产的胶乳经絮凝、脱水、干燥后经过除尘器进行废气和粉料的分离,絮凝线除尘器尾气的主要成分为微量的丙烯腈、乙苯、苯乙烯、二甲苯等挥发性有机物(VOCs)。有毒尾气会对环境和人体健康造成直接危害,需对其处理达标后排放。因此,研究开发简单、高效、节能、稳定的VOCs废气处理技术具有重要意义。
[0003]催化氧化是在较低温度(150~300℃)将有机污染物氧化分解为水、二氧化碳和其它氧化物的过程,是目前国内外应用比较广泛的技术。催化氧化技术的核心是催化剂,其对催化氧化污染物的去除效率有决定性的作用。但是,目前工业中大量使用的仍然是昂贵的贵金属催化剂,由于贵金属价格较高,大大提高了企业环保成本。因此,开发一种成本低廉、具有高催化活性、选择性(常规VOC组分和丙烯腈)和寿命的催化剂具有重要意义。

技术实现思路

[0004]本专利技术的目的是针对
技术介绍
中存在的不足,提供了一种碳化硅/四氧化三铁协同分子筛负载贵金属单原子催化剂、制备方法及其应用。本专利技术制备工艺简单、环保、成本较低,解决了现有催化剂贵金属含量高、价格昂贵且容易发生中毒失效的问题,且本专利技术所述的催化剂材料具有高的催化活性及稳定性。
[0005]本专利技术所述的一种碳化硅/四氧化三铁协同分子筛负载贵金属单原子催化剂的制备方法,其步骤如下:
[0006]a.将工业级纳米碳化硅/四氧化三铁进行水洗、碱洗、醇洗后(超声下洗涤20~40min后离心分离,不同溶剂分别重复2~3次,所使用的水为纯二次水,碱使用的是pH=5的氢氧化钠水溶液,醇使用的是分析纯度乙醇)单独或以一定比例分散到水中超声分散开,再加入一定比例的前驱物Al(NO3)3、NaOH、H2O、TPAOH、TEOS和NaAlO2水热法原位合成碳化硅/
四氧化三铁复合4A分子筛、X分子筛或ZSM

5分子筛颗粒,再经去离子水滤洗、烘干得到碳化硅/四氧化三铁复合4A分子筛、X分子筛或ZSM

5分子筛原粉;Al(NO3)3、NaOH、H2O、TPAOH、TEOS、NaAlO2的质量用量比例为1:0.3~10:50~70:5~10:1~10:0.01~1,水中碳化硅/四氧化三铁质量分数分别为0.1~10%和0.1~10%;
[0007]b.将Co(NO3)2·
6H2O溶解在甲醇中形成透明溶液,Co(NO3)2·
6H2O的浓度为0.05~0.15mol L
‑1;随后将其注射到2

甲基咪唑(MeIM)甲醇溶液中,2

甲基咪唑的浓度为0.5~1.0mol L
‑1;室温下搅拌1.5~3.0h,所得沉淀物离心,沉淀再用乙醇洗涤数次,在60~80℃真空中干燥过夜,得到ZIF

67粉末;Co(NO3)2·
6H2O甲醇溶液和2

甲基咪唑甲醇溶液的体积比为1:0.8~1.2;
[0008]c.将Zn(NO3)2·
6H2O和Ce(NO3)3·
6H2O溶解在甲醇中形成透明溶液,Zn(NO3)2·
6H2O和Ce(NO3)3·
6H2O的浓度分别为0.05~0.1mol L
‑1和0.01~0.1mol L
‑1;随后将其注射到2

甲基咪唑(MeIM)甲醇溶液中(Zn(NO3)2·
6H2O和Ce(NO3)3·
6H2O甲醇溶液与2

甲基咪唑甲醇溶液的体积用量比例为1:0.3~1.5),2

甲基咪唑的浓度为0.5~1.0mol L
‑1;室温下搅拌1.5~3.0h,所得沉淀物离心,沉淀再用乙醇洗涤数次,在60~80℃真空中干燥过夜,得到Ce掺杂的ZIF

8粉末,Zn(NO3)2·
6H2O和Ce(NO3)3·
6H2O质量比为1:0.3~12;
[0009]d.将步骤b中得到的1~3g ZIF

67粉末浸渍到100~200mL PdCl2和PtCl2甲醇溶液中搅拌3~5h,PdCl2和PtCl2的浓度分别为0.1~1.0g L
‑1和0.1~1.0g L
‑1;通过离心去除悬浊液,离心产物干燥后置于管式炉中,在流动N2气体下以3~6℃/min升温速率升温至500~800℃加热2~5h,然后自然冷却至室温,得到组分A;
[0010]e.将步骤c中得到的Ce掺杂的ZIF

8粉末置于管式炉中,在流动N2气体下以3~6℃/min升温速率升温至500~800℃加热2~5h,然后自然冷却至室温,得到组分B;
[0011]f.将步骤a得到的碳化硅/四氧化三铁复合4A分子筛、X分子筛或ZSM

5分子筛原粉和高岭土按照质量比3~5:1的比例混合均匀,加入分子筛原粉和高岭土总质量0.05~10%的组分A和B,制成粒径均一的球形,烘干和焙烧(烘干和焙烧的温度为100~200℃和400~600℃,时间分别为8~10h和2~8h)后得到本专利技术所述的碳化硅/四氧化三铁协同分子筛负载贵金属单原子催化剂,组分A和B的质量比为1:0.3~1.2。
[0012]与现有技术相比,本专利技术的有益效果在于:
[0013]1.本专利技术所制备的碳化硅/四氧化三铁协同分子筛负载贵金属单原子催化剂合成方法成熟通用,可以扩展到同类材料的制备中,工艺重复性好,相对安全,大量合成的可操作性也相对较高。与传统电加热不同,微波加热具有选择性,使催化剂更有效地利用微波能提高VOC气体催化氧化的效率,原位生长的碳化硅/四氧化三铁协同可以提高微波能利用率,解决了分子筛成型过程中复合不够均匀的问题,同时磁性四氧化三铁有利于材料磁性富集。
[0014]本文档来自技高网
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【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种碳化硅/四氧化三铁协同分子筛负载贵金属单原子催化剂的制备方法,其步骤如下:a.将工业级纳米碳化硅/四氧化三铁进行水洗、碱洗、醇洗后单独或以一定比例分散到水中超声分散开,再加入一定比例的前驱物Al(NO3)3、NaOH、H2O、TPAOH、TEOS和NaAlO2水热法原位合成碳化硅/四氧化三铁复合4A分子筛、X分子筛或ZSM

5分子筛颗粒,再经去离子水滤洗、烘干得到碳化硅/四氧化三铁复合4A分子筛、X分子筛或ZSM

5分子筛原粉;Al(NO3)3、NaOH、H2O、TPAOH、TEOS、NaAlO2的质量用量比例为1:0.3~10:50~70:5~10:1~10:0.01~1,水中碳化硅/四氧化三铁质量分数分别为0.1~10%和0.1~10%;b.将Co(NO3)2·
6H2O溶解在甲醇中形成透明溶液,Co(NO3)2·
6H2O的浓度为0.05~0.15mol L
‑1;随后将其注射到2

甲基咪唑甲醇溶液中,2

甲基咪唑的浓度为0.5~1.0mol L
‑1;室温下搅拌1.5~3.0h,所得沉淀物离心,沉淀再用乙醇洗涤数次,在60~80℃真空中干燥过夜,得到ZIF

67粉末;Co(NO3)2·
6H2O甲醇溶液和2

甲基咪唑甲醇溶液的体积比为1:0.8~1.2;c.将Zn(NO3)2·
6H2O和Ce(NO3)3·
6H2O溶解在甲醇中形成透明溶液,Zn(NO3)2·
6H2O和Ce(NO3)3·
6H2O的浓度分别为0.05~0.1mol L
‑1和0.01~0.1mol L
‑1,随后将其注射到2

甲基咪唑的甲醇溶液中,Zn(NO3)2·
6H2O和Ce(NO3)3·
6H2O甲醇溶液与2

甲基咪唑甲醇溶液的体积用量比例为1:0.3~1.5,2

甲基咪唑的浓度为0.5~1.0mol L
‑1;室温下搅拌1.5~3.0h,所得沉淀物离心...

【专利技术属性】
技术研发人员:武春雷董文慧仇普文王华伟娄悦徐骉
申请(专利权)人:南京理工大学
类型:发明
国别省市:

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