一种Si3N4导热陶瓷材料的制备方法技术

本发明专利技术公开了一种Si3N4导热陶瓷材料的制备方法，制备方法包括以下步骤：改性、制备凝胶态悬浮液、成型、脱水脱脂处理和烧结。本发明专利技术在凝胶态液体中形成了高均一、痕量石墨烯分布结构，实现了石墨烯的高均一分布，同时实现坯体成型，最终达到活性石墨烯在氮化硅基体中的原位分布，实现对晶界处氧脱除，减少玻璃相、提高α

【技术实现步骤摘要】
一种Si3N4导热陶瓷材料的制备方法


[0001]本专利技术涉及陶瓷材料
，更具体地，涉及一种Si3N4导热陶瓷材料的制备方法。

技术介绍

[0002]氮化硅是具有硬度大、强度高、热膨胀系数小等特点，高温下对金属化学惰性和高断裂韧性，成为一种极具吸引力的5G通信领域用基板材料。氮化硅的导热性能和介质损耗特性主要由致密度、玻璃相含量、β相比例和晶粒尺寸等决定。
[0003]申请号为2020101077487的中国专利技术专利公开了一种高导热Si3N4陶瓷及其制备方法，采用Si3N4粉、烧结助剂Mg2Si和C制备Si3N4陶瓷。上述技术方案提高了Si3N4陶瓷材料的力学性能和热导率，但直接添加碳易分布不均，且添加过量将降低致密度、升高损耗值。因此，如何调控微量碳含量和均匀分布，是实现氮化硅的高频低损耗高导热和产品化的关键点之一。

技术实现思路

[0004]本专利技术的目的在于针对现有技术中的不足，提供一种Si3N4导热陶瓷材料的制备方法，通过凝胶成型使石墨烯均匀分布，同时实现坯体成型，增强了Si3N4粉末与石墨烯混合的均匀性。
[0005]本专利技术的另一目的在于提供上述制备方法得到的Si3N4导热陶瓷材料。
[0006]本专利技术的目的通过以下技术方案实现：
[0007]一种Si3N4导热陶瓷材料的制备方法，包括以下步骤：
[0008]S1.改性：将Si3N4粉末在酸性溶液中酸洗，得改性Si3N4粉末；
[0009]S2.制备凝胶态液体：将改性Si3N4粉末陈化，加入纳米石墨烯、烧结助剂和碱性溶液混合均匀，然后陈化、中和，随后与单体、交联剂、分散剂、催化剂充分混合，得Si3N4、烧结助剂和纳米石墨烯形成的凝胶态悬浮液；
[0010]S3.成型：将凝胶态液体装入模腔内，加入引发剂，形成坯体；
[0011]S4.脱水脱脂处理：对坯体进行脱水处理，然后加热脱脂，使纳米石墨烯均匀分布在坯体中；
[0012]S5.烧结：将步骤S4处理后的坯体进行热压烧结，得Si3N4导热陶瓷材料。
[0013]进一步地，步骤S2中所述纳米石墨相用量为Si3N4粉末质量的0.1～0.3wt％，所述纳米石墨烯为单层结构，石墨烯含量大于50％，片状直径大于10μm。
[0014]进一步地，步骤S2中所述碱性溶液包括NaOH、KOH、氨水的一种或多种。
[0015]进一步地，步骤S2中所述凝胶原料的总质量为Si3N4粉末质量的2～6％，所述单体为丙烯酸、二甲基丙烯酰胺、二甲基氨基异丁烯酸盐、甲基丙烯酸盐、羟乙基丙烯酸脂中的一种或多种，所述交联剂为N,N
‑
亚甲基丙烯酰胺和异氰酸根的至少一种。
[0016]进一步地，步骤S2中所述分散剂为聚丙烯酸铵、聚乙二醇的至少一种，所述催化剂
为四甲基乙二胺、路易斯酸、聚丙烯酰胺等中的一种或多种。
[0017]进一步地，步骤S3中所述引发剂为过硫酸盐类引发剂或氧化还原引发剂。
[0018]进一步地，所述过硫酸盐类引发剂包括过硫酸钾、过硫酸钠或过硫酸铵。
[0019]进一步地，所述氧化还原引发剂包括叔丁基过氧化氢、焦亚硫酸钠或蔗糖。
[0020]进一步地，步骤S4中所述脱水处理温度为60
‑
90℃，时间为36
‑
60h；所述加热脱脂过程为将坯体从100℃升温至1000℃，升温速率为5℃/min，在200
‑
400℃、420
‑
800℃分别保温1～2次。
[0021]进一步地，步骤S5中所述热压烧结温度为4650～1900℃，压力为10～15MPa。
[0022]一种上述制备方法得到的Si3N4导热陶瓷材料。
[0023]与现有技术相比，本专利技术的有益效果如下：
[0024]本专利技术通过改性处理有效降低Si3N4粉末中影响材料导热性能的氧化物，提高了粉末的表面能和烧结活性，能够降低材料成本；同时增加Si3N4粉末与石墨烯混合的均匀性。
[0025]本专利技术在凝胶态液体中形成了高均一、痕量石墨烯分布结构，实现了石墨烯的高均一分布，同时实现坯体成型，最终达到活性石墨烯在氮化硅基体中的原位分布，实现对晶界处氧脱除，减少玻璃相、提高α
→
β相转变率，降低由于直接添加碳由于分布不均引起坯体变形开裂、晶格氧去除效果有限等问题；有效提高了材料的导热性能和强度，导热系数达到120～150W
·
m
‑1·
K
‑1，抗弯强度800MPa以上。
具体实施方式
[0026]为了便于理解本专利技术，下文将结合实施例对本专利技术作更全面、细致地描述，但本专利技术的保护范围并不限于以下具体的实施例。
[0027]除非另有定义，下文中所使用的所有专业术语与本领域技术人员通常理解的含义相同。本文中所使用的专业术语只是为了描述具体实施例的目的，并不旨在限制本专利技术的保护范围。
[0028]除非另有特别说明，本专利技术中用到的各种原材料、试剂、仪器和设备等均可通过市场购买得到或者可通过现有方法制备得到。
[0029]实施例1
[0030]本实施例提供一种Si3N4导热陶瓷材料的制备方法，具体包括以下步骤：
[0031]S1.改性：将Si3N4粉末在酸性溶液中酸洗，得改性Si3N4粉末，酸性溶液为浓度为3％HNO3和浓度为3％HCl按1:1混合配制而成；
[0032]S2.制备凝胶态液体：将改性Si3N4粉末陈化，加入0.2wt％纳米石墨烯、8wt％的烧结助剂(3wt％的Y2O3和5wt％MgO)和碱性溶液混合均匀，然后陈化、中和，将Si3N4粉末与纳米石墨烯的混合物在搅拌加热装置中与2wt％单体丙烯酸、0.5wt％交联剂N,N
‑
亚甲基丙烯酰胺、0.2wt％分散剂PEG400、0.2wt％催化剂四甲基乙二胺加热到50℃充分混合，凝胶原料的总质量为Si3N4粉末质量的2.9wt％；得Si3N4和纳米石墨烯形成的凝胶态液体；
[0033]S3.成型：将凝胶态液体装入模腔内，加入0.3wt％引发剂过硫酸钾，形成坯体；
[0034]S4.脱水脱脂处理：对坯体进行脱水处理，在60℃的烘箱中烘烤24h，在70℃烘烤12h，并在80℃烘烤12h，将化合态水脱除；然后加热脱脂，升温速率为5℃/min，分别在350℃和700℃保温2小时进行脱脂，使纳米石墨烯均匀分布在坯体中；
[0035]S5.烧结：将步骤S4处理后的坯体进行热压烧结，在1850℃下进行热压烧结2h，压力10MPa，得Si3N4导热陶瓷材料。
[0036]本申请的实施例中所用石墨烯均为单层结构，石墨烯含量50％以上，片状直径10μm以上。
[0037]实施例2
[0038]本实施例提供一种Si3N4导热陶瓷材料的制备方法，具体包括以下步骤：
[0039]S1.改性：将Si3N4粉末在酸性溶液中酸洗本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种Si3N4导热陶瓷材料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：S1.改性：将Si3N4粉末在酸性溶液中酸洗，得改性Si3N4粉末；S2.制备凝胶态液体：将改性Si3N4粉末陈化，加入纳米石墨烯、烧结助剂和碱性溶液混合均匀，然后陈化、中和，随后与单体、交联剂、分散剂、催化剂充分混合，得Si3N4、烧结助剂和纳米石墨烯形成的凝胶态悬浮液；S3.成型：将凝胶态液体装入模腔内，加入引发剂，形成坯体；S4.脱水脱脂处理：对坯体进行脱水处理，然后加热脱脂，使纳米石墨烯均匀分布在坯体中；S5.烧结：将步骤S4处理后的坯体进行热压烧结，得Si3N4导热陶瓷材料。2.根据权利要求1所述的Si3N4导热陶瓷材料的制备方法，其特征在于，步骤S1中所述酸性溶液包括HNO3、HCl、H2SO4、醋酸的一种或多种，溶液浓度为2～5％。3.根据权利要求1所述的Si3N4导热陶瓷材料的制备方法，其特征在于，步骤S2中所述纳米石墨烯用量为Si3N4粉末质量的0.1～0.3wt％，所述纳米石墨烯为单层结构，石墨烯含量大于50％，片状直径大于10μm。4.根据权利要求1所述的Si3N4导热陶瓷材料的制备方法，其特征在于，步骤S2中所述碱性溶液包括NaOH、KOH、氨水的一种或多种。5.根据权利要求1所述的Si3N4导热陶瓷材料的制备方法，其特征在于，步骤S2中所述...

【专利技术属性】
技术研发人员：银锐明，李鹏飞，王雨铮，刘为扬，谢南卿，
申请(专利权)人：湖南工业大学，
类型：发明
国别省市：