一种大颗粒高亮度氮化物红色荧光粉及其制备方法和应用技术

本发明专利技术公开了一种大颗粒高亮度氮化物红色荧光粉，其化学结构式为M1‑

【技术实现步骤摘要】
一种大颗粒高亮度氮化物红色荧光粉及其制备方法和应用


[0001]本专利技术涉及无机发光材料领域，特别涉及一种大颗粒高亮度氮化物红色荧光粉及其制备方法和应用。

技术介绍

[0002]荧光粉在平板显示器、场发射显示器、阴极射线管及发光二极管 (LightEmitting Diode,简称LEDs)等领域具有广泛的应用。其中，LEDs具有高效节能、绿色环保、结构简单、可设计性强等优点受到了广泛的关注，被誉为二十一世纪的绿色照明光源。
[0003]目前为止，采用LEDs得到白光的主流方案包括两种：一种是在蓝光LEDs 表面涂覆黄色荧光粉(Y3Al5O
12
:Ce
3+
)的方式；另一种是将紫外LEDs芯片与红、绿、蓝三基色荧光粉结合得到白光。前者由于缺少红光成分，获得的白光偏冷，表现出较高的相关色温和低的显色指数。相对于前者，后者具有红绿蓝三种发光组分，能够实现色温及光色的可调，具有极大的应用前景。但是，此方法中常用的红色荧光粉材料如Y2O3:Eu
3+
及Y2O2S:Eu
3+
的发光强度较低，这在很大程度上会降低白光的发光效率。并且Y2O2S:Eu
3+
的稳定性低，在制备和使用过程中会产生对人体有害的气体。红色荧光粉的发光性质直接影响着白光LEDs器件的性能。
[0004]目前，在广阔的LED照明市场背景下，大功率的LED芯片被广泛使用，大功率LED芯片对荧光粉的结晶性能提出了新的要求，衰减小、发光强度大的荧光粉市场需求日益旺盛，例如灯丝灯、功率COB的封装等等封装器件中发光材料的使用。因此，开发具有高效发光、结晶性能好、颗粒大的红色荧光粉具有实际应用价值。

技术实现思路

[0005]本专利技术的目的之一是提供一种大颗粒高亮度氮化物红色荧光粉，发光亮度高、形貌规则，颗粒大，广泛适用于大功率LED封装器件。
[0006]为实现上述目的，本专利技术的实施方式公开了一种大颗粒高亮度氮化物红色荧光粉，化学结构式为M1‑
x
AlSiN3:xR；
[0007]M选自Ca、Sr、Ba中的至少一种；
[0008]R选自La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu 中的至少一种，其中Eu为必需元素；
[0009]式中，0.001≤x≤1。
[0010]本专利技术的目的之二是提供上述大颗粒高亮度氮化物红色荧光粉的制备方法，包括以下步骤：
[0011](3)物料混合：根据所述化学结构式中各元素的化学计量比称取各原料并混合、过筛得到第一混合物料；
[0012](4)一次烧结：将所述第一混合物料装入钼制烧结容器内，将所述钼制烧结容器置于以石墨为加热体的烧结炉内，进行分段烧结：
[0013]真空烧结：以升温速率5℃/min，将温度升高至500℃；
[0014]气氛烧结：向烧结炉内充入惰性气体，所述惰性气体的压力为0.2
‑
5MPa，以升温速率5℃/min升温至1400
‑
1700℃，保温4
‑
8小时，随后降温、降压至常温、常压，过筛，得到第一烧结物料；
[0015](3)将所述第一烧结物料与助溶剂混合均匀得到第二混合物料，所述助溶剂为NH4Cl,NH4F,AlF3,LiF中的一种或两种，所述助溶剂的重量为所述第一烧结物料的0.2
‑
5.0％；
[0016](4)二次烧结：将所述第二混合物料装入钨制烧结容器内，将所述钨制烧结容器置于以石墨为加热体的烧结炉内，进行分段烧结：
[0017]真空烧结：以升温速率5℃/min，将温度升高至500℃；
[0018]气氛烧结：向烧结炉内充入惰性气体，所述惰性气体的压力为1.5
‑
5.0MPa，以升温速率3℃/min升温至1850
‑
1950℃，保温6
‑
12小时，随后降温、降压至常温、常压，过筛，得到第二烧结物料；
[0019](5)后处理：将所述第二烧结物料按照第二烧结物料：研磨介质：水质量比为1：4：2的比例进行球磨分散、洗涤、干燥后得到氮化物红色荧光粉。
[0020]其中，烧结炉是有惰性气体保护的烧结炉，其加热器件为石墨，烧结炉炉膛内有石墨碳箱，烧结温度在常温至2000℃可调，采用红外温度控制仪控制温度，且烧结炉配有超压安全放气阀。
[0021]根据本专利技术的另一具体实施方式，本专利技术的实施方式公开了一种大颗粒高亮度氮化物红色荧光粉的制备方法，步骤(2)中，所述钼制烧结容器的容积为 250毫升，所述第一混合物料的装填量为200克。
[0022]根据本专利技术的另一具体实施方式，本专利技术的实施方式公开了一种大颗粒高亮度氮化物红色荧光粉的制备方法，惰性气体为氮气或氩气。
[0023]根据本专利技术的另一具体实施方式，本专利技术的实施方式公开了一种大颗粒高亮度氮化物红色荧光粉的制备方法，步骤(5)中，所述研磨介质为玻璃球、氧化铝球、玛瑙球中的任意一种，所述研磨介质的直径为3mm
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15mm，所述球磨分散时间为20
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150min。
[0024]根据本专利技术的另一具体实施方式，本专利技术的实施方式公开了一种大颗粒高亮度氮化物红色荧光粉的制备方法，步骤(5)中，所述球磨分散后还包括以下步骤：将球磨分散的第二烧结物料用去离子水洗涤，然后加入5
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20％的盐酸或硝酸浸泡100
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150min，再次用去离子水洗涤，然后在无水乙醇中浸泡20
‑
100min，随后于120
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160℃下干燥480min以上。
[0025]根据本专利技术的另一具体实施方式，本专利技术的实施方式公开了一种大颗粒高亮度氮化物红色荧光粉的制备方法，步骤(1)中，所述物料混合在手套箱中惰性气体保护下进行，所述惰性气体为氮气或氩气。
[0026]根据本专利技术的另一具体实施方式，本专利技术的实施方式公开了一种大颗粒高亮度氮化物红色荧光粉的制备方法，步骤(1)中还包括以下步骤：将混合的各原料在高速破碎机中混合5min，随后过150目筛，随后使用高速破碎机混合两次，得到第一混合物料。
[0027]根据本专利技术的另一具体实施方式，本专利技术的实施方式公开了一种大颗粒高亮度氮化物红色荧光粉的制备方法，步骤(2)中，所述过筛为过200目筛，所述过筛前还包括在手套箱中惰性气体保护下对物料进行破碎。
[0028]本专利技术的目的之三是提供上述制备方法制备的大颗粒高亮度氮化物红色荧光粉
在大功率LED上的应用。
[0029]本专利技术提供了一种氮化物红色荧光粉，采用二次烧结法合成了 M1‑
x
AlSiN3:xR发光材料，采用耐温性能更高的(1900℃以上)金属钨作为烧结容器，高温合成条件下成功制备了荧光粉结晶性能更好、颗粒更大、发光亮度更高的红色荧光粉；本申请本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种大颗粒高亮度氮化物红色荧光粉，其特征在于，所述氮化物红色荧光粉的化学结构式为M1‑
x
AlSiN3:xR；M选自Ca、Sr、Ba中的至少一种；R选自La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu中的至少一种，其中Eu为必需元素；式中，0.001≤x≤1。2.一种如权利要求1所述的大颗粒高亮度氮化物红色荧光粉的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：(1)物料混合：根据所述化学结构式中各元素的化学计量比称取各原料并混合、过筛得到第一混合物料；(2)一次烧结：将所述第一混合物料装入钼制烧结容器内，将所述钼制烧结容器置于以石墨为加热体的烧结炉内，进行分段烧结：真空烧结：以升温速率5℃/min，将温度升高至500℃；气氛烧结：向烧结炉内充入惰性气体，所述惰性气体的压力为0.2
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5MPa，以升温速率5℃/min升温至1400
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1700℃，保温4
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8小时，随后降温、降压至常温、常压，过筛，得到第一烧结物料；(3)将所述第一烧结物料与助溶剂混合均匀得到第二混合物料，所述助溶剂为NH4Cl,NH4F,AlF3,LiF中的一种或两种，所述助溶剂的重量为所述第一烧结物料的0.2
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5.0％；(4)二次烧结：将所述第二混合物料装入钨制烧结容器内，将所述钨制烧结容器置于以石墨为加热体的烧结炉内，进行分段烧结：真空烧结：以升温速率5℃/min，将温度升高至500℃；气氛烧结：向烧结炉内充入惰性气体，所述惰性气体的压力为1.5
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5.0MPa，以升温速率3℃/min升温至1850
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1950℃，保温6
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12小时，随后降温、降压至常温、常压，过筛，得到第二烧结物料；(5)后处理：将所述第二烧结物料按照第二烧结物料：研磨介质：水质量比为1：4：2的比例...

【专利技术属性】
技术研发人员：王乖强，豆帆，颜俊雄，朱洪维，姜涛涛，周小平，刘海燕，
申请(专利权)人：烟台希尔德材料科技有限公司，
类型：发明
国别省市：