一种温度稳定型超低介电常数微波介电高熵陶瓷材料及其制备方法与应用技术

本发明专利技术公开一种温度稳定型超低介电常数微波介电高熵陶瓷材料及其制备方法与应用，其中，所述温度稳定型超低介电常数微波介电高熵陶瓷材料的化学组成为Li(GdHoErYbLu)

【技术实现步骤摘要】
一种温度稳定型超低介电常数微波介电高熵陶瓷材料及其制备方法与应用
本专利技术涉及陶瓷材料
，特别涉及一种温度稳定型超低介电常数微波介电高熵陶瓷材料及其制备方法与应用。
技术介绍
微波介质陶瓷是指应用于微波频段(主要是UHF和SHF频段)电路中作为介质材料并完成一种或多种功能的新型电子陶瓷，在现代通讯中被广泛用作谐振器、滤波器、介质基片和介质导波回路等元器件，是现代通信技术的关键基础材料，已在便携式移动电话、汽车电话、无绳电话、电视卫星接受器和军事雷达等方面有着十分重要的应用，在现代通讯工具的小型化、集成化过程中正发挥着越来越大的作用。“高熵”是近年来出现的新的材料设计理论，目前已成为材料研究领域的一大热点，其概念最初由高熵合金(HEAs)发展而来。高熵材料的世界是多样的，通过添加组元元素，材料出现一些新颖的性质，然后通过调整成分浓度进行对其性能进行微调，可以发现材料的大量优异性能。与传统陶瓷材料相比，高熵陶瓷(HECs)具有良好的结构稳定性、优异的力学性能以及卓越的电学性能，有望应用于电子、能源与环境等领域。应用于微波频段的介电陶瓷，应满足如下介电特性的要求：(1)系列化介电常数εr以适应不同频率及不同应用场合的要求；(2)高的品质因数Q值或低的介质损耗tanδ以降低噪音，一般要求Q×f≥3000GHz；(3)谐振频率的温度系数τf尽可能小以保证器件具有好的热稳定性，一般要求-10ppm/℃≤τf≤+10ppm/℃。经过近几十年的研究与探索，国内外学者已开发了大量的微波介质材料，在全球公开刊物上发表的微波介质陶瓷体系的微波性能，累计数量已多达上千种。现根据微波介质材料的介电常数的大小与应用频率范围的不同，将所有的微波介质陶瓷分为高、中、低、超低微波介质陶瓷材料四类。(1)高介电常数微波介质陶瓷主要是指介电常数大于60。目前，已开发出的高介电常数陶瓷主要以钨青铜BaO-Ln2O3-TiO2系列、复合钙钛矿CaO-Li2O-Ln2O3-TiO2系列、铅基钙钛矿系列等组成。该类材料不仅具有高的介电常数，而且结构上有一个共同的特征即材料晶体之间都存在着具有共顶点连接的氧八面体结构基元。主要被用作通信设备中的微波介质谐振器。(2)中介电常数微波介质陶瓷主要是指介电常数在35到60之间，品质因数大于20000GHz，谐振频率温度系数在-10ppm/℃到10ppm/℃之间，这一类的微波介质陶瓷以Ba基复合钙钛矿Ba(B'1/3B"2/3)O3(B'＝Zn,Co,Mg,Mn,Ni；B"＝Nb,Ta)陶瓷最为常见，另外，还有BaO-TiO2体系、(Zr,Sn)TiO4体系、Ln2O3-TiO2体系等[3,50-52]也是中介电微波介质陶瓷中的主要体系。由于该类陶瓷的频率f在4～8GHz，所以主要应用于军用雷达、卫星通讯、及移动通讯基站。(3)低介电常数微波介质陶瓷主要是指介电常数在15到35之间，品质因数大于50000GHz，谐振频率温度系数在-5ppm/℃到5ppm/℃之间，主要包括Al2O3、MgAl2O4以及复合钙钛矿型化合物等，该系列材料因为具有近零的谐振频率温度系数和高的品质因数而广泛应用于制造微波基板、高端微波元器件等。超低介电常数微波介质陶瓷主要是指介电常数小于15，主要是Al2O3–TiO2，Bi2O3–MoO3，Li2O–Bi2O3–MoO3，Na2O–MoO3等系统。主要用于微波基板以及高端微波元器件。由于微波介电陶瓷的三个性能指标(εr与Q×f和τf)之间是相互制约的关系(见文献：微波介质陶瓷材料介电性能间的制约关系，朱建华，梁飞，汪小红，吕文中，电子元件与材料，2005年3月第3期)，同时满足三个性能要求的微波介质陶瓷非常少。目前对微波介质陶瓷的研究大部分是通过大量实验而得出的经验总结，却没有完整的理论来阐述微观结构与介电性能的关系。因此，在理论上还无法从化合物的组成与结构上预测其谐振频率温度系数等微波介电性能。探索与开发具有近零谐振频率温度系数(-10ppm/℃≤τf≤+10ppm/℃)微波介电陶瓷是本领域技术人员一直渴望解决但始终难以获得成功的难题。高熵效应的概念来自于高熵合金，而高熵合金的概念最早则是由中国台湾清华大学和英国布拉德福德大学两个课题组相继提出并确定，到目前为止已历经15年的发展，从Cu、Co、Ni、Cr、Al、Fe和V等金属中选择至少5种合金元素，按照接近等摩尔比进行混合，使用溅射、熔融、铸造等方式制备合金或合金涂层，其具有简单的单相面心立方或者体心立方的晶体结构和超常的力学性能，并具有常规金属所不具有的相稳定性。将这种合金定义为高熵合金，开启了高熵合金的研究序幕。随着研究的不断深入，高熵的概念逐渐拓展到其它材料中，如高熵玻璃、高熵陶瓷、高熵热电材料、高熵聚合物等，这些高熵材料的某些性能也获得了一定的提高。高熵陶瓷的研究最早可追溯到2015年，当时美国北卡罗莱纳州立大学的Rosta、Maria和杜克大学的Curtarolo等首先合作报道了一种岩盐结构的熵稳定氧化物陶瓷，即高熵陶瓷。随后，越来越多的高熵陶瓷包括萤石结构、钙钛矿结构、尖晶石结构的高熵氧化物陶瓷以及硼化物、碳化物、氮化物、硅化物、硫化物等非氧化物高熵陶瓷，如雨后春笋般涌现出来，逐渐成为热点。
技术实现思路
鉴于上述现有技术的不足，本专利技术的目的在于提供一种温度稳定型超低介电常数微波介电高熵陶瓷材料及其制备方法与应用。本专利技术的技术方案如下：一种温度稳定型超低介电常数微波介电高熵陶瓷材料，其中，所述温度稳定型超低介电常数微波介电高熵陶瓷材料的化学组成为Li(GdHoErYbLu)0.2GeO4。一种温度稳定型超低介电常数微波介电高熵陶瓷材料的制备方法，其中，包括步骤：将纯度>99.9％的Li2CO3、Gd2O3、Ho2O3、Er2O3、Yb2O3、Lu2O3和GeO2的原始粉末按Li(GdHoErYbLu)0.2GeO4的组成称量配料，其中，Gd2O3、Ho2O3、Er2O3、Yb2O3与Lu2O3的摩尔比为1：1：1：1：1；将所述原始粉末混合并进行湿磨处理，烘干后在900℃大气气氛中预烧5～8小时，得到预烧结粉末；向所述预烧结粉末中加入粘结剂并造粒后，再压制成型，最后在1000～1100℃大气气氛中烧结3～6小时，制得所述温度稳定型超低介电常数微波介电高熵陶瓷材料。所述温度稳定型超低介电常数微波介电高熵陶瓷材料的制备方法，其中，所述粘结剂为质量浓度为5％的聚乙烯醇溶液。所述温度稳定型超低介电常数微波介电高熵陶瓷材料的制备方法，其中，所述粘结剂占所述原始粉末总质量的3％。所述温度稳定型超低介电常数微波介电高熵陶瓷材料的制备方法，其中，将所述原始粉末混合并进行湿磨处理的步骤包括：将所述原始粉末放入湿式球磨机中进行湿磨处理6～10小时，球磨介质为无水乙醇。一种温度稳定型超低介电常数微波介电高熵陶瓷材料的应用，其中，将本专利技术所述温度稳定型超低介电常数微波介电高熵陶瓷材料或本专利技术所述制备方法制得的本文档来自技高网...

【技术保护点】
1.一种温度稳定型超低介电常数微波介电高熵陶瓷材料，其特征在于，所述温度稳定型超低介电常数微波介电高熵陶瓷材料的化学组成为Li(GdHoErYbLu)

【技术特征摘要】
1.一种温度稳定型超低介电常数微波介电高熵陶瓷材料，其特征在于，所述温度稳定型超低介电常数微波介电高熵陶瓷材料的化学组成为Li(GdHoErYbLu)0.2GeO4。


2.一种温度稳定型超低介电常数微波介电高熵陶瓷材料的制备方法，其特征在于，包括步骤：
将纯度>99.9％的Li2CO3、Gd2O3、Ho2O3、Er2O3、Yb2O3、Lu2O3和GeO2的原始粉末按Li(GdHoErYbLu)0.2GeO4的组成称量配料，其中，Gd2O3、Ho2O3、Er2O3、Yb2O3与Lu2O3的摩尔比为1：1：1：1：1；
将所述原始粉末混合并进行湿磨处理，烘干后在900℃大气气氛中预烧5～8小时，得到预烧结粉末；
向所述预烧结粉末中加入粘结剂并造粒后，再压制成型，最后在1000～1100℃大气气氛中烧结3～6小时，制得所述温度稳定型超低介电常数微波介电高熵陶瓷材料。


3.根据权利要求2所述温度稳定型超低介电常数微波介...

【专利技术属性】
技术研发人员：相怀成，姚蕾，杨海涛，
申请(专利权)人：深圳大学，
类型：发明
国别省市：广东;44